超快激光原理与技术 | 周末读书

魏志义韩海年中国物理学会期刊网

《超快激光原理与技术》

作者：魏志义韩海年

科学出版社

读

者

福

利

想获得该书的读者可以在后台留言，写下与本书试读内容有关的体会，留言点赞前5名的读者将获赠该书一本（三个月内已获得赠书的读者不参与此次活动）。截止时间是10月16日早8点，10点会公布5位获奖者名单。期待您的参与！

主要内容

本书系统介绍了超快激光的相关原理与技术、常用器件及典型应用。全书共12章，第1和第2章概述了超快激光的发展与特性，使读者能够快速地对超快激光有大致了解；第3章叙述了测量飞秒激光脉冲的主要方法；第4和第5章讲述了激光锁模的原理与技术及典型的超快激光光源，通过该内容读者可进一步增强对超快激光的认识；第6和第7章介绍超快激光的频率变换与展宽，通过该技术不仅可极大地丰富超快激光可覆盖的波段，也能有效地扩宽光谱宽度；第8和第9章是有关飞秒激光的非线性脉宽压缩、相位锁定、同步及相干控制与合成的内容，是实现少周期及光波电场可控极端脉冲的重要技术；第10章介绍了基于啁啾脉冲放大原理的飞秒超强激光技术与装置；第11章是目前超快科学的最前沿——阿秒脉冲的原理与技术；最后一章结合典型案例介绍了超快激光的多学科应用。

章节试读

第一章

超快激光发展概述

1960年，美国加利福尼亚州休斯航空公司实验室的工程师梅曼(T.Maiman)在制造并运转世界上第一台激光器的激烈竞赛中拔得头筹，利用红宝石激光器产生了人类第一束激光——波长为694.3 nm的红光激光，从此开启了激光时代。随后人们相继在一系列的介质中实现了光的受激发射，包括固体、液体、气体、等离子体、准分子、半导体等。自1965年人们用红宝石激光获得皮秒级脉冲以来，激光技术进入超短超快脉冲范围，并得到十分迅速的发展，不仅脉宽到了今天的阿秒(as，10⁻¹⁸s)量级，而且也引领了激光在超强、频率扩展、相干合成等方面的发展。纵观激光的发展历史，超快激光一直是激光研究领域最耀眼的明珠。在介绍超快激光的主要内容之前，本章首先对激光的原理特性、发展历史及超快激光的发展作简要概述。为了本书的完整性，以方便读者阅读，本章参考摘录了有关文献^[1]的部分内容，在此对原文献作者表示谢意，感兴趣的读者可以查阅相关原始文献。

1.1

激光的原理特性与发展历程

在19世纪末到20世纪初期，人们在研究光与物质相互作用时，陆续发现了黑体辐射、原子线状光谱、光电效应、康普顿散射等一系列实验现象，这些涉及光与物质的能量和动量交换的特征实验，已经无法用当时的经典理论来解释，这些实验规律与经典理论存在诸多矛盾，必须有一个突破经典理论的崭新理论框架来加以解释。

1.1.1 光的自发辐射与受激辐射

为了从理论上解释实验所得的黑体辐射密度ρ_ν随温度T和频率ν的分布规律，人们从经典物理学出发所做的一切努力尝试都归于失败。1900年，普朗克(Max Planck) 提出了与经典概念完全不相容的辐射能量量子化假设，才成功地得到了与实验结果完全相符的黑体辐射普朗克公式：

式中，k_b为玻尔兹曼常量，其数值为k_b=1.38062×10⁻²³J/K；h为普朗克常量，其数值为h=6.626×10⁻³⁴J·s；c 为真空中的光速。

1905年，爱因斯坦进一步把普朗克的量子化概念推广，提出了光量子的概念并成功解释了光电效应，他特别指出，不仅黑体与辐射场的能量交换是量子化的，有固定的能量ε =hν，其中ν是辐射场的频率，也就是说光子的能量只与光子的而且辐射场本身也是由不连续的光量子(或者简称为光子)组成的。每一个光子具频率有关，而与振幅或强度无关。爱因斯坦也因建立光量子理论并成功解释了光电效应而获得1921年的诺贝尔物理学奖。普朗克的辐射能量量子化假说与爱因斯坦的光量子假说成为量子力学的基石。

1913年，玻尔(N.Bohr)提出了原子中电子运动状态量子化假设，1917年，爱因斯坦以此为基础，从光量子的概念出发，重新推导了黑体辐射的普朗克公式，并在推导中针对辐射而提出了两个极为重要的概念：受激辐射和自发辐射，并指出辐射场与原子相互作用时应该包含原子的自发辐射跃迁、受激辐射跃迁和受激吸收跃迁三种过程，第一次从理论上预言了受激辐射的存在。爱因斯坦首先提出的受激辐射概念，成为激光器的物理基础。为简化问题起见，只考虑原子的两个能级E₂和E₁，它们之间的能级差为 E₂−E₁=hν，单位体积内处于这两个能级的原子数分别为n₂和 n₁。

1. 自发辐射

处于高能级E₂的一个原子会自发地向低能级E₁跃迁，并发射一个能量为hν的光子，这种过程称为自发跃迁，而这个过程发出的光波就称为自发辐射。自发跃迁过程可用自发跃迁几率A₂₁描述，它定义为单位时间内高能态原子中向低能级E₁发生自发跃迁的原子数与n₂的比值^[1]：

自发辐射过程只与原子本身的性质有关，而与辐射场ρν无关。因此，A₂₁只取决于原子本身的性质，其大小为在无外场情况下原子在能级E₂上的平均寿命τ_s的倒数，即 A₂₁=1/τ_s，它也称为自发辐射爱因斯坦系数。

