东北师大《AFM》：双管齐下！实现长寿命全天候超稳定双离子电池

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双离子电池（DIB）由于其高能量密度、低成本和环境友好性，因而是一种可行的大规模储能选择。然而，锂-石墨DIBs（LG-DIBs）中负极和正极的界面不稳定性导致循环性能差和储能失效严重限制了其应用潜力。

来自东北师范大学的学者采用双管齐下的策略来提高界面稳定性，在锂正极上构建3D框架的同时，通过施加刚性/惰性表面涂层来协同稳定石墨负极。由此产生的LG DIB是超稳定的，在所有气候条件和温度范围从−25至40°C情况下可实现较长的循环寿命（在200mA^-1下进行2700次循环后，容量保持率为80%）。非原位表征表明，通过抑制电解质分解和减少石墨剥落，石墨上的负极-电解质界面得以稳定。同时，由于其三维结构，在锂正极上构建的框架诱导了均匀且无枝晶的锂沉积。这项研究不仅有助于开发实用的LG DIB，而且为其他新型电池指出了一个有希望的研究方向。相关文章以“All-Climate and Ultrastable Dual-Ion Batteries with Long Life Achieved via Synergistic Enhancement of Cathode and Anode Interfaces”标题发表在Advanced Functional Materials。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202201038

图1. LG-DIB主要挑战的示意图，以及为应对这些挑战而提出的双管齐下的战略。b） PG、AM、CM 和 SE 在 200 mA g⁻¹和 25 °C 电流密度下的典型循环性能。

图2. a）PG和b）PG@Al₂O₃的TEM图像。相应的SEM图像：d）C，e）O和f）Al。h）静电纺膜（ESF）的扫描电镜图像的元素映射。g）PG和PG@Al₂O₃和i）ESF的XRD模式。

图3. a） SE 和 b） PG 在不同周期中的 CV 曲线。在c）200次循环和d）600次循环后，PG和SE在25°C下的奈奎斯特图，并且插图是用于拟合的等效电路。e）PG和SE在25°C时PF₆⁻的表观扩散系数图。f）在各种扫描速率下对阴离子储存的伪电容贡献的直方图。g） SE 和 h） PG 在不同扫描速率下的 CV 曲线。

图4. a） PG 和 SE 电极在电流密度为 1000 mA g⁻¹（40、25 和 0 °C）、300 mA g⁻¹（−15 °C）和50 mA g⁻¹（−25 °C）下的容量保持等值线图。b）相应的库仑效率和 d）恒电流充放电曲线。c）不同温度下PG和SE的速率性能等值线图。

图5. 高分辨率XPS光谱和相应的SE-C和PG-C峰在a）200次循环和b）600次循环后的F 1s峰的反卷积结果。600次循环后c）PG-C和d）SE-C的高分辨率TEM图像。在不同温度下循环200和600次后从电极的F 1s光谱获得的e）LiF和f）Li_xPF_yO_z含量的轮廓图。g）在不同温度下循环200次和600次后PG-C和SE-C的Li含量的等值线图。h） PG-C和SE-C在25°C下循环600次后的XRD图谱。

图6. a）高分辨率 XPS 光谱以及 PG-A 和 SE-A 在 25 °C 下循环 600 次后 F 1s 峰的相应反卷积结果.b）在不同温度下循环 600 次后 PG-A 和 SE-A 的 F 含量。c） PG-A和SE-A在0.25 mA cm⁻²的对称电池中的循环稳定性比较。在25°C下循环600次后的d，g）PG-A，e，h）SE-A和f，i）ESF的俯视图和侧视图SEM图像。

图7. a）通过用预电沉积的ESF代替锂箔，用有限量的锂协同增强DIB的示意图。相应的b）速率性能和c）循环性能。

本文发现，通过在正极和负极界面上进行修改，LG-DIB的性能得到了成功改善。石墨负极上的惰性涂层显着减轻了高压下电解质的分解，并有助于保持石墨结构的完整性，从而减少石墨负极的极化。同时，本文在锂上构建了一个3D框架，诱导了均匀的锂沉积，而该框架中的空隙空间缓解了锂的体积膨胀。结果，锂界面在循环后保持光滑，并且仅有限地形成AEI。此外，这种双管齐下的策略增强了电池在整个气候温度范围内的性能，特别是在低温下。最后，在仅使用3D框架上预装有限量的锂的电池中证明了DIB的实际可行性。由于电极反应基本上发生在相间，因此增强相间的稳定性可以有效地促进循环寿命。这些结果进一步验证了仅界面优化就可以显著提高电极反应的稳定性。这种策略可用于克服新电池系统设计中的某些挑战。（文：SSC）

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