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碳龙化学:碳链与过渡金属螯合形成的芳香体系

C是重要的化学元素之一,也是构成有机体的基础元素。然而在配位化学中,过渡金属的配位原子通常是杂原子(主要是N、O、S、P等),如经典的卟啉-金属络合物骨架内虽然多数是C原子,但配位原子全部为N原子,C只是配角。C似乎只是有机化学的主角,以C作为配位原子的多齿配体极少。近年来,厦门大学夏海平点击查看介绍课题组成功实现了一类唯碳原子配位的全新金属芳香体系:金属杂戊搭炔I (Nat. Chem., 2013, 5, 698; Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 7189),逐步建立了新颖的“碳龙化学”,包括金属杂戊搭烯I (Nat. Commun., 2014, 5, 3265)、金属杂戊搭烯并三元环II (Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 3102)、金属杂戊搭烯并四元环III (Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 6181)、金属杂戊搭烯并六元环V (Sci. Adv., 2016, 2, e1601031)等。这类分子骨架可分别看成由7、8、9、12个碳原子组成的纯碳链与过渡金属形成的螯合物。然而,碳龙家族的重要成员,金属杂戊搭烯并五元环IV却一直没有报道。


在经典的有机化学中,中心碳原子发生sp3杂化,由全碳原子组成的三并五元环IV'是非平面的。最近,夏海平等人在Angewandte Chemie International Edition 上报道了一种新的策略,利用过渡金属替代有机三并五元环骨架IV'的中心sp3杂化碳原子,成功实现了10碳龙与过渡金属螯合的三并五元环骨架的构筑。由10个碳原子组成的纯碳链与过渡金属螯合形成的分子骨架IV是碳龙化学中重要的结构。他们通过金属中心配体的取代反应可实现对金属杂三并五元环芳香性的调控(由芳香性到非芳香性的转变)。


该工作在夏海平教授的指导下,主要由能源材料化学协同创新中心的出站博士后朱从青(第一作者)完成。理论计算部分得到该院吕鑫教授、朱军副教授的大力支持。研究工作得到国家自然科学基金委等项目的支持。


该论文作者为:Congqing Zhu, Jingjing Wu, Shenyan Li, Yuhui Yang, Jun Zhu, Xin Lu, Haiping Xia

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Synthesis and Characterization of a Metallacyclic Framework with Three Fused Five-membered Rings

Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 9067, DOI: 10.1002/anie.201704057


导师介绍

夏海平

http://www.x-mol.com/university/faculty/14047


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