2. 受激吸收

爱因斯坦指出，在黑体物质原子与辐射场的相互作用中，如果要维持由式(1.1-1) 所表示的腔内辐射场的稳定性，除了包含上述自发跃迁过程外，还必然存在一种在辐射场作用下的反向跃迁过程，即在频率为ν的辐射场激励作用下，处于低能态E₁的原子吸收能量为hν的光子并向高能级E2跃迁，这种过程就称为受激吸收跃迁。可用受激吸收跃迁几率W₁₂来描述这一过程^[1]，即

受激吸收跃迁几率W₁₂不仅与原子性质有关，还与辐射场成正比，即W₁₂=B₁₂ρν，这个比例系数B₁₂称为受激吸收跃迁爱因斯坦系数，B₁₂只与原子性质有关。

3. 受激辐射

与受激吸收跃迁类似，原子与外加辐射场之间还存在着另一种受激相互作用，它是受激吸收跃迁的反过程。一个处于高能级E₂的原子在频率为ν的辐射场作用下，受激地跃迁至低能态E1，并辐射出一个能量为hν的光子，该过程称为受激辐射跃迁。受激辐射跃迁发出的光波称为受激辐射。受激辐射跃迁几率为^[1]

与受激吸收同理，可将其表示为W₁₂=B₂₁ρν，式中比例系数B₂₁称为受激辐射跃迁爱因斯坦系数，它也只与原子性质有关。

需要强调的是，自发跃迁与受激吸收跃迁、受激辐射跃迁有着本质不同，从跃迁几率上来看，自发跃迁几率A₂₁只与原子本身性质有关；而两个受激跃迁几率W₁₂及W₂₁不仅与原子性质有关，还与辐射场成正比。我们知道，物质处于热平衡状态时，各能级上的粒子数 (或称集居数) 服从玻尔兹曼统计分布：

式中，f₂和f₁分别为能级E₂和E₁的统计权重因子。由此就可以知道，高能级的集居数小于低能级的集居数，也就是说，处于热平衡状态下的物质只会吸收光子。很显然，如果要实现光放大，就必须创造条件来实现n₂>n₁，称为集居数反转，或者称为粒子数反转。这只有通过激励或泵浦过程，向物质提供额外能量，从而打破热平衡状态才可能实现，因此，激励 (或泵浦) 过程是光放大的必要条件。而三个爱因斯坦系数均只与原子本身性质有关，通过分析空腔黑体的热平衡过程，就可以推导出爱因斯坦三系数之间的关系^[1]：

4. 受激辐射的相干性

需要强调指出，受激辐射与自发辐射极为重要的区别就在于其相干性。如前所述，自发辐射是原子在不受外界辐射场控制情况下的自发过程。因此，大量原子的自发辐射场的相位就是无规律分布的，从而是不相干的。此外，自发辐射场的传播方向和偏振方向也是无规律分布的。

而受激辐射则是在外界辐射场控制下的发光过程，因而各原子的受激辐射的相位具有与外界辐射场相同的相位。已经证明，受激辐射光子与入射激励光子属于同态光子，也就是说，受激辐射场与入射场具有相同的频率、相位、波矢(传播方向)和偏振，因而它们属于同一模式。特别地，大量原子在同一辐射场激发下产生的受激辐射处于同一光波模或者说同一光子态，因而是相干的。受激辐射的这一重要特性是激光与微波激励的理论基础，激光就是一种受激辐射相干光。

1.1.2 脉冲激光的速率方程

表征激光器增益介质各有关能级上的粒子数和激光腔内的光子数随时间变化的一组微分方程，称为激光器速率方程。很显然它与参与产生激光过程的能级结构和工作粒子在这些能级间的跃迁特性有关。一般常用所谓的三能级系统和四能级系统作为简化模型来描述。激光器速率方程理论的出发点是原子的自发辐射、受激辐射和受激吸收几率的基本关系式。在1.1.1节中已经给出爱因斯坦采用唯象方法得到的这些关系式，但是由于自发辐射并不是单色的，而激光是一种准单色辐射场，它有一定的频谱宽度，所以需要用线型函数对这些关系式进行必要的修正，线型函数就是跃迁几率按频率的分布函数。虽然激光器速率方程属于半经典理论，但我们从速率方程出发可以对激光腔内振荡过程中的起振阈值及腔内损耗进行分析，能够方便地得到一些比较重要的参数。

对于三能级系统来说，有三个能级参与了激光产生过程：激光下能级E₁实际上就是基态E₀，激光上能级E₂一般为亚稳态能级，E₃为抽运高能级。在激励泵浦的作用下，基态E₁上的粒子被抽运到能级E₃上，抽运几率为W₁₃。到达高能级E₃的粒子数n₃将主要以无辐射跃迁的形式迅速转移到激光上能级E₂，其几率为S₃₂。激光上能级E₂的粒子n₂寿命较长，在未形成集居数反转之前将主要以自发跃迁形式返回E₁。当抽运速率足够高时，就可能形成集居数反转状态，这时在E₂和E₁之间的受激辐射和受激吸收跃迁 (W₂₁和W₁₂)将会占绝对优势。世界上第一台激光器所使用的红宝石晶体就是三能级系统的典型例子，由于在热平衡状态下绝大多数粒子都处于基态，必须把超过一半的粒子抽运到激光上能级，才能形成集居数反转状态，所以三能级系统的激光运转阈值比较高。

假设腔内只有第l个模式存在，经过适当的推导，就可以得到三能级系统的速率方程组^[1]：

其中，第l个模式的频率、光子数密度、光子寿命分别为 ν_l、N_l 及 τ_Rl；而 σ₂₁(ν, ν₀)是工作物质的发射截面；ν₀是辐射的中心频率。

常见的大多数激光工作物质都属于四能级系统，因为这种系统的激光下能级E₁处在基态E₀之上，在热平衡状态下处于E₁的粒子数非常少，可以忽略不计, 所以很容易在激光上下能级之间形成集居数反转状态。

对于激光器腔内有多个振荡模式存在的情况下，例如有m个模振荡，由于每个模式的频率、损耗、对应的发射截面不同，则必须建立m个光子数密度的速率方程，而E₂能级的粒子数密度变化也应该是各个模式光子引起的受激跃迁之和，其速率方程改写为

