分子界面工程建立外电场实现光生载流子的有效分离

能源短缺和环境污染是当今世界面临的最大挑战，利用太阳能催化水分解制氢是应对两大危机的一条有效途径。因此，光电催化分解水技术已经成为国际材料、催化、能源和环境领域的研究热点。为了提高太阳能的光电转换效率，光催化材料必须具有较宽范围的太阳光响应、光生载流子的快速分离和迁移、较快的表面催化反应以及较低的起始电位。

浙江工业大学的郑华均教授（点击查看介绍）课题组针对光生载流子在体相的有效分离和表面迁移的重点课题，通过分子界面工程在光催化剂分子的表面嫁接具有正电性的有机小分子，光催化剂分子表面形成外电场，促进体相内的光生载流子分离并向光催化剂表面迁移，好像童话《拔萝卜》中的场景，通过外界力量实现体相光生载流子的体相分离和表面迁移。郑华均教授课题组将这一思路应用到三氧化钨、氧化锌、二氧化钛、钨酸铋和钒酸铋等光阳极材料上，由此得到很好的印证。他们首先在导电玻璃上合成三氧化钨垂直纳米片阵列材料（WO₃ NPs），利用硅烷分子的界面修饰在光催化剂分子的表面形成外电场，进而诱导体相内光生空穴向电极表面迁移，实现体相的光生载流子分离和迁移；外电场也有效抑制了表面载流子的再次复合，实现光生载流子在体相和表面同时有效分离。建立外电场后，他们测定WO₃  NPs光生载流子的分离率和迁移率分别提高了13.1和15.1%，光电水解析氧的光电流增长了44.8%。另外，硅烷分子的界面修饰还导致光催化材料的导价带位置发生改变，从而降低了析氧反应的起始电位。

浙江工业大学的王建国教授课题组和澳大利亚阿德莱德大学的乔世璋教授课题组参与了这一研究工作的理论计算和机理分析。通过理论计算，他们证实了硅烷分子界面修饰WO₃  NPs可以加速光生载流子的分离和迁移，并且提出了光生载流子分离和迁移的机理。这种构建外电场的思路可以广泛应用于其他光催化材料光电催化水分解的研究中。相关工作发表在Nano Energy上，文章的第一作者是浙江工业大学的博士研究生赵浙菲。

Nano Energy 以“纳米材料或纳米器件在能源相关领域中的应用”为主题收录高质量的研究论文，主要涵盖电池、氢气制备与存储、发光二极管、高效节能光学器件、太阳能电池、纳米压电器件、自驱动纳米机器与纳米系统、超级电容器、热电材料和能源相关领域，2017年的影响因子为12.34，已跻身能源环境类期刊前列。

该论文作者为：Zhefei Zhao, Hu Zhou, Lingxia Zheng, Ping Niu, Guang Yang, Wangwang Hu, Jianguo Wang, Huajun Zheng

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Molecules Interface Engineering Derived External Electric Field for Effective Charge Separation in Photoelectrocatalysis

Nano Energy, 2017, DOI: 10.1016/j.nanoen.2017.10.047

导师介绍

郑华均

http://www.x-mol.com/university/faculty/18810