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P450酶环境对分子内选择性C-N成键的调控机制

P450酶能够催化多种反应并在许多生物过程中起重要作用。在P450催化的众多反应中，C-N选择性成键反应备受瞩目，这是因为含氮杂环是药物中最常见的官能团之一。2019年，日本Abe教授课题组解析得到了第一个催化分子内C-N成键的P450酶 (P450 TleB) 与底物的复合体结构。[1] 而在此之前，对P450酶催化的C-N成键已有多种推测机理，包括环氧化路径、自由基进攻路径以及双自由基耦合路径等。[2] 基于复合体晶体结构，Abe教授等人推测反应第一步可能是活性物种Cpd I 介导的氢原子转移反应，接下来底物自由基可能发生构象转化，第二个氢转移生成底物双自由基，双自由基耦合生成目标C-N成键。但是，P450...

2023-04-07 收藏取消收藏
西安交大沈少华AM：缺陷协同改性策略！B掺杂与N缺陷联手，提高g-C3N4的光催化产氧活性

自从2009年石墨相氮化碳（g-C3N4）首次用于光催化以来，研究人员已经展开了很多基于g-C3N4的改性、复合的尝试，例如杂原子掺杂、引入缺陷、与其他半导体复合、负载助催化剂等。然而，用于水氧化的g-C3N4基光催化剂报道的非常少。这是由于g-C3N4存在光生载流子分离效率低、水氧化能力弱、可见光吸收有限的本征缺点，造成非常低的光催化产氧速率。最近有文献报导，将掺杂原子或缺陷引入2D g-C3N4骨架中，能调节其能带结构和电子结构，以提高光吸收能力和载流子分离效率，从而显著增强g-C3N4的光催化活性。成果简介西安交通大学沈少华教授团队通过在惰性气氛中煅烧石墨相氮化碳(g-C3N4)和硼氢化钠的混...

2019-10-11 来源：微算云平台收藏取消收藏
Knoevenagel化合物和亚胺间C=C/C=N键的动态共价复分解

近日，法国斯特拉斯堡大学（Université de Strasbourg）的Jean-Marie Lehn教授课题组在J. Am. Chem. Soc. 上发表文章，报道了巴比妥酸盐衍生的Knoevenagel（Kn）化合物和亚胺之间的C=C/C=N键复分解反应。巴比妥酸盐衍生的Kn化合物和亚胺在非极性溶剂、没有催化剂时也能发生快速可逆的动态共价键C=C/C=N键交换。反应通过与四元氮杂环形成有关的有机复分解机理进行，活性中间体通过亚胺的C=N基团加成到Kn化合物的C=C键中。该研究为探索涉及（强）极化C=C键和各种亚胺的一系列动态体系开辟了道路，也为拓展共价动态聚合物和多分子组装提供了借鉴。有机复分解反应，包...

2018-06-05 收藏取消收藏
讲的超详细！从g-C3N4的来龙去脉到光催化计算经典案例剖析

2）催化剂的导带底和价带顶电位很难同时满足光催化反应体系电位所需; 3）载流子复合率高，载流子寿命急需改善。 1989年，氮化碳（C3N4）横空出世！美国加州大学伯克利分校AmyY Liu和Marvin L. Cohen在Science发表了题为“Prediction of New Low Compressibility Solids”的工作，他们用同主族C原子替换 β-Si3N4晶格模型中的Si原子，做出了β相氮化碳 (β-C3N4) ，使得氮化碳( C3N4) 开始进入到科研学术界的视野。 1996年，理论预测g-C3N4存在美国弗吉尼亚理工大学DavidM. Teter和Russell J. Hemley在Scie...