速率方程组的解一般比较困难，但在处理连续激光及长脉冲激光时，如果不关心激光的建立过程，只关心最终状态，则此时激光达到一种稳定状态，有 dN/dt=0及dn/dt=0，这时微分方程组就变成了代数方程组，比较容易求解。而对于短脉冲激光这类的非稳态问题就比较复杂，一般需要采用数值求解或者其他近似处理方法来解决。但在处理一些实际问题时，可以根据实际情况做一些合理的近似假设，在这种简化模型情况下，就比较容易得出一些有用的指导性结论。

在简化模型条件下，假设各个模式的损耗相同，线型函数用适当的矩形代替，四能级多模振荡的速率方程就可写为^[1]

其中，N为各模式光子数密度的总和；σ₂₁为中心频率处的发射截面；为E₃能级向E₂能级无辐射跃迁的量子效率；为E₂能级向E₁能级跃迁的荧光效率。η_F=η₁η₂为总量子效率，因为抽运到E₃ 能级的粒子只有一部分通过无辐射跃迁到达激光上能级E₂，其余途径对激光发射没有贡献；而到达E₂能级的粒子，也只有一部分通过受激辐射跃迁到达E₁能级而对激光发射有贡献，其余粒子则通过无辐射跃迁到达E₁能级。

这里 τ_R 是光子在腔内的平均寿命，取决于光学谐振腔的损耗大小，是评价谐振腔质量的一个重要指标，决定了激光振荡的阈值和激光的输出能量。但对于像可饱和吸收体 (saturable absorber, SA) 等元件，由于其损耗是随时间变化的，所以还需要把它单独列出来，只能采用数值求解。

此外，还有一类激光器属于所谓的准三能级系统，其特性介于三、四能级系统之间。其特点就是激光的下能级属于基态的一个子能级，由于下能级始终存在少量的粒子数集居，因此这种激光器存在再吸收造成的损耗，这使得激光开始振荡的阈值相对于四能级高些。Fan等针对运转于准三能级系统的Nd³⁺掺杂晶体，从速率方程出发对激光在腔内振荡过程中的腔内损耗和阈值进行了分析^[2]，考虑到了泵浦光与振荡激光的分布交叠情况带来的影响，假设在晶体内部的激光模式大小为ω₀，泵浦光模式大小为ω_p，晶体长度为L，在激光运转的时候，因为激光的上能级和下能级分别属于⁴F_3/2 和⁴I_11/2 能级的一个子能级，它们的粒子数占⁴F_3/2 和⁴I_11/2 能级的粒子数集居的比例值分别为f_a和f_b，激光下能级的粒子集居数为N_a。根据速率方程方法就可以推导出激光起振的阈值条件^[2]：

其中, ν_p为泵浦光频率；η_p为泵浦效率；τ为激光上能级粒子寿命；σ为受激辐射截面；α为激光晶体的吸收系数；δ为谐振腔内的总损耗；P_th^ab是指所吸收的泵浦光阈值功率；而P_th是指入射的泵浦光阈值功率。

对于一个理想的四能级激光系统而言，P. Laporta等还建立了基于基横模空间分布的速率方程^[3]，同样考虑到了泵浦光的分布和振荡激光的分布带来的影响，获得了基模振荡需要满足的稳态方程，给出泵浦速率与腔内光子数之间的关系。可以得到需要的阈值泵浦功率、输出的斜效率等重要参数，为了使得泵浦效率最高，需要尽量做到模式匹配，即腔内激光模式与泵浦光模式大小尽可能接近、空间重合，同时降低腔内的其他损耗。由于公式比较多，在此不再重复列出，感兴趣的读者可以查阅原文。

1.1.3 光的自发辐射与受激辐射光的相干性及光子简并度

按照量子电动力学概念，光子态与光波模式是两种完全等效的物理概念，是描述电磁场运动状态的两种等效提法。

光的相干性可以理解为在不同的空间点上、在不同时刻的光波场的某些特性的相关性，分为空间相干性和时间相干性。空间相干性是指同一时刻，两个不同空间点上光波场之间的相干性。一般使用光场的相干函数作为相干性的度量，属于同一状态的光子或同一模式的光波是相干的，而不同状态的光子或不同模式的光波是不相干的。作为一种粗略描述，经常使用相干体积的概念，即假如在空间体积V_c内各点的光波场都具有明显的相干性，则V_c就称为相干体积。V_c还可表示为垂直于光传播方向截面上的相干面积A_c和沿传播方向的相干长度L_c的乘积，V_c=A_cL_c，光沿传播方向通过相干长度L_c所需的时间τ_c=L_c/c，称为相干时间，其中c为光速。

时间相干性是指同一空间点上，两个不同时刻t₁和t₂的光波场之间的相干性；实际上，时间相干性与光源的单色性等价，光源的单色性越好，即谱线宽度越窄，则相干时间或相干长度越长，时间相干性就越高。

我们知道，普通光源发出的光是大量独立振子的自发辐射，每个振子发出的光波是由持续一段时间∆t或者说是在空间占有长度c∆t的波列所组成，对于原子发光谱线来说，∆t即为原子的激发态寿命。由于不同振子发出光波的相位是随机变化的，普通光源的时间相干性很差。

在相干光的技术应用中，具有相干性的光波场的强度，即相干光强是描述光的相干性的重要参量之一。对于普通光源来说，增大相干面积、相干时间和增大相干光强是相互矛盾的。相干光强取决于具有相干性的光子数目或同态光子数目，这种处于同一光子态的光子数就称为光子简并度。很显然，光子简并度具有以下几种相同的含义：同态光子数、同一模式内的光子数、处于相干体积内的光子数、处于同一相格内的光子数。

