近日,渤海大学化学与材料工程学院化学工艺专业李文慧硕士研究生为第一作者,鄂涛教授为通讯作者的研究成果《MMT and ZrO2jointly regulate the pore size of graphene oxide-based composite aerogel materials to improve the selective removal ability of Cu(II) 》在环境领域国际著名期刊《Separation and Purification Technology》(中科院1区, IF=8.6)发表。本研究基于Ca(Ⅱ)与海藻酸钠(SA)的交联作用,通过氧化石墨烯(GO)和蒙脱土(MMT)的纳米片堆积作用建立基础骨架,进一步负载氧化锆(ZrO2)纳米颗粒,成功制备GMZ复合气凝胶。在既增加了气凝胶球体的内部三维网络的交联密度,又为金属离子提供更多结合位点的基础上,将气凝胶孔隙结构功能化为可控的狭缝状孔,从而实现对复杂废水体系中的水合铜离子高效选择性回收。
引言
铜作为具有战略意义的金属资源对工业发展和资源部署都有着重要的影响。中国作为最大的精炼铜生产国和最大铜消费国,铜矿资源却十分匮乏,尤其是在矿物终端的原材料供给方面,存在着巨大的缺口。此外,铜作为重金属,可经采矿、冶金和矿物燃料焚烧等途径排放到水体中,具有较强的毒性,难以降解,不仅对水环境造成了污染,而且对人体及动植物的健康构成了极大的威胁。因此,实现水体中铜的回收利用,是现实所需,也对我国长期的资源战略发展具有重要意义。在前期研究中,本课题组基于GO的堆叠效应和与SA交联机理构建具有狭缝孔隙的气凝胶球,发现狭缝结构与平面构型的水合铜离子选择性吸附机制。为进一步提高交联密度,实现狭缝孔隙致密化,分别引入无机粉体、金属氧化物以及不同价态的交联离子实现对GO基气凝胶孔隙的调控,提高选择性吸附能力。基于上述内容,本文聚焦探究狭缝材料的致密性与平面水合铜离子之间的构效关系,通过片层材料的堆叠效应以及金属氧化物纳米颗粒的负载,探究了ZrO2与含氧官能团的协同作用和MMT对气凝胶稳定性的影响,构建出交联密度更大且孔径更为致密的吸附材料,进而实现高效选择性吸附回收水体中的铜离子。
图文导读
GMZ的物理性能
GMZ的键合机理
GMZ选择性吸附研究
机理分析
小结
本文采用溶胶-凝胶法和冷冻干燥技术成功制备了由GO、MMT、ZrO2和SA组成的三维多孔气凝胶微球,并将其用于水溶液中Cu(II)的吸附。得到结论如下:
(1)GMZ以GO,SA的交联作用建立基础骨架,通过引入MMT和ZrO2成功调节狭缝孔隙,同时交联网络也变得更加致密。
(2)GMZ对具有平面构型的水合铜离子具有良好的选择吸附性。GMZ对Cu(II)的最大吸附量为155.712
mg g-1,分配系数为26.33 L g-1。
(3)GMZ具有良好的循环再生性能。在含有干扰离子的体系中,循环使用6次后,对Cu(II)的吸附率仅下降5%。
综上所述,GMZ具有制备工艺简单、吸附性能好、化学稳定性高等优点,是高效、选择性吸附Cu(II)的理想材料。
作者简介
通讯作者 鄂涛:博士,教授,硕士研究生导师。辽宁省化工清洁生产重点实验室主任,辽宁省毛皮绿色制造产业技术创新战略联盟理事长,渤海大学环境研究院副院长,渤海大学化学工程与技术一级学科带头人,环境工程专业带头人。研究兴趣:化工清洁生产工艺,土壤与水污染修复技术、碳中和工艺技术开发及钛基功能材料的制备工艺及应用。在ACS Appl Mater Interfaces,J Hazard Mater,CHEM ENG J,Sep Purif Technol,J CLEAN PROD,Mater. Today Chem,SCI TOTAL ENVIRON和Appl. Surf. Sci等国际著名期刊上以第一/通讯作者发表SCI收录论文45篇,其中高纯钛的制备及纯化机理、狭缝限域选择性吸附铜离子和石墨烯/TiO2界面电子转移机制等研究行业首次报道。主持省部级以上纵向项目24项,横向项目12项,合同金额1044万。以第一发明人获得授权发明专利13项,单项专利转化额度超100万。发布浙江省团体标准7项,企业标准42项,在企业建立“20万标张牛皮革清洁化生产关键技术研究与集成示范”生产线一条,清洁化标准5篇论文被行业权威杂志《中国皮革》专题报道,向行业技术推广。电子邮箱:etao@bhu.edu.cn
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