反铁磁序中自旋涨落引起的自旋霍尔效应增强 | 进展

M02 中科院物理所

自旋霍尔效应(SHE)可借助自旋轨道耦合作用将电流转换成纯自旋流，而后者可被进一步用于驱动磁矩反转或进动，即自旋轨道力矩(SOT)效应。它成为工业界第三代自旋轨道力矩型磁随机存储器(SOT-MRAM)的物理基础。2009年，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心率先申请并获批了SOT-MRAM领域的首个原创专利[陈军养、韩秀峰等，发明专利授权号:CN200910076048.X]，在其中发明了自旋流产生层/磁性金属层和自旋流产生层/磁性隧道结等两种核心结构。这两种结构已然成为后续SOT效应研究和SOT-MRAM器件开发的核心单元结构。在此基础上，在过去的十多年中，人们尝试进一步优化自旋流产生层，使其具有更高的电流-自旋流转换效率—自旋霍尔角、零磁场下超快脉冲电流驱动磁矩翻转的能力、更高的电导率等，最终使数据非易失的SOT-MRAM具有更低的能耗(pJ~fJ)、更快的速度(< 1ns)和更长的循环寿命(>10¹² ~ 10¹⁵)等优异的综合性能。

自旋霍尔效应源于材料中原子固有的自旋轨道耦合作用，它可以通过三种微观机制产生，包括能带结构依赖的本征机制(Intrinsic mechanism)和散射相关的边跳(Side jump)机制和斜散射(Skew scattering)机制，后者为增强自旋霍尔效应拓宽了除优选重金属单质之外更多的元素及其合金和化合物的设计空间。在此过程中，人们尝试了诸多方法来增强自旋霍尔效应，包括轻重金属元素的合金化、超薄金属叠层结构等等。这些设计的物理基础是在复合材料中引入更多自旋轨道耦合相关的杂质散射中心。不过，自旋轨道耦合相关的散射，不仅包括电子与掺杂原子的杂质散射，还包括电子与磁结构之间的相互作用，如磁子散射或自旋涨落散射等。后者为建立自旋霍尔效应与磁有序结构及其相变之间的关联提供了物理上的可能性。

图1. 反铁磁材料磁有序结构的自旋涨落增强自旋霍尔效应的原理示意图。随着温度向磁有序相变温度趋近，自旋涨落加剧。这导致两个结果，其一，作为散射中心的局域自旋(黄色箭头)浓度增加；其二，局域自旋之间的关联长度增加。这两个原因导致自旋涨落可以提高斜散射和边跳散射发生的概率，从而增强自旋霍尔效应。

虽然研究者们已经意识到自旋霍尔效应与磁结构之间的关联有望为增强前者提供一种新的设计思路和技术途径，且已在实验上尝试揭示磁有序系统中，如铁磁体和反铁磁体中，自旋霍尔效应与磁有序结构磁相变的依赖关系，但是要在物理上清晰明确地证明两者之间的关联却依然十分困难。因为在经典的SOT效应研究材料体系中—自旋流产生层/磁性薄膜双层结构，自旋轨道力矩效应不仅与自旋流产生层的体相电流-自旋流转换效率有关，还与双层膜界面的自旋传输效率相关；而两者又均与自旋流产生层的磁结构有关，这便需要将体相效应与界面效应解耦，而这种解耦因为它们与磁结构的共生关系而存在物理上的障碍。

正是自旋霍尔效应和磁有序系统中丰富的物理关联和这类研究所面临的巨大挑战催生了这项研究，即利用自旋流产生层/隧道结/磁性金属三层膜结构和自旋霍尔隧道谱技术来研究作为自旋流产生层的反铁磁材料铬中的磁有序和自旋霍尔效应的“强关联”。这种隧道结结构避免了自旋流产生层和磁性金属层的直接接触，因而也有效规避了上述界面效应的介入，使得体相效应得以凸显。自旋霍尔隧道谱技术能同时测量正自旋霍尔效应(DSHE)和逆自旋霍尔效应(ISHE)，这种互补式测量方法可显著提高实验数据的置信度。所选择的金属Cr材料，不仅是典型的反铁磁材料，还可以经由分子束外延技术方便地嵌入Cr/MgO/Fe全单晶磁性隧道结中，而单晶系统可以显著减少杂质散射对SHE的影响，更有利于磁有序作用的纯化和凸显其主导作用。