激光与普通光的根本不同就是具有三个主要属性：相干性、单色性和方向性，此外还具有极高亮度。正是由于受激辐射的本性以及光学谐振腔的选模作用，所以激光具有极高的光子简并度和单色亮度，也就是说，激光可以在很大的相干体积内具有很高的相干光强。充分利用激光器的所有特性，可以将激光的巨大能量聚焦到直径为光波波长量级的光斑上，可形成极高的功率密度。

我们知道，工作物质、泵浦系统、光学谐振腔是激光振荡器的三个组成部分。工作物质提供适当的能级结构，最常见的就是各种稀土掺杂晶体，一般要求是其具有合适的泵浦能级，激光上能级具有较长的寿命，使得通过泵浦比较容易在某两个能级间形成粒子数反转，能够输出需要的激光波长。泵浦系统提供必要的激励泵浦手段，使得工作物质实现粒子数反转而变成激活介质。光学谐振腔提供正反馈，因为工作物质的单次增益有限，只有通过多次激活介质才能得到足够的受激辐射放大，从而在腔内建立和维持稳定的振荡。如果没有谐振腔的反馈，一般只能得到放大的自发辐射，其相干性和方向性都很差。此外，谐振腔还对激光的横模和纵模起到滤波的作用，腔的结构决定了腔内可能存在的电磁场本征态，即激光模式，每一个本征态将具有一定的振荡频率和一定的空间分布，同一模式内的光子具有完全相同的状态。只有某些特定波长的激光才能在腔里振荡，即腔长为半波长的整数倍，满足相干叠加条件而形成驻波。

激光束的空间相干性和方向性都与激光的横模结构相联系。方向性越好，空间相干性程度就越高。理想激光器的输出光束应只有一个模式，然而如果不采取适当的选模、选频措施，大多数激光器往往会工作在多模状态。含有高阶横模的激光束光强分布不均匀，光束发散角较大，聚焦性能不佳。含有多纵模及多横模的激光束单色性及相干性也比较差。如果激光是TEM₀₀单横的模式结构，则其光波场是空间相干的，而另一方面，单横模结构又具有最好的方向性和聚焦性能，因此一般应尽量使激光器工作在基横模TEM₀₀模式下。

对于连续运转的激光而言，激光的相干时间和单色性存在简单的反比关系，即单色性越高，相干时间就越长。对于TEM₀₀单横模激光器而言，其单色性取决于它的纵模结构和模式的频带宽度。我们知道，激光谐振腔除了决定激光的横模模式外，也对激光波长具有滤波的作用，它只允许那些符合相干相长条件的频率模式存在于腔内，这些模式称为纵模，它们两两之间的频率间距称为纵模间隔∆ν_q，它是由谐振腔的有效腔长决定的。对于自由运转的普通激光器而言，由于各个纵模模式之间的增益竞争关系，通常只有少数几个纵模能够在竞争中胜出而生存下来。如果激光是在多个纵模上振荡，则输出激光将由多个不同频率的纵模光所组成，故其单色性比较差。由于各纵模振荡基本上互不相关，各纵模之间的相位没有确定的关系，因此它们之间的时间相干性相对较差。假如在激光腔内加入选模元件等，使得激光器运转于单纵模上，其时间相干性大大增强，而这时其单色性则由激光频率稳定性决定，它主要取决于激光腔长的稳定性和环境噪声大小。通过锁定腔长等稳频技术，就可以改善激光器的频率稳定性，从而获得一个稳频的TEM₀₀基横模单纵模激光输出，这时激光将接近于理想的单色光波，即完全相干光，这种激光在激光冷却、光学频标等领域有着重要的应用。

而对于锁模激光而言，情况正好相反，一般希望其输出光谱越宽越好，这样就可以支持极短的脉宽。锁模激光的脉冲宽度反比于它的光谱带宽，显然，在一般情况下锁模激光输出的光谱带宽不可能超过工作物质的增益带宽，这就给锁模激光脉冲带来一定的限制。通常锁模是利用各种调制方法(比如电光调制器、可饱和吸收体等)的周期性损耗变化而带来的边带激发调制作用，使得原本处于竞争不利地位的大量纵模也得以成功起振，并且各纵模被这些调制机制耦合在一起，使所有纵模都具有相同的初相位，即各纵模的相位被锁定，因而各纵模之间的相干性得到极大增强，使各纵模得以实现相干叠加的效果，这样就获得了脉宽很短、峰值功率很高的锁模脉冲输出。为了获得超过工作物质增益带宽的输出光谱，还可以利用各种非线性效应对锁模激光的光谱进一步展宽，以获得更短的脉宽。而像钛宝石这样的晶体本身就具有很强的非线性系数，因此其振荡器的输出激光就可以达到很宽的光谱，脉冲宽度可达近单个光学周期量级。