2018-11-29 来源：微算云平台收藏取消收藏
镍催化P-H/C-CN交叉偶联构建P-C键

湖南大学的陈铁桥助理研究员和韩立彪教授使用Ni(COD)2/8-羟基喹啉为催化剂以及t-BuOK为添加剂，以芳香腈和P(O)-H化合物（二级膦氧）为底物，在加热的条件下通过P(O)-H/C-CN键的交叉偶联构建sp2C-P键，制备相应的芳基膦氧化合物。在该反应条件下，高配位性的P-H化合物（二苯基膦）也能够和芳香腈发生交叉偶联反应，直接生成高价值的芳基膦配体。 Ni(COD)2/8-羟基喹啉催化体系简单实用，能够有效地切断C-CN键，实现P-H/C-CN键的交叉偶联，避免使用贵金属和昂贵的三价膦配体，为有效地构建sp2C-P键，合成相应的芳基膦和芳基膦氧化合物提供了新的反应途径。这一研究成果发表在《Chemical...

2015-05-07 收藏取消收藏
Nature Chemistry重磅：CO与NH3携手赴一池，C-N键电解产酰胺

还原也成为制备燃料和化学品的可持续方法。其中，多碳（C 2+ ）化合物是理想的产物。然而，OH-与CO2在电极-电解质界面处形成碳酸盐，不可避免的干扰了电解过程。目前的解决方案是：在非碱性条件下，首先将CO2电化学还原为CO，然后进行CO还原步骤，以在碱性环境中产生C2+化学品。尽管这些产品在当前的化学工业中具有重要意义，但仍局限于C-C键的形成。然而，许多高附加值化学品也含有杂原子，例如C-N键的构建就是一个异常重要的课题。成果简介近日，美国特拉华大学的Feng Jiao和加州理工学院的William A. Goddard III（共同通讯作者）联合报道了CO和NH3共电解形成C-N键的最新进展。在工业级反...

2019-09-07 来源：微算云平台收藏取消收藏
关于氮（N）、磷（P）投加量的详解！

点击上方△蓝字可关注我们氮、磷等营养元素是维持微生物生长、繁殖的重要因素，如果不能满足微生物对营养元素(N、P)的需要，微生物就不能正常生长繁殖，那么活性污泥对废水的净化功能也将随着微生物生命的结束而消失，因此，对于成分单一，氮、磷营养元素比较缺乏的工业废水来说，氮、磷营养元素的及时、适量投加就显得尤为重要了。 1、 N、P 对活性污泥的必要性 N、P是活性污泥的主体-微生物的重要组成部分，因此，了解微生物营养需要的基础是了解细胞的化学组成。细胞的化学分析表明：微生物细胞含有大量水分(约 80%)，其余为干物质(约 20%)，干物质由有机物质(约 90%)和无机物质(约 10%)组成。在有机物质中碳占到了首位（约...

2020-01-04 来源：一点化工收藏取消收藏
静电自组装制备2D/2D CoWO₄/g-C₃N₄ p-n异质结用于高效光催化析氢：内建电场调节电荷分离及机理探究

等优点而备受关注。n型半导体石墨化氮化碳(CN)广泛应用于光催化产氢，然而，块状CN常常由于电子传输缓慢、比表面积低和光诱导载流子复合率高的问题限制了其应用。通过复合具有优良可见光吸收的过渡金属钨酸盐半导体可以有效解决上述问题。其中p型半导体CoWO4(CWO)由于结构稳定等优点被广泛研究。由于p型与n型半导体费米能级的电位差较大，两者耦合可以产生强大的内置电场，进而可以驱动电荷载流子的分离，提高光催化产氢性能。成果简介郑州大学李俊副教授研究小组与武汉工程大学郭盛副教授报道了一种采用静电自组装的方法制备了CWO/CN纳米片异质结，所构建的二维/二维(2D/2D) p-n异质结构具有丰富的异...

