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钙钛矿太阳能电池，由于其效率和稳定性的快速发展，处于新兴光伏技术的前沿。最先进的电池显示电压损失，接近理论最小值和接近统一的内部量子效率，但转换效率仍受到填充因子的限制。这一限制是由于钙钛矿吸收体和电池电极之间的非理想电荷传输造成的。因此，降低电荷传输层的电串联电阻是提高效率的关键。在此，来自澳大利亚国立大学的彭军 & Thomas P. White & Kylie R. Catchpole等研究者，采用反掺杂工艺制备了氮掺杂的氧化钛电子输运层，具有优异的电荷输运性能。相关论文以题为“Centimetre-scale perovskite solar cells with fill factors of more than 86 per cent”于2022年01月26日发表在Nature上。氮掺杂氧化钛(titanium oxynitride, TiOxNy)，在光催化方面得到了广泛的研究，但在钙钛矿太阳能电池(PSCs)中却鲜有研究。此前，已经研究报道了加入溶液处理TiOxNy的PSCs，但器件性能并没有超过标准TiOx电子传输层(ETLs)的PSCs，因为优化金属氧化物传输层性能所需的化学计量控制，对溶液处理具有挑战性。在本工作中，研究者在这里报告了一种反掺杂方法，通过在氧气氛中使用受控退火温度氧化溅射氮化钛薄膜，来生产高质量的TiOxNy薄膜。该方法除了可生产高质量的TiOxNy薄膜外，已经广泛应用于光伏和电子工业，因此，是一种很有前途的PSCs商业制造的沉积方法。为了了解退火工艺对TiOxNy物理和电子性能的影响，研究者采用7种不同的退火条件制备了薄膜(厚度~50 nm)：沉积(室温)、300℃、350℃、400℃、450℃、500℃和550℃。所制备的TiOxNy薄膜在形貌上没有显著差异，与氟掺杂氧化锡(FTO)镀膜的裸玻璃衬底相似。研究者利用X射线光电子能谱(XPS)研究TiOxNy的元素组成。如图1a所示，TiN薄膜中存在Ti2+氧化态，这可以从O 1s和O TiN XPS峰的存在得到证明(图1c)。在300℃退火后，Ti3+和Ti4+态的出现表明TiN发生了部分氧化，温度越高，氧化率越高。450℃及以上退火的样品只有最高的Ti4+氧化态。同时，在更高的退火温度下，TiN峰减弱并最终消失，并观察到两个新的n 1s核级峰(NOx和γ-N2(化学吸附N2))(图1c)。这进一步证明了TiOxNy晶格中Ti和N的化学状态，随着氧化温度的升高而不断变化。![]()
沉积TiN薄膜的工作函数(WF)为~4.32 eV(图3a)，光学带隙(Eg)为~3.25 eV，与文献值相似。样品退火的WF值在300°C, 350°C, 400°C, 450°C, 500°C和550°C时，分别为4.32 eV, 4.29 eV, 4.14 eV, 4.08 eV, 4.16 eV, 4.14 eV和4.28 eV，而这与TiOxNy薄膜中自由载流子密度(或掺杂密度)的变化和/或表面偶极子有关。通过将这种电荷传输材料引入钙钛矿太阳能电池中，研究者发现1 cm2的钙钛矿太阳能电池的填充系数为86%，平均填充系数为85.3%。研究者还报告了1平方厘米电池的公认稳态效率为22.6%(反向电流-电压扫描为23.33%±0.58%)。![]()
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细究之下，发现本文的第一作者兼通讯作者彭军，并不是第一次在顶刊发表文章了，早在2021年1月22日就已经在Science上发文了，时隔一年，彭军博士再次在Nature上发文，至此，集齐两大顶刊。而当时那篇Science还引起了不小轰动，因为创造了新的世界纪录，突破大面积钙钛矿电池21.6%光电转化率。更让人感到不可思议的是，就在2022年1月17日，Nature刚刚刊发了中国学者和Edward H. Sargent大神合作的一篇文章。我就想问，还有谁？除了钙钛矿，恐怕也只有魔角石墨烯(对，就说你呢，魔角石墨烯，多久没见你在Nature上的踪影了哦)了吧。彭军，博士，博士毕业于澳大利亚国立大学工程学院（2015-2018年）；2018年4月起，在澳大利亚国立大学工程学院高效太阳能电池研发中心从事博士后工作。研究领域主要集中在高效钙钛矿太阳电池、钙钛矿-晶硅叠层太阳电池的研发，界面钝化接触及器件物理等方向。已在Nature，Science，EES，AEM，Science Advance，Joule，AFM，ACS Energy Letter等期刊上发表SCI论文近百篇（citation>1500，h-index：20）并多次在国际学术大会（如PSCO conference）上做口头汇报。Peng, J., Kremer, F., Walter, D. et al. Centimetre-scale perovskite solar cells with fill factors of more than 86 per cent. Nature 601, 573–578 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-021-04216-5原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-021-04216-5#citeas
https://www.nature.com/articles/s41586-021-04372-8
http://www.nimte.ac.cn/news/exchange/201909/t20190911_5382231.html
https://www.163.com/dy/article/G2SQMAUH05119734.html
https://www.science.org/doi/abs/10.1126/science.abb8687![]()
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