1.1.4 激光的发明与发展

我们知道，由于受激辐射与受激吸收同时存在，粒子数反转是辐射放大的必要条件，它首先是在微波波段得以实现。从1940年V. A. Fabrikant在其博士论文中提出了产生粒子数反转的实现方法^[4]，到1951年C. H. Townes提出受激辐射微波放大即maser的概念^[5]，直到1954年首次成功实现了粒子数反转，第一台氨分子maser建成^[6]，其主要作用是放大无线电信号，以便研究宇宙微波背景辐射，得到了受激放大的微波信号。1958年，A. L. Schawlow和C. H. Townes在Physical Review Letters上发表论文"Infrared and Optical Maser"^[7]，进一步将受激辐射的概念推广到了光学波段。1959年，G. Gould首次提出了LASER(light amplification by stimulated emission of radiation)这一术语^[8]。1960年5月，美国休斯航空公司实验室的工程师梅曼利用红宝石作为增益介质，在实验上获得了694.3 nm的激光输出，这是世界上公认的第一台激光器^[9]。此后不久，IBM实验室的P. P. Sorokin 和M. J. Stevenson利用CaF₂中掺杂的三价铀制成了第一台四能级固体激光器^[10]。同年底，Bell实验室成功研制了第一台氦氖气体激光器^[11]。1961年，E. Snitzer报道了第一台钕玻璃激光器^[12]，这种激光器因为其优异的性能而成为激光武器研究的第一种候选方案，至今仍被作为可控核聚变的主要候选光源。P. A. Franken等将红宝石激光器发出的光脉冲通过石英晶体后同时得到了347 nm的紫外光，首次实现了非线性光学效应产生的谐波输出^[13]。1964年，第一台掺钕钇铝石榴石(Nd:YAG)激光器在Bell实验室诞生^[14]，这种固体激光器至今仍然在材料加工等各种领域有着广泛的应用。1962年，F. J. McClung和R. W. Hellwarth提出了激光调Q技术，从而获得了具有短脉宽的高能量激光脉冲^[15]。1966年，A. J. DeMaria报道了第一台利用钕玻璃激光器及可饱和吸收体产生皮秒级脉冲的激光器^[16]。各种调Q技术、锁模技术、放大技术的相继出现，使得可获得的激光脉冲持续时间不断缩短，已压缩到极小的数值，脉冲峰值功率不断增大，已经可以获得极高的数值，使得人们能够产生飞秒(fs，10⁻¹⁵s)级脉冲的超快超强激光器，并已得到了广泛的应用。

1.2

超快激光发展简述

自从世界上第一台激光器问世以来，人们就一直致力于研究如何产生能量更高、脉宽更短、峰值功率更高的激光，特别是脉宽作为激光的一个重要指标，引起了人们的广泛重视。从染料激光器到克尔透镜锁模(Kerr lens mode-locking，KLM)的钛宝石飞秒激光器，以及二极管泵浦的全固态飞秒激光器和飞秒光纤激光器，脉冲宽度、峰值功率和能量的纪录在不断刷新。作为标志性的成果，目前人们已经实现了脉宽短至阿秒的超快脉冲和峰值功率高达10 PW(1 PW=10¹⁵W)量级的超强激光。前者使得探测电子在原子尺度的运动成为可能；后者则已经应用于实验室天体物理、激光电子加速和质子加速等强场物理实验中。超快激光的发展使得人们对于小至原子、大至天体的物理现象有了更深刻的认识。

超快激光脉冲的产生和放大的发展主要分为三个阶段。

20世纪70至80年代，基于染料的可饱和吸收体效应是产生超短脉冲激光的主要方式，染料激光器可以产生亚皮秒的脉冲。后来基于对撞脉冲锁模的方式，染料激光器可以输出27 fs的脉冲。在一段时间内，染料激光器成为物理与化学领域超快激光光谱学发展的主要推动力。但是由于染料激光器的固有缺点，其难以广泛推广使用。

20 世纪90年代以来，在钛宝石激光器中发现了克尔透镜锁模效应，使得飞秒激光器能够直接输出亚10 fs乃至周期量级的飞秒脉冲，钛宝石激光器迅速地取代了染料激光器的地位。钛宝石晶体的损伤阈值高、发射光谱宽，适合作为激光放大的增益介质。结合啁啾脉冲放大(chirped pulse amplification, CPA)技术，可以将钛宝石激光脉冲能量提升到焦耳量级，产生 10²²W/cm²的聚焦峰值功率密度。但是，在高功率泵浦下，钛宝石晶体的热效应和增益窄化效应都变得严重，使得钛宝石激光器不能够输出高重频的大能量激光脉冲。而且钛宝石激光器使用的泵浦源多为调Q倍频激光器，其成本较高，不易实现高重频、大能量的输出，往往飞秒强激光系统的大部分成本用在泵浦光系统的建立上，这使得开展钛宝石激光放大技术研究的成本整体上升。

近年来，随着半导体激光器制作工艺和耦合技术的进步，基于二极管泵浦的全固态超快激光器得到了迅猛的发展。基于全固态超快激光器的光参量放大(optical parametric amplification, OPA)技术以其参量过程无热效应、增益带宽大且无增益窄化效应以及成本较低等特点，成为产生超快超强激光的新一代技术。

1.2.1 超快激光产生技术的发展

如何获得更窄脉宽的脉冲光源是人们不断追逐的目标之一。采用调Q方式可以获得脉冲宽度接近纳秒量级的激光输出，但是受脉宽压缩机制的制约，要想获得更窄的激光脉冲变得非常艰难，必须寻求其他方法，而锁模技术就是一种更为有效的超短激光脉冲产生技术。飞秒激光的出现要追溯到1981年，R. L. Fork等在染料激光器中采用碰撞锁模方式首次获得了90 fs 的锁模激光脉冲^[17]。随后几年，科学家们为了获得脉冲宽度更短的飞秒激光，采用了色散补偿技术将飞秒激光脉冲宽度进一步缩短。1985年，R. L. Fork小组在之前实验的基础上，在环形染料激光器中采用了棱镜对进行色散补偿，最终获得了27 fs 的锁模飞秒激光脉冲^[18]。两年之后，他们在腔内设计了光纤–棱镜–光栅压缩系统，进一步将锁模激光脉冲宽度压缩到6 fs^[19]，这是染料激光器能够获得锁模激光的最短脉冲宽度，这一纪录维持了长达十年之久。染料激光器作为第一代飞秒激光光源，是当时仅有的能够产生飞秒脉冲的激光器，在20世纪80年代仍然是研究超快现象的主要工具。然而，由于染料激光器运行状态比较差，日常维护操作非常不便，所以没有获得广泛应用。