2022-07-19 收藏取消收藏
Buchwald课题组C-N键形成反应的新突破：使用可溶性的碱构建C-N键偶联反应

钯催化的C-N键形成反应是合成复杂结构分子的重要方法。在过去的二十年中，化学家们已经建立了许多碱性条件下将芳基卤化物或拟卤化物亲电试剂与胺类亲核试剂偶联的方法，在配体和前体催化剂的开发中取得了显著的进展。但由于胺的N-H键酸性较弱，大多数催化体系需要使用无机强碱，目前还没有有效的方法实现有机胺作为碱的Pd催化C-N键交叉偶联反应，胺化过程的效率及官能团兼容性均需要得到进一步的改善。例如，金属烷氧化物和氨基锂等碱对水汽敏感，与碱性条件下发生反应的官能团不兼容；如果换用不溶性的无机碱，如碳酸钾、碳酸铯、磷酸钾等，大量使用时很难搅拌，而且需要很高的钯催化剂负载量。为了克服这类问题，美国麻省理工学院的Stephen...

2018-05-01 收藏取消收藏
纽约大学André D. Taylor教授Angew：长寿命钠电负极新材料C/g-C3N4

（来源：超级推荐关注的“清新电源”）成果简介二维石墨碳氮化物（g-C3N4）纳米片具有可扩展性好、成本低、化学稳定性好和潜在的高倍率等优点，是钠离子电池（NIBs）具有前景的负极候选材料。然而，本征g-C3N4的电子导电性较差，可逆钠存储容量低，循环性不佳。密度泛函理论计算表明，这是由于天然g-C3N4纳米片中存在较大的钠离子扩散势垒。最近纽约大学André D. Taylor教授在Angewandte Chemie International Edition发表题为A promising carbon/g-C3N4 composite negative electrode for a long-life...

2019-07-27 来源：微算云平台收藏取消收藏
李朝军团队J. Am. Chem. Soc.：无过渡金属参与的C-C、C-O、C-N交叉偶联光反应

过渡金属催化的芳基卤化物和各种亲核试剂之间的交叉偶联反应在化学科学中具有重要意义。经历了几十年的研究和发展，各种各样的过渡金属催化的偶联反应已成为化学领域中形成碳-碳（C-C）、碳-氧（C-O）和碳-氮(C-N)键必不可少的手段。由于其重要性和高效性，过渡金属催化交叉偶联的发现和发展通常被认为是20世纪最重要的科学突破之一，并于2010年被授予了诺贝尔化学奖。在过渡金属，比如钯、镍和铜的参与下，各种亲核试剂可与芳基亲电试剂进行反应。这些偶联反应的一般都会经历氧化加成-转金属-还原消除的循环，而在这三个关键步骤中，过渡金属催化剂显然是必需的。除过渡金属外，影响这些反应的另一个关键因素则是配体。因...

2019-06-25 收藏取消收藏
ACS Nano | 3D Ti₃C₂ MXene@g‑C₃N₄异质界面助力钠金属负极稳定循环

英文原题：3D Sodiophilic Ti3C2 MXene@g-C3N4 Hetero-Interphase Raises the Stability of Sodium Metal Anodes 通讯作者：王博，王殿龙，哈尔滨工业大学刘西蒙，John Wang，新加坡国立大学作者：Changyuan Bao (鲍长远), Junhui Wang (王俊辉), Bo Wang (王博), Jianguo Sun (孙建国), Linchun He (何霖春), Zhenghui Pan (潘争辉), Yunpeng Jiang (姜云鹏), Dianlong Wang (王殿龙), Ximeng...

2022-11-10 来源：ACS Nano 收藏取消收藏
超薄多孔C3N4纳米片的合成

大的潜力。而传统的氮化碳（C3N4）剥离大多都是通过自上而下的方法。近日，黑龙江大学付宏刚教授团队与复旦大学李伟研究员通过一种简单易行、成本低廉的自下而上的方法，合成了多孔超薄C3N4纳米片。聚合物氮化碳是一种非常有吸引力的非金属光催化剂，因为它具有良好的电子结构、优异的热稳定和化学稳定性、对环境友好以及易于用丰富廉价的原材料合成等优点而受到广泛关注。但由于其电导率低、带隙宽、载流子复合快、表面活性位点少等缺点，极大地限制了其在水分解和光有机合成领域的应用。近年来，大量的工作都致力于有效地制备少层甚至单层的C3N4。受石墨烯剥离方法的启发，人们探索了许多制备C3N4纳米薄片的剥离方法。然而，...

