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Nature:神奇石墨烯纳米带,“Janus”从二维到一维

“Janus”一词源自古罗马神话中的双面神雅努斯,象征起点与终点、过去与未来,因此也是公历1月(January)的词源。在材料科学中,“Janus”常用来描述两侧截然不同的材料。由于这些材料具有非对称结构,往往能够展现出谷自旋分裂、垂直方向压电效应以及二次谐波生成等独特性能。

梵蒂冈博物馆内的Janus雕像。图片来源于网络


近日,新加坡国立大学(NUS)吕炯课题组与美国加州大学伯克利分校Steven G. Louie、日本京都大学Hiroshi Sakaguchi等研究者合作在Nature 杂志上发表论文,利用表面合成和固相反应,通过精确的原子级控制,成功制备了一种新型石墨烯纳米带,并将其命名为“Janus GNR(JGNR)”。这种材料具有非对称的锯齿形边缘,打破了材料的自旋对称性,展现出特殊的铁磁性边缘态,实现了将Janus材料从二维缩减到一维系统,成为全球首个一维铁磁性碳链。未来,这一设计有望在自旋电子学设备和量子计算领域中发挥重要作用。

吕炯教授(中)及Song Shaotang博士(右)、Teng Yu博士(左)。图片来源:NUS [1]


基于Lieb定理和理论计算,研究者发现,在石墨烯纳米带的一侧引入周期性拓扑“缺陷”会破坏自旋对称性,导致亚晶格不平衡。随着边缘苯基阵列中周期性缺陷数量的变化,JGNR的磁性状态会从铁磁性转变为反铁磁性。为了研究JGNR的耦合磁性态,研究者将其定义为(n, m)-JGNR,其中n表示沿带宽方向的碳锯齿链数,m表示边缘苯环之间的间距。

JGNR的设计原理。图片来源:Nature


随后,研究者采用三种溴代菲环衍生物,成功合成了两种JGNR(n = 4 和 n = 5,m = 2)以及对称的石墨烯纳米带。通过扫描隧道显微镜(STM)和非接触原子力显微镜(nc-AFM)图像,确认了纳米带的结构。键分辨STM(BR-STM)清晰展示了主链的六边形特征,并且在费米能级处未观察到电子态分布。

JGNR的表面合成与结构表征。图片来源:Nature


石墨烯纳米带的制备与表征。图片来源:Nature


扫描隧道显微镜测量结果表明,两种JGNR均为铁磁性,在Au(111)基底上均表现出磁性边缘态。实验获得的dI/dV图像与局部态密度的计算结果一致。对称结构的石墨烯纳米带(n=5)的带隙为1060 meV,其电子态主要分布在锯齿状边缘。而对于非对称结构的(4,2)-JGNR和(5,2)-JGNR,其带隙分别为536 meV和394 meV。非对称两侧的能态分布呈现出独特的花瓣状和锯齿状特征,其中铁磁性自旋有序的边缘态仅出现在完整的锯齿状边缘。

JGNR的电子结构。图片来源:Nature


理论计算和实验结果一致表明,当m=2时,铁磁态完全局限于锯齿边缘;而当m=1或3时,铁磁态既出现在缺陷边缘,也出现在常规锯齿边缘,局部态密度的分布规律与拓扑“缺陷”阵列的变化紧密相关。

JGNR的边缘态。图片来源:Nature


“磁性非对称石墨烯纳米带,因其较长的自旋相干时间和潜在的室温操作性能,在量子技术领域展现出巨大的应用潜力”,吕炯教授表示,“新型JGNR的设计与表面合成,标志着在实现一维铁磁链方面取得了重要的概念性和实验性突破,这种JGNR的创造不仅拓展了精确构建奇异量子磁性的可能性,还为组装新一代稳健的自旋阵列提供了新的途径”[1]


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Janus graphene nanoribbons with localized states on a single zigzag edge

Shaotang Song, Yu Teng, Weichen Tang, Zhen Xu, Yuanyuan He, Jiawei Ruan, Takahiro Kojima, Wenping Hu, Franz J. Giessibl, Hiroshi Sakaguchi, Steven G. Louie & Jiong Lu

Nature 2025, DOI: 10.1038/s41586-024-08296-x


参考文献:

[1] Novel graphene ribbons poised to advance quantum technologies

https://news.nus.edu.sg/novel-graphene-ribbons-advance-quantum-technologies/ 


(本文由小希供稿)


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