图2. (a)自旋霍尔隧道谱测量布置示意图。(b) 逆自旋霍尔效应测量布置。(c)正自旋霍尔效应测量布置。(d)正逆自旋霍尔电阻随着温度变化的依赖关系。

如图2所示，我们在电极1-3之间通入电流，自旋极化电流随即被注入到Cr中；其中自旋流部分因为逆自旋霍尔效应的存在而导致2-4电极之间横向电流的产生。又因为2-4电极之间的开路环境，最终我们可以在2-4电极之间探测到因为ISHE而产生的电压值。而电压值的极性可通过反转Fe磁化强度的方向来改变，这可以作为识别ISHE信号的依据。相反的，当我们在2-4电极之间通入电流，因为Cr中正自旋霍尔效应的存在，在Cr/MgO界面会形成非平衡自旋的积累，从而在这个界面上产生自旋化学势。而这类自旋化学式可以通过MgO/Fe的隧道结和铁磁电极进行读出，进而在电极1-3之间产生电压。同样探测电压的极性与作为探测电极的Fe的磁化方向有关，这也是甄别DSHE信号的依据。通过这种测量方法，我们得到了Cr的自旋霍尔角—电流-自旋流转换效应随温度的依赖关系，并在Cr的奈尔温度—反铁磁-顺磁相变点附近发现自旋霍尔角的极大值。

图3. 不同材料体系电阻率和自旋轨道力矩驱动磁矩翻转能效之间的关系，位于图中左上区域数据点的性能更佳。(a)按照能效P正比于ρ/θ_SH²进行对比。(b)图根据P正比于ρλ_s/θ_SH²进行对比。其中ρ是材料电阻率，λ_s是自旋扩散长度，θ_SH是自旋霍尔角。(b)图考虑了界面自旋回流(Spin backflow)的影响。因为Cr具有较长的自旋扩散长度，它的性能在(b)图中偏右下。但是在实际的SOT-MRAM器件中，自旋回流效应可以得到抑制，因此实际的器件能耗按照(a)图进行对比，此时Cr材料能展现它相对其他自旋流产生层材料的优势。

该实验结果清晰展示了体相的反铁磁材料Cr中自旋霍尔效应和磁有序结构之间的强相关性，证实了通过磁有序结构及其在相变温度附近的自旋涨落现象增强自旋霍尔效应的可行性；再加之Cr材料本身相对传统重金属较高的电导率和较长的自旋扩散长度，发现磁有序结构自旋涨落增强自旋霍尔效应的Cr材料，为开发低能耗和低成本的SOT-MRAM器件提供了一类新的材料选项。该工作已在《纳米快报》刊发。中国科学院物理研究所韩秀峰研究员、万蔡华副研究员、法国洛林大学的陆沅教授作为论文共同通讯作者构思和指导了该研究；房驰博士(中科院物理所博士毕业生，现德国马克思普朗克微结构物理研究所博士后)是论文第一作者；马克思普朗克微结构物理所主任S. S. P. Parkin教授为数据分析提供了指导；北京大学唐宁教授和日本国立材料研究所温振超研究员等为该研究提供了薄膜制备的支持；美国橡树岭国家实验室Satoshi Okamoto博士和日本RIKEN中心的Naoto Nagaosa教授为该研究提供了理论指导。其他合作者参与了数据分析、薄膜沉积和论文写作。该工作感谢中国科学院、科技部重点研发项目和基金委重点基金等项目经费支持。

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编辑：尼洛

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