2019-04-06 收藏取消收藏
Sorasasib首度破局KRAS p.G12C突变，研究更新结果刊登《NEJM》!

KRAS突变通常与靶向治疗的耐药性和不良预后相关，但至今仍无选择性KRAS抑制剂被批准用于癌症治疗。KRAS p.G12C突变见于13％的NSCLC以及1%~3％的结直肠癌和其他癌症患者。Sotorasib是一种小分子抑制剂，可选择性且不可逆地靶向KRAS p.G12C。临床前研究表明Sotorasib可使KRAS p.G12C突变小鼠的肿瘤得到完全持久的缓解，但是否对KRAS p.G12C突变的癌症患者具有疗效尚无研究报道，值得进一步研究探讨。美国研究者开展了一项I期CodeBreak 100临床研究，旨在评估Sotorasib在KRAS p.G12C突变的晚期实体瘤患者中的安全性和有效性。研究方法 CodeBreak 10...

2020-11-06 来源：医脉通肿瘤科收藏取消收藏
利用g-C3N4制备非金属-高效ORR电催化剂

中国科学院理化技术研究所张铁锐课题组利用g-C3N4作为模板和N源，通过水热包覆和高温煅烧的方式制备出碳纳米片。该碳纳米片具有高N含量、大比表面积以及丰富的孔结构，在电催化氧气还原反应（ORR）中表现与商用Pt/C相当的活性、优异的稳定性以及卓越的甲醇耐受能力。该成果对设计非金属电催化剂具有重要意义。近年来，碳材料在电催化ORR中表现出取代贵金属Pt的潜能。高效的碳基ORR电催化剂通常需要具备两个重要条件：N掺杂+多孔结构，来保证足够的活性位点和快速的物质传输通道。这样一来，各种各样的N源和模板得到了广泛的尝试和研究，但是得到的碳材料的N掺杂含量不高，并且还需要复杂后处理来除去模板。 g-C3N4具有很高的N含量、多变的结构、并且在温度高于710...

2016-09-02 收藏取消收藏
西交李明涛课题组：g-C3N4/石墨烯夹层增强锂硫电池循环性能

要原因，阻碍其进一步实际应用。针对这一问题，近日，西安交通大学化工学院李明涛课题组设计开发了一种具有二维结构g-C3N4/石墨烯保护层的正极材料，获得了长循环寿命的锂硫电池。论文《一种二维层状g-C3N4/石墨烯复合型正极夹层增强锂硫电池循环性能研究》发表在国际著名期刊《可持续能源材料化学》（ChemSusChem）并入选为封面文章。西安交大屈龙讲师为第一作者，李明涛副教授为第一通讯作者，美国橡树岭国家实验室戴胜教授为共同通讯作者。该工作创造性地设计了一种二维插层结构的g-C3N4/石墨烯夹层，如同在电池正负极之间构建了多层“防鲨网”，不仅能通过物理和化学双重作用阻挡多硫化物在正负极之间...

2019-03-29 来源：微算云平台收藏取消收藏
介孔g-C3N4负载Cu单原子用于液相环己烯氧化

祥团队通过将吸附在介孔g-C3N4表面Cu-EDTA前驱体煅烧，制备了一种高性能的介孔g-C3N4负载Cu单原子用于液相环己烯氧化的催化剂。碳氢化合物的催化选择性氧化是实现高转化率、高选择性和低资源消耗的最经济、最节能的方式。尽管如此，化学工业中建立的许多氧化过程仍然使用化学计量的有毒氧化剂，导致大量不利于环境和有害的温室气体（如N2O）以及无机固体废物的产生。因此，使用多相催化剂和更环保的氧化剂的工艺备受关注。近年来，单原子催化剂以其最大的原子利用效率而受到广泛关注。其前提是在合适的载体上获得高活性、稳定的单原子，从而抑制其在反应条件下的团聚。石墨碳氮化物（g-C3N4）被发现是单原子的合...

