Abstract A unique redox-coupled biomimetic system was developed, in which Fe-Anderson type polyoxometalates (POMs) were employed as electron transfer mediators (ETMs) and benzenesulfonic acid (BSA)-based deep eutectic solvents (DESs) were used as electron-donors for aerobic oxidative desulfurization (AODS) of diesel fuel. Different compositions of DESs were used and the polyethylene glycol 2000 (PEG2000)/2.5BSA system showed the highest desulfurization activity, with the removal of dibenzothiophene (DBT) at 60 °C reaching 95% in 60 min. The excellent desulfurization activity of the system is due to the in situ formation of peroxysulfonate via a biomimetic process. By constructing a coupled redox system, Fe-Anderson type POMs as ETMs reduce the activation energy of oxygen-activated sulfonate. The physical characteristics of four different DESs were tested. The results show that the conductivity of DESs is correlated with the composition of BSA-based DESs. However, there is no similar trend in viscosity testing at the same temperature, and the maximum viscosity value is obtained for the PEG2000/2.5BSA system at 60 °C, which may be associated with the stronger hydrogen bonds. It is worth noting that the PEG2000/2.5BSA system also possesses the best desulfurization activity, which suggests that the activity of the desulfurization system is related to the strength of the hydrogen bond in DESs. Finally, the biomimetic desulfurization system exhibits excellent performance and good stability under mild reaction conditions (60 °C, atmospheric pressure, oxygen as the oxidant).

中文翻译：

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基于Fe-Anderson型多金属氧酸盐和苯磺酸的深共熔溶剂仿生循环构建柴油绿色好氧氧化脱硫

摘要 开发了一种独特的氧化还原耦合仿生系统，其中 Fe-Anderson 型多金属氧酸盐 (POMs) 被用作电子转移介质 (ETMs)，苯磺酸 (BSA) 基低共熔溶剂 (DESs) 被用作电子供体用于柴油燃料的有氧氧化脱硫（AODS）。使用不同的DESs组成，聚乙二醇2000（PEG2000）/2.5BSA体系表现出最高的脱硫活性，60℃下二苯并噻吩（DBT）的去除率在60分钟内达到95%。该系统出色的脱硫活性是由于通过仿生过程原位形成过磺酸盐。通过构建耦合氧化还原系统，作为 ETM 的 Fe-Anderson 型 POM 降低了氧活化磺酸盐的活化能。测试了四种不同 DES 的物理特性。结果表明DESs的电导率与基于BSA的DESs的组成相关。然而，在相同温度下的粘度测试没有类似的趋势，PEG2000/2.5BSA系统在60°C时获得最大粘度值，这可能与更强的氢键有关。值得注意的是，PEG2000/2.5BSA体系也具有最好的脱硫活性，这表明脱硫体系的活性与DESs中氢键的强度有关。最后，该仿生脱硫系统在温和的反应条件（60℃、常压、氧气作为氧化剂）下表现出优异的性能和良好的稳定性。结果表明DESs的电导率与基于BSA的DESs的组成相关。然而，在相同温度下的粘度测试没有类似的趋势，PEG2000/2.5BSA系统在60°C时获得最大粘度值，这可能与更强的氢键有关。值得注意的是，PEG2000/2.5BSA体系也具有最好的脱硫活性，这表明脱硫体系的活性与DESs中氢键的强度有关。最后，该仿生脱硫系统在温和的反应条件（60℃、常压、氧气作为氧化剂）下表现出优异的性能和良好的稳定性。结果表明DESs的电导率与基于BSA的DESs的组成相关。然而，在相同温度下的粘度测试没有类似的趋势，PEG2000/2.5BSA系统在60°C时获得最大粘度值，这可能与更强的氢键有关。值得注意的是，PEG2000/2.5BSA体系也具有最好的脱硫活性，这表明脱硫体系的活性与DESs中氢键的强度有关。最后，该仿生脱硫系统在温和的反应条件（60℃、常压、氧气作为氧化剂）下表现出优异的性能和良好的稳定性。PEG2000/2.5BSA 体系在 60 °C 时获得最大粘度值，这可能与更强的氢键有关。值得注意的是，PEG2000/2.5BSA体系也具有最好的脱硫活性，这表明脱硫体系的活性与DESs中氢键的强度有关。最后，该仿生脱硫系统在温和的反应条件（60℃、常压、氧气作为氧化剂）下表现出优异的性能和良好的稳定性。PEG2000/2.5BSA 体系在 60 °C 时获得最大粘度值，这可能与更强的氢键有关。值得注意的是，PEG2000/2.5BSA体系也具有最好的脱硫活性，这表明脱硫体系的活性与DESs中氢键的强度有关。最后，该仿生脱硫系统在温和的反应条件（60℃、常压、氧气作为氧化剂）下表现出优异的性能和良好的稳定性。这表明脱硫系统的活性与 DES 中氢键的强度有关。最后，该仿生脱硫系统在温和的反应条件（60℃、常压、氧气作为氧化剂）下表现出优异的性能和良好的稳定性。这表明脱硫系统的活性与 DES 中氢键的强度有关。最后，该仿生脱硫系统在温和的反应条件（60℃、常压、氧气作为氧化剂）下表现出优异的性能和良好的稳定性。