英文原题:Room-Temperature Exciton Polaritons in a Monolayer Molecular Crystal 通讯作者:都薇、王涛(苏州大学) 作者:Lan Zhang, Maowen Ge, Boxiang Zhao, Kai Xu, Wenhao Xie, Zhen Zou, Wenfei Li, Jiaxin Zhao, Tao Wang*, Wei Du*
激子极化激元是光腔调制的光子与半导体中的激子发生强耦合作用而产生的一种新的准粒子,兼具光子与激子的特性。激子极化激元具有比激子更小的有效质量,可以在更高温度下实现玻色-爱因斯坦凝聚,从而构筑低阈值的激子极化激元激光器。通过外加磁场或设计光学尺度下的周期结构等手段,可进一步调控激子极化激元的特性,使其收获了广泛的研究兴趣。
迄今为止,激子极化激元的形成已经在不同的半导体材料体系中得到了验证,如传统的无机半导体、有机半导体、二维过渡金属硫族化合物以及钙钛矿材料等。其中,由弗兰克尔激子主导的有机半导体因其高的激子结合能、激子振荡强度以及荧光量子产率,被认为是构筑室温激子极化激元器件的良好选择。然而,其当前研究主要聚焦于大尺寸的有机单晶或者有机薄膜材料,而基于单层有机单晶的激子极化激元器件尚未实现。
近日,苏州大学功能纳米与软物质研究院都薇教授和王涛教授团队首次报道了室温条件下基于单层有机单晶的激子极化激元器件。在此项研究中,研究团队利用物理气相沉积的方法制备了单层的二甲基-3,4,9,10-苝四甲酰亚胺(Me-PTCDI)有机单晶。此类Me-PTCDI单层表现为J-聚集体形式,在室温条件下,其吸收可以达到接近10%,激子半峰宽约为32 meV。将此Me-PTCDI单层嵌入到法布里-珀罗光学微腔内,对其进行角分辨光谱测量,研究团队观测到了反交叉的色散曲线,表明激子极化激元的形成。利用耦合振子模型拟合得到的拉比劈裂值为34 meV,与文献中报道的二维过渡金属硫化物单层体系的数值十分接近。
图1. 物理气相沉积生长的Me-PTCDI单层和多层。图片来源:Nano Lett.
进一步,Me-PTCDI单层中分子规则的取向排列给其激子发光带来了偏振特性,在室温条件下,其激子发光的线偏振度可达94%。由此,在微腔结构中,研究团队也验证了偏振依赖的耦合强度。通过在探测光路中加入偏振片,激子与光子的耦合强度可随偏振方向改变,并在强耦合和弱耦合区间进行切换。另一方面,通过将多个Me-PTCDI单层堆叠起来,层间以薄层六方氮化硼作为间隔,可以获得有机-无机杂化超晶格结构,此类超晶格结构展示出了更高的耦合强度。
图2. 基于单层Me-PTCDI的激子极化激元。图片来源:Nano Lett.
图3. 有机-无机杂化超晶格结构。图片来源:Nano Lett.
上述研究首次将单层有机单晶材料应用到激子极化激元体系中,为室温激子极化激元器件开辟了新的材料体系。这一成果近期发表在Nano Letters 上,文章第一作者为苏州大学博士研究生张兰和硕士研究生葛茂文。
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Room-Temperature Exciton Polaritons in a Monolayer Molecular Crystal
Lan Zhang, Maowen Ge, Boxiang Zhao, Kai Xu, Wenhao Xie, Zhen Zou, Wenfei Li, Jiaxin Zhao, Tao Wang*, Wei Du*
Nano Lett., 2024, 24, 50, 16072–16080
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04562
Published December 6, 2024
Copyright © 2024 American Chemical Society
苏州大学功能纳米与软物质研究院都薇教授和王涛教授团队
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(本稿件来自ACS Publications)
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