SPJ｜超快科学：强场分子电离Wiger时间延迟阿秒精密测量

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导读

光电效应作为一种最基本的光与物质相互作用，被广泛用于原子、分子以及凝聚态物理等领域的研究。探测原子分子光电子发射时间的延迟对于电子超快动力学研究具有非常重要的科学意义。然而目前大多关于光电子的时间延迟研究主要集中在原子分子的单光子或者强场隧穿区域，对于强场多光子电离，尤其是对分子的研究还比较欠缺。基于双波长（比如：400+800 nm）同向旋圆极化场的阿秒光电子角条纹技术，即双指针阿秒钟，不仅能够用于测量强激光场下原子隧穿过程，还可以用于研究分子体系下光电离电子波包的相位结构以及Wigner 时间延迟等。

图1 （a）双指针阿秒钟测量原理；（b）实验测量的光电子角条纹。

引用格式

Zhenning Guo, Peipei Ge, Yiqi Fang, Yankun Dou, Xiaoyang Yu, Jiguo Wang, Qihuang Gong, and Yunquan Liu，“Probing Molecular Frame Wigner Time Delay and Electron Wavepacket Phase Structure of CO Molecule”，Ultrafast Science, vol. 2022, Article ID 9802917, 10 pages, 2022.

当一束光照射到原子或分子上时，电子可以从原子分子中释放出来，这就是著名的光电效应。著名物理学家阿尔伯特·爱因斯坦在20世纪初提出光的量子化成功解释了光电效应，在现代量子力学的发展中发挥了重要作用。自此之后，科学家开始对光电效应展开广泛的研究，人们对此效应的认识逐渐丰富而全面。但是，迄今为止，关于光电子的发射是否需要时间仍然饱受争议。这是因为在量子力学中，时间并不是一个可观测量。如何去测量时间以及这个时间的意义是什么，一直都是悬而未决的问题。早在20世纪50年代，物理学家E. P. Wigner指出，电子在吸收光子发生电离时，电子波包会产生相位移动，这个相位移动可以转化为光电离时间，这就是著名的Wigner时间延迟。这意味着，可以测量光电子波包的相位移动来获得光电离的时间。

电离时间一直是物理学家关注的科学问题。近年来，基于少周期椭圆（圆）偏振激光的阿秒钟(attoclock)技术极大地促进电离时间问题的实验研究[Science 322, 1525 (2008)]。但是这种方案的光电子动量谱中不包含光电子的干涉效应，无法获得光电子的相位信息。在2018年，北京大学刘运全课题组进一步提出基于同向旋的“双指针阿秒钟”方案 [Phys. Rev. Lett. 120, 073202(2018)]，通过测量双色同向旋圆极化场（强400 nm+弱800 nm）的光电子干涉角条纹，重构了原子中光电子的相位和振幅结构。基于这个方案，该团队把这种精巧的测量方案推广到分子的光电子发射问题研究。他们进一步对非对称分子CO展开了研究，通过测量取向依赖的光电子干涉角条纹，提取了分子坐标系下的光电子的相位结构，并重构出光电子发射的Wigner时间延迟。

基于双色同向旋圆极化场的“双指针阿秒钟”的基本原理如图1(a)所示，CO分子中的电子吸收多个光子电离，然后在离子的长程库伦势中传播，最后被收集。实验测量的取向积分的光电子动量分布如图1(b)所示。利用课题组发展的半经典非绝热分子量子蒙特卡罗（MO-QTMC）模型[Phys. Rev. Lett. 116, 163004 (2016)]对光电子发射动力学进行研究，揭示了分子长程库伦势和分子轨道结构对光电子角分布的贡献（图2）。更加重要的是，研究者利用半经典模型还得到了不同分子取向下由光电子相位结构导致的光电子角分布的调制(图3(a)和(b))，并提取了对应的光电子的相位结构(图3(c)和(d))。光电子的相位结构包含了电子从束缚态到连续态的发射时间信息，与Wigner 时间延迟具有内在联系。基于Wigner时间延迟的定义，研究者进一步构建出分子坐标系下的Wigner时间延迟(图4)。结果表明，光电子发射的Wigner时间延迟会随着光电子的能量增加而降低，并且沿着碳原子方向发射的光电子的时间延迟大于沿着氧原子方向发射。

图2 SB1环的不同分子取向下光电子的角分布。（a）实验测量结果；（b）非绝热分子量子蒙特卡罗模型结果（MO-QTMC）；（c）数值求解含时薛定谔方程结果（TDSE）；（d）分子库伦势和分子轨道结构对最该然光电子发射角的调制。

图3 (a),(b)不同分子取向角下SB1和ATI2环的光电子相位对光电子角分布的调制；(c),(d)分子坐标系下的光电子相位结构。

图4 （a）分子坐标系下的光电子相位结构梯度；（b）分子坐标下的Wigner时间延迟。

总结与展望

“双指针阿秒钟”技术，融合了传统阿秒钟技术和光电子干涉的各自优势，不仅能够通过实验可测的光电子发射角的变化实现阿秒分辨测量，而且还具有光电子干涉效应，编码了电子的相位结构信息，为研究原子分子内电子超快动力学行为提供了新方法，也为进一步探索更其他复杂分子体系的Wiger 时间延迟和电离波包相位结构等研究奠定基础。

作者介绍

郭振宁，北京大学博士研究生，主要研究方向为分子的电离解离动力学，在Ultrafast Science, J. Chem. Phys. Lett.， Phys. Rev. A, J. Phys. B等期刊发表多篇研究论文。

刘运全，北京大学博雅特聘教授，Ultrafast Science 副主编。教育部长江特聘教授、国家杰出青年基金获得者、北京光学学会副理事长、中国光学学会理事、中国光学学会基础光学委员会主任委员。主要从事超快激光物理前沿及应用研究，曾获王选青年学者奖、饶毓泰物理奖、王大珩光学奖等，相关研究工作曾获教育部科学研究优秀成果奖一等奖、中国光学学会光学科技一等奖等。

龚旗煌，中国科学院院士和发展中国家科学院院士，北京大学博雅讲席教授和长江特聘教授，Ultrafast Science 主编。现任北京大学党委常委、常务副校长，兼任教务长、研究生院院长。兼任中国科协十届常务委员、北京市科协副主席、中国光学学会理事长、国际光学委员会（ICO）副主席、中国物理学会副理事长。当选国际光学工程学会会士（Fellow）、美国光学学会会士、英国物理学会会士和中国光学学会会士。长期从事非线性光学前沿与极端光学研究，曾获国家自然科学奖二等奖、北京市科学技术奖一等奖、教育部科学研究优秀成果一等奖、何梁何利科学技术奖励、中国物理学会饶毓泰奖、中国光学学会王大珩奖等多项科技奖励；研究成果三次入选“中国高等学校十大科技进展”。