基于钙钛矿量子点的发光二极管(LEDs),显示出了超过23%的外部量子效率和窄带发射,但其运行稳定性有限。由有机插层阳离子分离的量子阱 (QWs) 组成的降维钙钛矿(RDPs),具有较高的激子结合能,具有提高稳定性和光致发光量子产率的潜力。然而,迄今为止,基于RDP的LEDs表现出较低的EQEs和较低的颜色纯度。在此,来自华侨大学的魏展画&加拿大多伦多大学的Edward H. Sargent等研究者报道了,明亮的RDP,其QW厚度分布更加单一,通过使用双功能分子添加剂实现,该添加剂在钝化钙钛矿QW表面的同时控制RDP多分散性。相关论文以题为“Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs”于2021年11月24日发表在Nature上。金属卤化物钙钛矿,在太阳能电池、激光、光电探测器和发光领域具有广阔的应用前景。它们具有结构多样性、可调谐的带隙、饱和发光颜色、优越的发光效率、低成本的溶液处理过程和高电荷移动性的组合。钙钛矿发光二极管(LEDs)的快速发展,使绿色波长的外量子效率(EQE)达到了23.4%,全宽半高值为20 nm。然而,这还没有达到无机量子点和有机发光二极管的性能,并且在1000 cd m-2的初始亮度下的半衰期到目前为止被限制在7分钟。有机无机杂化降维钙钛矿(RDPs),已成为一种提高稳定性的手段。RDPs由有机插层阳离子(如丁基铵(BTA)和苯乙胺(PEA))的双层钙钛矿薄片组成。这些结合到卤化物丰富的表面,保护钙钛矿表面和提高稳定性。RDPs比它们的体对子表现出更高的激子结合能,激子限制使辐射重组率和光致发光量子产率(PLQYs)提高。RDPs形成了量子阱(QW)厚度的混合物,因此,形成了带隙,通过快速井间载体转移,导致注入的载体漏斗化;然而,迄今为止,基于RDPs的绿色LEDs的效率和颜色都受到限制。研究者认为这是由于整个系综对量子阱厚度均匀性控制不足,导致强约束量子阱在均匀分布中存在,从而导致空间和能量的无序。在此,研究者试图将有机阳离子(本例中为PEA)与一种分子添加剂结合,以限制其在RDP薄膜沉积过程中的扩散,从而抑制低-n QWs的形成(n描述了单井中角共享[PbBr6]4−八面体钙钛矿薄片的数量)。研究者实现了明亮的RDP的合成,其QW厚度分布更加单一,通过使用双功能分子添加剂实现,该添加剂在钝化钙钛矿QW表面的同时控制RDP多分散性。研究者合成了一种与有机阳离子氢键结合的含氟三苯基膦氧化物添加剂,控制了有机阳离子在RDP膜沉积过程中的扩散,抑制了低厚度QWs的形成。氧化膦部分通过与不饱和位点配位结合钝化钙钛矿晶界,从而抑制缺陷的形成。结果表明,RDP薄膜致密、光滑、均匀,具有窄带发射和高光致发光量子子产率。因此,研究者展示了激子扩散和两体激子-电荷俄格复合,在二维器件中的基本作用,并强调了二维半导体的固有光物理学,可以用于创建更高效的光电器件。这使得LEDs的EQE为25.6%,超过40个器件平均为22.1% ±1.2%,在初始亮度为7200坎德拉每平方米的情况下,其工作半衰期为2小时,表明其操作稳定性相对于最著名的且EQE超过20的钙钛矿LEDs,增强了10倍。
综上所述,具有单分散量子阱的RDPs是使用双功能分子添加剂合成的,该添加剂控制了膜沉积过程中有机阳离子的扩散,同时也起到表面钝化的作用。这使得研究者可以制备出具有窄带发射和高PLQY的致密、光滑和均匀的RDP薄膜。研究者实现了基于RDP的LEDs,其EQE为25.6%,在超过40个器件的情况下平均为22.1%,在初始亮度为7200 cd m-2的情况下,其工作半衰期为115分钟,比最著名的钙钛矿LED(EQE超过20)要长一个数量级。据悉,这是华侨大学校史第二篇Nature,而第一篇Nature也是魏展画教授于2018年10月10日发表的,以此实现了“零”的突破。魏展画教授是2016年5月到华侨大学任职的,短短五年时间,就已发表两篇《Nature》,实力之强,毋庸置疑。魏展画,华侨大学发光材料与信息显示研究院/材料科学与工程学院教授,博士生导师,发光材料与信息显示研究院副院长(主持工作),科学技术研究处副处长(兼)。2019年入选国家百千万人才工程,获得“有突出贡献中青年专家”荣誉称号;2020年入选国家“万人计划”青年拔尖人才;2021年获评国务院特殊津贴专家。研究方向 :新型能源光电转化材料与器件,主要包括钙钛矿发光二极管、太阳能电池和纳米激光器。魏展画教授,同时担任着担任Nano Research青年编委,还是Nature Nanotechnology、Nature Photonics、Nature Communications和 Advanced Materials等科学期刊审稿人。Ma, D., Lin, K., Dong, Y. et al. Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs. Nature 599, 594–598 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03997-z原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41586-021-03997-z
https://fgcl.hqu.edu.cn/info/1039/1043.htm
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