SPJ｜超快科学：阿秒光干涉到阿秒量子干涉的无缝衔接

时域中多量子态之间的拉姆齐型干涉是研究物质量子动力学的关键技术之一。由于干涉条纹的周期与光子能量成反比，使用这项技术处理更快的动力学过程需要更高的光子能量，而在阿秒范围内解析量子动力学需要大于20 eV的光子能量，这相当于极紫外（XUV）波段。强红外-可见飞秒激光脉冲的高次谐波（HH）脉冲是该技术的有希望的光源。“由于我们不能像通常在可见光波长区域制造的那样在XUV波长区域制造半反射镜，因此很难产生一对相干HH脉冲。” 日本理化学研究所的锅川（Nabekawa）说道。到目前为止，研究人员在产生HH脉冲之前就利用了从传统干涉仪发出的一对相干基波飞秒脉冲。锅川（Nabekawa）指出 “传统方案的缺点在于脉冲对之间的时间延迟无法趋于零，因为在基本激光脉冲对的时间重叠处，HH产生的高度非线性过程会受到强烈干扰。”

该研究团队在HH发生器后放置一个新开发的干涉仪，将HH脉冲直接分成一对，从而解决了这个问题。在该干涉仪中，由于在两个尽可能靠近且平行配置的硅反射镜边界附近的反射，HH 脉冲在空间上被分离。因此，HH 对的干涉出现在聚焦 HH 脉冲对的空间分布中。“我们的核心思想是，只在HH脉冲空间干涉的区域拾取原子，”日本东京大学的松原（Matsubara）解释道。“为此，我们将三次谐波（TH）脉冲作为探测脉冲紧密聚焦到HH脉冲对的干涉区域。”

在实验中，TH脉冲在HH干涉仪前分离，通过可调节延迟的马赫-泽德干涉仪，与HH脉冲对组合。HH脉冲对和同向传播的TH脉冲聚焦在注入电子光谱仪的氦气射流中，该电子光谱仪记录电离后从氦原子分离的电子的角分布和动能谱。基态电子态上的氦原子通过吸收第13个HH脉冲的一个光子激发到2p态，然后在大约 184 fs 后被TH 探测脉冲光电离。东京大学的石川（Ishikawa）介绍道：“通过分析角分布，我们能清楚地将2p电子的光谱与其他电子的光谱区加以区分。” 石川（Ishikawa）负责2p电子角分布的双电子全维第一性原理计算，他对自己的理论预测感到自豪。

2p 电子的产率已根据两个 HH 脉冲之间的扫描延迟进行调制。调制周期为200 as，相当于2p状态激发能量（21.2 eV）的倒数。这是阿秒区拉姆齐型干涉的证据。“干涉条纹从延迟时间0持续到延迟时间远大于第13个HH脉冲的相干时间。这是以往从未观测到的XUV脉冲光学干涉到电子态量子干涉的无缝衔接。”锅川（Nabekawa）强调说。

松原（Matsubara）展望道：“这种新方法应该有助于研究分子中耦合核动力学的电子态间相干性的超快时间演化。”他期望观察到由分子中的核运动引起的阿秒电子干涉的失谐、破坏和恢复。

氦原子2p电子光谱上出现的阿秒干涉条纹