2021-07-30 收藏取消收藏
原子级三明治p-n同质结

是非常重要的。那么，如何设计和制造具有以上优点的半导体呢？近日，重庆大学的王煜（点击查看介绍）团队通过可控NH3处理，在三个单胞厚度的n型SnS2（n-SnS2）纳米片阵列上使用氮作为受体掺杂剂精准构筑了具有原子级三明治p-n同质结的氮掺杂n-SnS2（pnp-SnS2）。近年来，二维材料因其独特的光电特性而被广泛应用于PEC电极。然而，不可避免的电子空穴复合和迟缓的OER动力学严重阻碍其PEC活性。目前，为了克服上述二维材料的缺点，采取的有效策略有调节材料的尺寸与形状、掺杂、构建p-n结等。特别地，原子级厚度的纳米薄片不仅可以提供充足的催化活性反应位点，而且还可以缩短内部到表面的距离，加速...

2020-11-18 收藏取消收藏
原位导向的多米诺式N-/C-芳基化

Greaney教授（点击查看介绍）课题组早先报道了二芳基碘化物中的两个芳香基团均得以利用的吲哚C-H键芳基化与C-N键芳基化串联反应（图1A）；在此基础上，他们设想在引入第一个芳香基团之后，原有的芳香杂环分子可以作为导向基，进一步得到邻位C-H键活化的芳基化产物（图1B）。图1. 二芳基碘化物的串联反应。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed. 为了能够实现该设想，选择一个既可以容易发生C-H键芳基化，同时也能够作为良好导向基团的芳香杂环就变得非常关键。吡唑既可以与芳基碘试剂发生（非）过渡金属参与的芳基化反应，也可以作为导向基团广泛地应用于C-H键活化反应中。此外，含有取代基的吡唑类化合物也是多种功能性分子...

2017-05-07 收藏取消收藏
机器学习助力筛选C-N偶联催化剂

电催化C-N偶联可以在有效利用CO2、N2或有害NO3-/NO2-离子的同时，绿色合成具有高经济价值的产品如尿素等，因此具有广阔的应用前景。但是在实践过程中，由于复杂的反应机理，C-N偶联反应的电催化剂设计与开发仍然高度依赖试错过程，缺乏理论指导。近日，澳大利亚科学院院士乔世璋&焦研团队结合密度泛函理论（DFT）与机器学习SISSO探究了多种可能的C-N偶联机理，提出了一种探究MXenes材料与C-N偶联性能之间构效关系的策略，该策略可以实现高通量大规模筛选催化剂，并为未来催化剂开发提供指导。图1. C-N偶联活性与*CO吸附能关系图2. C-N偶联选择性与*CO和*N吸附能关系图3....

2023-07-26 收藏取消收藏
Nature Catalysis：耐久性提升4倍！与Fe-N-C活性相媲美的Co-N-C催化剂

Shao等研究者，报道了，一种原子级分散Co和N共掺杂碳(Co-N-C)催化剂，其高催化氧还原反应活性可与类似合成的Fe-N-C催化剂相媲美，但耐久性提高了四倍。相关论文以题为“Performance enhancement and degradation mechanism identification of a single-atom Co–N–C catalyst for proton exchange membrane fuel cells”于11月30日发表在Nature Catalysis上。研究亮点研究表明，在1.0 bar的H2/O2燃料电池中，Co-N-C催化剂在0.9ViR-free(内部电阻补偿电压)下的电流密度为0...

2020-12-07 来源：微算云平台收藏取消收藏
钴催化不对称碳氢键活化/环化反应一步合成具有相邻C–C和C–N双轴手性化合物

d和Colobert课题组以及周强辉教授课题组先后报道了钯催化阻转选择性C–H芳基化反应（图1b）。虽然二者皆以C–H活化策略高效地合成双轴手性的邻三联苯，但是仅局限在C–C手性轴的构筑，而且需要使用昂贵的钯催化剂和手性辅基或配体。构建含更不稳定的C–N轴的邻位双轴手性分子仍未被报道。图1. 通过不对称碳氢键活化构建邻位双轴的阻转异构体。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed. 近日，浙江大学的史炳锋（点击查看介绍）课题组通过钴/Salox催化不对称碳氢键活化/环化反应，成功地一步合成具有相邻C–C和C–N双轴手性化合物，该反应以廉价的水合硫酸钴为催化剂，可一步高效合成的Salo...