在染料激光器发展的同时，人们也在不断地探索新的增益介质，以实现锁模激光的新突破。随后钛宝石(Ti:sapphire)、掺铬镁橄榄石(Cr:forsterite)、掺铬钇铝石榴石(Cr:YAG)、掺铬六氟铝锶锂(Cr:LISAF)、掺镱钇铝石榴石(Yb:YAG)等一系列性能优良的固体激光增益介质的出现，为超快飞秒激光器的实用化发展奠定了坚实的基础。在这些晶体材料中，钛宝石晶体以其优良的光学性质，备受人们青睐，更是引领了飞秒超快激光研究的快速发展与广泛应用的繁荣时代。目前，钛宝石激光由于宽的调谐范围、高的激光增益、极短的激光脉宽及可靠的稳定性能，成为超快激光最广泛使用的激光种类。首先，钛宝石不仅具有比较宽的吸收谱，可以支持多种光源泵浦，更重要的是，其上能级寿命长(约为3.2 µs)，具有非常宽的荧光发射谱，覆盖660∼1200 nm 范围，理论上可以支持短至2.7 fs的锁模脉冲宽度。其次，钛宝石具有高硬度、高热导率等优良的物化性质。钛宝石晶体的出现，给飞秒激光领域带来了突飞猛进的进展，开创了全固态超短脉冲激光领域的新纪元。1991年，D. E. Spence 等利用KLM技术，在腔内使用棱镜对补偿色散的条件下，获得了60 fs的锁模激光输出^[20]，之后Haus等从理论上成功解释了KLM现象，它是利用工作物质的非线性克尔效应实现自锁模，其原理是材料的折射率变化与光强有关，从而造成折射率的横向分布，产生自聚焦效应，其焦距也随脉冲时间而变化，其作用与可饱和吸收体类似。此后的几年，钛宝石激光器的锁模脉冲宽度纪录不断被刷新，直到1999 年，T. Tschudi等采用棱镜对和啁啾镜相结合的方式进行色散补偿，最终获得了5.4 fs 的超短脉冲^[21]，打破了由染料激光器保持的长达十二年的最短脉冲纪录。2004年，M. Yamashita 等又通过腔外压缩的方式，将脉冲宽度压缩到接近钛宝石光学周期的2.8 fs^[22]。在色散补偿技术不断发展的同时，半导体可饱和吸收镜的出现，使人们不仅可以获得周期量级的飞秒激光脉冲，同时还可以实现锁模激光的自启动。与此同时，啁啾镜色散补偿技术的不断进步为高重复频率的钛宝石振荡器的发展提供了契机。高重复频率的飞秒激光器在时间分辨光谱学、光学频率梳等领域有着重要的应用。1999年，A. Bartels等利用钛宝石振荡器成功获得了重复频率为2 GHz的飞秒激光输出，脉冲宽度为23 fs。随后钛宝石激光器锁模脉冲重复频率不断被提升，至今已有10 GHz的相关报道。但是，对于重复频率在GHz的钛宝石激光器，其腔长尺寸限制了谐振腔内部元件的种类和数量，同时腔内的单脉冲能量比较低，这些因素不利于实现最初的KLM。对于产生高重频的飞秒激光，超短脉冲激光泵浦可以提高自启动实现方式，当重复频率在几百MHz到几GHz范围内时，采用超短脉冲激光泵浦可以克服高重频条件下的自启动模式较弱的缺点，增加了钛宝石激光器的锁模稳定性。近些年来，利用超短脉冲同步泵浦钛宝石获得自启动的飞秒锁模激光备受人们关注。2005年，E.Richard 等利用锁模Nd:YVO₄激光器倍频后的皮秒绿光作为泵浦源，在钛宝石晶体中获得了自启动的6 fs 锁模激光输出。2017年，Didenko 等将Yb:KGW飞秒振荡器作为泵浦源，利用同步泵浦的方式实现了钛宝石飞秒激光输出。与常规泵浦源相比，采用超短脉冲同步泵浦钛宝石，不需要在腔内引入扰动或者使用可饱和吸收体，就可以实现自启动的锁模飞秒激光输出。

在全固态超短脉冲领域，除了追求更短的脉冲宽度和更高的重复频率外，扩大激光光谱的覆盖范围也非常重要。由于不同的激光增益介质具有不同的荧光发射谱线，通过合理地选择激光增益介质，就可以获得不同波段的激光输出。20世纪80年代后期，随着半导体工艺水平的改进和日益成熟，各种结构的激光二极管(LD)得到了快速发展，为飞秒激光器实现全固化、小型化奠定了基础。半导体激光器的迅速发展使得选择合适的增益介质以获得期望的激光输出波长成为可能。超短脉冲激光技术已经经历了将近四十年的发展历程，目前全固态飞秒激光器发展已经相当成熟，其重复频率、脉冲宽度和峰值功率等激光参数都比较优越，已经广泛地应用到各研究领域。

1.2.2 超快激光放大技术的发展

锁模振荡器由于各种因素的限制，比如，大能量振荡器需要有大体积的晶体、输出光束质量较差、腔内功率密度太高容易损坏元件等，从而其输出能量一般比较低，往往需要进行后续放大，第一放大级通常采用再生放大器，再根据需求进一步采用多通行波放大，或者是在能量较大时采用单通放大。

激光脉冲的峰值功率可以通过脉冲宽度的变短和进一步提高激光功率来实现。KLM已经可以使激光振荡器产生小于10 fs 的脉冲。随着KLM和啁啾脉冲放大(CPA)^[23]等多种放大技术的发明，近几年激光的峰值功率已经达到拍瓦级别的实验结果。这样的激光聚焦后的峰值功率密度已经可以实现在相对论下研究光与物质的相互作用。

CPA原理简单说就是先展宽、后放大、再压缩。即先给待放大的超短脉冲施加色散，使得脉冲宽度进行展宽，即引入啁啾，而后对展宽后的脉冲进行放大，这样就避免了放大过程中损坏元件，最后再给放大后的脉冲施加反号的色散量，使其又压缩回超短的脉宽，这样就获得了高能量的超短脉冲输出。

