硫酸改性Fe2O3催化剂NH3-SCR还原NO机理

经济的发展离不开能源的消耗，化石燃料的消耗带来了严重的环境问题。近年来，随着人们环保意识的加强，我国制定了一系列的法律法规来控制污染物的排放。以氮氧化物（NO_x）为例，2015环境保护部、国家发改委、能源局联合印发的《全面实施燃煤电厂超低排放和节能改造工作方案》中规定，到2020年我国燃煤电厂中的排放浓度不高于50 mg/m³。由此可见，控制火电厂排放烟气中的NO_x含量依然任重道远。目前应用最为广泛的NO_x排放控制技术为选择性催化还原（SCR）技术，通常以NH₃为还原剂（NH₃-SCR），在氧气存在的条件下将NO_x还原为对环境无污染的N₂和H₂O。SCR技术的核心是催化剂，目前商用的催化剂为钒基催化剂，但是钒组分具有毒性且在高温下易挥发，会对环境造成二次污染。同时，关于SCR的反应机理目前还没有得到统一的定论，也是当下的研究热点。

最近，华侨大学荆国华教授课题组制备出了规整形貌的硫酸改性Fe₂O₃催化剂，该催化剂具有很好的NH₃-SCR催化效果。研究表明，经过硫酸改性后的六方盘状Fe₂O₃催化剂活性和N₂选择性都得到了极大的提升，同时还对火电厂烟气中的H₂O和SO₂的毒害作用具有很强的抵抗能力。进一步通过原位红外技术发现，反应过程中，NH₃主要以NH₄⁺形式吸附在催化剂表面的硫酸根物种，而NO_x和氧气反应后生成了NO₂^-物种吸附于Fe₂O₃表面，它们发生反应生成了(NH₄⁺)(NO₂^-)中间体并进一步分解为N₂和H₂O，反应遵循Langmuir-Hinshelwood机理。

图1. 硫酸改性Fe₂O₃催化剂的SCR反应机理图

相关结果发表在ChemCatChem上，DOI: 10.1002/cctc.201900584

作者：Prof.Dr.Zhiwei Huang, Dr.Jie Zhang, Yueyao Du, YingZhang, Dr.Xiaomin Wu, Prof. Dr. Guohua Jing*

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cctc.201900584