2022-08-24 收藏取消收藏
固体所赵惠军、张海民团队Angew. Chem.：钾离子和氰基修饰g-C3N4用于光催化固氮反应

氨（NH3）是农业和化学工业中必不可少的化工产品之一。由于其含氢量高（~17.6 wt.％）、液化压力低（~8 atm）、运输安全等优点，使其成为理想的氢载体。众所周知，大气中的氮（约占~78%）含量非常高，可以说取之不尽、用之不竭，但N≡N键的固有化学惰性使其很难转化为NH3。目前工业上，氨合成还是依赖于高能耗和密集排放型的哈伯-博施（Haber-Bosch）法。近年来，为了寻求高能源利用效率和低排放的人工合成NH3新技术，科研人员进行了大量的研究。其中，光催化固氮合成氨技术由于其利用太阳能，反应条件温和并且低排放等优点受到越来越多研究者的关注。迄今为止，科研人员研究并报道了多种不同的固氮光...

2019-10-30 收藏取消收藏
唐功利团队：HemN家族蛋白C10P和甲基转移酶C10Q双酶体系催化天然产物CC-1065中环丙基结构单元的形成

环丙基官能团的构筑在化学合成中已经有很多较为成熟的方法，在生物合成中也取得了一些重要的进展。其中，非活化碳-碳双键的环丙基化尽管在化学合成中可以通过多种方法来实现，但是该过程在天然产物的生物合成中却鲜有报道。以CC-1065和谷田霉素（yatakemycin, YTM）为代表的螺环丙基环己二烯酮类抗肿瘤抗生素（图1）是一类来源于微生物、含有环丙基药效基团的高活性天然产物，其中包括CC-1065、YTM、多卡霉素等。这些化合物能对DNA进行不可逆的烷基化修饰，从而实现杀死细胞的目的（IC50为pM级）。研究表明，这类化合物是靶向治疗中理想的“弹头”分子，例如，由多卡霉素衍生的抗体药物偶联分子S...

2018-11-10 收藏取消收藏
东北师范大学曲蛟团队ACB：利用改性g-C3N4和可见光快速净水

有重要意义。g-C3N4是一种低成本的非金属光催化剂，具有可见光驱动的带隙。它是无毒的，可以在水中保持稳定。更重要的是，使用g-C3N4可避免由金属基光催化剂引起的二次污染风险。近年来，研究人员一直致力于优化g-C3N4性能的方法研究，例如：贵金属掺杂、元素掺杂、构建异质结催化剂等。然而我们发现在这些工作中，合成g-C3N4的热聚合过程中反应条件是随意且多种多样的（煅烧温度从450℃到650℃不等，升温速率从2℃/min到40℃/min不等，加热时间从0.5 h到5 h不等）。反应条件选取不当可能直接导致所生成的g-C3N4光催化性能较差。因此，即使采用上述先进的工艺对g-C3N4材料进行活性...

2021-01-16 来源：环境人Environmentor 收藏取消收藏
郑州大学许群教授团队Nat. Commun.：原子调控实现g-C3N4强铁磁性

好的化学性质和经济性的二维非金属铁磁材料仍具有较大的探索空间。然而，非金属材料局域自旋的缺乏导致其本质上是抗磁性的，因此通过结构优化精确调控s/p电子结构和磁耦合，有望实现二维非金属材料的铁磁性。g-C3N4作为典型的二维非金属材料，因其独特的光学和电学性能、良好的化学和热稳定性得到了广泛的关注。目前优化g-C3N4电子结构促使其获得铁磁性的方法有杂原子掺杂、缺陷构建和化学功能化等手段，但制备的g-C3N4仍只有较低的磁化强度（0.015 emu/g）。为提高铁磁性，合理的方法是在平面上诱导长程磁序，而这需要磁矩之间进行短程交换作用。理想条件下，由缺陷引起的磁矩间距离应＜1 nm。但实际上，相邻缺陷间的最近距离通常约为10...