再生放大器可以使振荡器输出的重复频率降低，能量得到放大。一般是将振荡器输出的种子脉冲光经过光隔离系统(法拉第旋光器，FR)，透过格兰棱镜或者薄膜偏振片(TFP)导入再生腔中。此时给腔内的泡克耳斯(Pockels)盒施加高电压，它等效于半波片的效果，往返通过泡克耳斯盒后脉冲的偏振态不变，这样便实现了种子脉冲被锁定在再生腔内，可以在腔内持续振荡、放大任意需要的次数。当种子脉冲放大到满意的程度时，便将泡克耳斯盒上的高压撤去，此时泡克耳斯盒就相当于四分之一波片，放大的脉冲往返经过泡克耳斯盒后，其偏振态旋转90^◦，就会被再生腔的偏振元件导出。另外，再生腔的参数设计还需要与振荡器的输出激光参数进行匹配，它实际上就是一种注入锁定放大。

目前，利用非线性效应已成为拓展激光光谱范围的重要手段，基于该效应已经能够实现深紫外激光到中红外激光的产生。在各种非线性效应中，最常使用且最重要的是二阶非线性效应，由二阶非线性效应引入的三波混频过程，是二次谐波产生(second harmonics generation, SHG)、光参量差频产生(difference frequency generation, DFG)、光参量振荡(optical parametric oscillation，OPO)和光参量放大(OPA)的基础，OPA是目前产生宽带新波段放大激光脉冲的主要方式。而光参量啁啾脉冲放大技术(optical parametric chirped pulse amplification, OPCPA)则是OPA与CPA技术的结合，它首先是将飞秒超短脉冲展宽成纳秒级的啁啾脉冲作为信号脉冲，再以纳秒级的强激光脉冲作为泵浦脉冲，利用三硼酸锂(LBO)或偏硼酸钡(BBO)等合适的非线性晶体作为光参量放大晶体进行OPA，最后通过压缩得到高的峰值功率。它具有极高的增益，保持了参量光优良的光束质量，同时它是一个非线性过程，放大不受介质增益带宽的限制，可以支持很宽的光谱，可以获得很高的信噪比。

通过CPA后放大的脉冲由于增益窄化效应而脉宽变宽，在使用非线性材料或者空心光纤进行光谱展宽的情况下，已经可以得到近一个周期的飞秒脉冲。近几年使用空心光纤展宽后的光谱利用相干合成压缩脉冲，已经可以直接得到975 as的脉冲^[24]。而利用高次谐波截止区的连续谱也已经得到50 as左右的脉冲。不过由于越短的脉冲对于色散的敏感程度越高，以及各种光谱展宽及脉冲压缩效率的问题，所以只能通过提高激光的功率得到高的峰值功率。目前克服多种技术难关，通过多级的CPA放大脉冲的峰值功率已经可以达到10 PW。

我们知道，随着激光功率密度的逐步提高我们就可以利用它探索一些新奇的物理现象。当激光的功率密度到达10⁶∼10¹³W/cm²时为分子非线性区域，在这个区域内激光与物质相互作用，材料的光学性质会被光场改变，形成的非线性效应反作用于激光，激光本身的光谱、相位等发生改变而引起一系列激光的非线性变换，例如双光子吸收、阈上电离、受激拉曼散射、布里渊散射、自相位调制、和频与倍频、四波混频、成丝等非线性现象。

随着功率密度的继续增加，就进入束缚态电子引起的非线性区。当激光功率密度达到10¹⁴∼10¹⁵W/cm²时，核外电子在激光场的作用下挣脱了库仑势的束缚。在这样的强度下激光和原子库仑势的相互作用改变了电子的动力学过程，可以产生等离子体、软X射线、极紫外光(XUV)高次谐波、阿秒脉冲等，这个区域已经能够研究原子外壳层电子动力学过程、激光等离子体相互作用、强激光场中的团簇动力学过程。

当功率密度提高到10¹⁶∼10¹⁸W/cm²时，进入了激光与物质相互作用中一个重要的区域，即相对论区域。在这样的强电磁场中，电子已经可以在一个激光周期内达到相对论速度，由激光电场力和磁场产生的洛伦兹力是相当的，此时电子的运动随着激光电磁场的变化而变得高度非线性，这种强激光场中电子的高度非线性运动是等离子体中相对论自聚焦和激光尾场加速等众多新效应的起源，同样可用于研究康普顿(Compton)、莫特(Mott) 和穆勒(Møller)散射中的电动力学过程，以及相对论下固体高次谐波的产生。此外，在研究激光电子加速和天体物理中正负电子对产生的过程中起着重要作用。

当功率密度超过10²¹W/cm²时，将超过相对论的讨论范围，这个能量足以产生等离子体镜高效率的反射及压缩脉冲，以及X射线和伽马(γ)射线。进一步提高能量将可以进行核聚变反应。

1.3

超快激光发展简述

自从锁模技术提出以来，超短脉冲激光的发展非常迅速，脉冲宽度从皮秒缩短到飞秒量级，脉冲峰值功率不断提高。特别是随着KLM技术的完善和啁啾脉冲放大技术的提出，超强激光更是得到了阶跃式的发展，脉宽可以达到周期量级，目前的峰值功率已经攀升到了10 PW量级。近些年来，随着激光脉冲宽度的缩短和脉冲能量的增加，大量的超强激光装置不断涌现，其应用领域也不断发展和深入，为各领域的研究提供了强有力的工具，飞秒激光在物理学、生物学、化学控制反应、光通信、精密加工等领域中已经得到了广泛应用，进入微观超快过程领域。基于超强激光的各类研究也都获得了丰硕的成果，例如超快光谱学、太赫兹波产生、光频率精密测量、精密激光加工、精密激光手术等。其中，利用超强飞秒激光驱动高阶非线性频率转化，从而获得高次谐波及阿秒脉冲，成为近十年来一个新的研究热点。其近软X射线波段的输出波长、阿秒量级的脉宽，将为更快时间尺度的微观动力学过程探测提供全新工具。