2023-04-28 收藏取消收藏
PET中使用C-11、F-18、N-13和O-15标记方法的研究进展

如超声波、X光和核磁共振等；而PET显像则可以通过正电子核素标记的探针分子在生物体系中的靶点（受体、酶、离子通道、转运体等）发生分子水平的作用，提供一些生物功能的信息。而且，PET具有灵敏度高和可定量分析的特点，使其在研究多种生物过程、疾病的早期诊断，肿瘤的鉴别、诊断分期与疗效评估以及药物研发方面都具有重要的应用。 PET的发展离不开探针的发展，发展新的标记方法高效地向探针分子中引入正电子核素一直都是放射化学家们重要研究的课题。正电子核素的选择需要考虑到核素的化学性质和半衰期，常用的正电子核素包括C-11 (t1/2= 20 min)、F-18 (t1/2 = 110 min)、N-13 (t1/2...

2019-01-16 收藏取消收藏
钙介导的C-N键断裂

C-N键在许多化学转化中都具有惰性。因此，研究人员对C-N键的断裂有很大的兴趣。C-N键断裂的已知策略包括酸辅助活化和后过渡金属催化活化。相比较而言，稀土，碱金属和碱土金属的反应性在这方面的研究仍然很少。华东理工大学的马海燕课题组合成了一系列以双（喹啉基甲基）氨基- 甲基吲哚-1-基配体的杂配和均配型钙配合物（如封面图），这些配体通过几种抓氢键而稳定。但是，出乎意料地，具有相同类型的空间位阻配体的钙配合物非常不稳定，能快速分解配体，以较高的产率生成（E）-1,2-双（8-异丙基喹啉-2-基）乙烯。详细的机理研究表明，该过程涉及分子内C-H键活化诱导的C-N键断裂过程，即氮杂 - [1,2]...

2017-02-09 来源：AdvancedScienceNews 收藏取消收藏
p-n结增强氧析出反应电催化活性

a）FeNi-LDH/CoP/CC合成过程示意图；b）FeNi-LDH/CoP半导体p-n结的扫描电镜图；c）FeNi-LDH/CoP半导体p-n结提高电催化氧析出反应机理。上海交通大学的钱雪峰教授（点击查看介绍）和宰建陶副教授（点击查看介绍）团队在柔性碳布上设计并构筑了由p型CoP阵列和n型FeNi-LDH纳米片组成的半导体p-n结（FeNi-LDH/CoP/CC）。该工作首先利用电化学测试和紫外-可见吸收光谱等手段，确定了FeNi-LDH/CoP半导体p-n结的能级结构。并进一步利用XPS和EELs光谱证实了半导体p-n结的界面处发生了电子转移，使得p型半导体CoP一侧荷负电荷，而n型半导体FeNi-...

2019-08-22 收藏取消收藏
Science Advances：地球的C、N和S来自大撞击

Advances：地球的C、N和S来自大撞击地球挥发分和生命的起源一直是地球科学研究的热点。C、N、S和H（水）是典型的挥发性元素，也是组成地球生命最重要的元素。但是，原始地球形成时因其形成位置在雪线（约3 AU）以里，理应亏损这些挥发性元素，现在的地球是从何处获得的挥发分？从地球演化模型看（图1），主要有三种可能：（1）构建原始地球的初始物质富含挥发分；（2）大撞击带入；（3）后增生加入。现有的实验结果和理论预测最有可能的是大撞击带入，但缺少更多的证据。美国莱斯大学Grewal及其合作者借助高温高压模拟实验和计算机模拟技术，认为地球挥发性元素来自大撞击，从而解释了硅酸盐地球异常的C/N比值，相关成果于1月23日发表在Science...

2019-03-22 来源：中科院地质地球所收藏取消收藏

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