众所周知，物质中的微观粒子都在快速地运动着，这是微观世界的一个基本属性。飞秒激光的出现使人类第一次在原子和电子的层面上观察到这一超快运动过程。飞秒脉冲激光最直接的应用是作为光源，形成多种时间分辨光谱技术和泵浦/探测技术。物质在高强度飞秒激光的作用下会出现非常奇特的现象，瞬息间变成等离子体，而这种等离子体可以辐射出各种波长的射线激光。高功率飞秒激光与电子束碰撞能够产生硬X射线飞秒激光，产生β射线激光，产生正负电子对。

飞秒脉冲激光与纳米显微术的结合，使人们可以研究半导体的纳米结构中的载流子动力学过程。在生物学方面，利用飞秒激光技术所提供的差异吸收光谱、泵浦/探测技术，研究光合作用反应中心的传能、转能与电荷分离过程。超短脉冲激光还被应用于信息的传输、处理与存储方面。第一台利用啁啾脉冲放大技术实现的台式太瓦激光的成功运转始于1988年，这一成果标志着在实验室内飞秒超强及超高强光物理研究的开始。在这一领域研究中，由于超短激光场的作用已相当于或者大大超过原子中电子所受到的束缚场，微扰论已不能成立，新的理论处理有待于发展。在10²⁰ W/cm²的光强下，可以实现模拟天体物理现象的研究。

高功率飞秒激光在医学、超精细微加工等方面都有着很好的应用前景。高功率飞秒激光还可以将大气击穿，从而制造放电通道，实现人工引雷，可避免重要场所因天然雷击而造成灾难性破坏。利用飞秒激光还能够非常有效地加速电子，使加速器的规模得到上千倍的压缩。

参考文献

[1] 周炳琨, 高以智, 陈倜嵘, 等. 激光原理 [M]. 6 版. 北京: 国防工业出版社，2009.

[2]. Fan T Y, Byer R L. Modeling and CW operation of a quasi-three-level 946nm Nd:YAG laser[J]. IEEE J. Quantum Electron, 1987, 23: 605-612.

[3]. Laporta P, Brussard M. Design criteria for mode size optimization in diode-pumped solid-state lasers[J]. IEEE J. Quantum Electron, 1991, 27:2319-2326.

[4] Fabrikant V A. “The emission mechanism of a gas discharge” in Trudy (Proceedings) of VEI (The All-Union Electro-Technical Institute) [J]. Electronic and Ionic Devices, 1940, 41: 236-296.

[5] Gordon J P, Zeiger H J, Townes C H. The maser—new type of microwave amplifier, frequency standard, and spectrometer[J]. Physical Review, 1955, 99: 1264.

[6] Gordon J P, Zeiger H J, Townes C H. Molecular microwave oscillator and new hyperfine structure in the microwave spectrum of NH3[J]. Physical Review, 1954, 95: 282.

[7] Schawlow A L, Townes C H. Infrared and optical masers[J]. Physical Review, 1958, 112(6): 1940.

[8] Gould R G. The LASER, light amplification by stimulated emission of radiation[C]//The Ann Arbor Conference on Optical Pumping, the University of Michigan, 1959, 15: 92.

[9] Maiman T H. Stimulated optical radiation in ruby[J]. Nature, 1960, 187: 493-494.

[10] Sorokin P P, Stevenson M J. Stimulated infrared emission from trivalent uranium[J]. Physical Review Letters, 1960, 5: 557.

[11] Javan A, Bennett W R Jr, Herriott D R. Population inversion and continuous optical maser oscillation in a gas discharge containing a He-Ne mixture[J]. Physical Review Letters, 1961, 6: 106.

[12] Snitzer E. Optical maser action of Nd3+ in a barium crown glass[J]. Physical Review Letters, 1961, 7(12): 444.

[13] Franken P A, Hilla E, Peters C W, et al. Generation of optical harmonics[J]. Physical Review Letters, 1961, 7: 118.

[14] Geusic J E, Marcos H M, van Uitert L G. Laser oscillations in Nd‐doped yttrium aluminum, yttrium gallium and gadolinium garnets[J]. Applied Physics Letters, 1964, 4: 182-184.

[15] McClung F J, Hellwarth R W. Giant optical pulsations from ruby[J]. Journal of Applied Physics, 1962, 33: 828-829.

[16] DeMaria A J, Stetser D A, Heynau H. Self mode‐locking of lasers with saturable absorbers[J]. Applied Physics Letters, 1966, 8: 174-176.

[17] Fork R L, Greene B I, Shank C V. Generation of optical pulses shorter than 0.1 psec by colliding pulse mode locking[J]. Appl. Phys. Lett., 1981, 38:671.

[18] Valdmanis J A, Fork R L, Gordon J P. Generation of optical pulses as short as 27 femtoseconds directly from a laser balancing self-phase modulation, group-velocity dispersion, saturable absorption, and saturable gain[J]. Opt. Lett., 1985, 10:131.

[19] Fork R L, Brito Cruz C H, Becker P C, et al. Compression of optical pulses to six femtoseconds by using cubic phase compensation[J]. Opt. Lett., 1987, 12:483.

[20] Spence D E, Kean P N, Sibbett W. 60-fsec pulse generation from a self mode locked Ti:sapphire laser[J]. Opt. Lett., 1991, 16:42.

[21] Morgner U, Kärtner F X, Cho S H, et al. Sub-two-cycle pulses from a Kerr-lens modelocked Ti: sapphire laser[J]. Opt. Lett., 1999, 24: 411-413.

[22] Yamane K, Kito T, Morita R, et al. 2.8-fs transform-limited optical-pulse generation in the monocycle region[J]. Conference on Lasers and Electro-Optics, 2004, 2:1045.

[23] Strickland D, Mourou G. Compression of amplified chirped optical pulses[J]. Opt. Commun., 1985, 55:447-449.

[24] Hassan M Th, Luu T T, Moulet A, et al. Optical attosecond pulses and tracking the nonlinear response of bound electrons[J]. Nature, 2016, 530:66.