华中科大王得丽团队Angew：Ir-Mn金属间化合物强异原子键原位诱导受限重构助力稳定PEM水电解

近日，华中科技大学的王得丽教授（点击查看介绍）课题组在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition 上发表论文，针对如何打破酸性氧析出测催化活性和耐久性之间普遍存在的“跷跷板效应”，王得丽团队提出了一种原子有序化策略，引入强异原子键调节催化剂的表面动态重构过程，以获得兼具高活性、稳定性和低铱载量的酸性氧析出电催化剂。该工作突出了强异原子键诱发的表面限制演化，为涉及表面重构催化剂设计提供了见解。

针对当前能源架构，实现深度脱碳需要增加可再生能源在未来全球能源结构中的比重。从可持续发展的角度来看，将可再生能源的收集与产氢（理想的能源载体）系统相耦合是较为理想的解决方案。其中，由可再生能源转换的波动电力驱动的质子交换膜 (PEM) 水电解技术由于其在加压工作条件下具有高输出密度、快速响应等特点，为制绿氢提供了一种清洁途径。然而，由于在极端腐蚀阳极条件下阳极材料不可避免地会发生严重重构，并伴有结构崩解和失活。这种实际困境对缓慢的阳极侧氧析出反应 (OER) 电催化剂提出了极其严格的要求。到目前为止，已有多种策略用于调控Ir基材料，以提高催化活性及Ir原子的利用率。这种高活性催化剂通常遵循晶格氧氧化机理（LOM），可以绕过临界OOH*的产生，从而突破吸附演化机理（AEM）的理论极限。然而，由于此类催化剂近表面重构层结构松散、键合单元弱，OER 动力学的提高往往以结构不稳定为代价。此外，OER 过程中不断产生的大量氧空位会引发晶格氧的迁移，导致重构不良甚至本体结构崩溃。催化剂重构不可避免且经常被忽视，这加剧了 PEM 电解中的衰减。因此，需要探索一种权衡策略以实现催化活性和稳定性的双重突破。

图1. Ir-Mn金属间化合物原位受限演变机理及电解槽性能示意图

王得丽团队展示了一种具有优异活性和稳定性的酸性阳极材料铱-锰金属间化合物（Ir-Mn IMC）。Ir-Mn IMC作为阳极材料组装的（铱载量：0.24 mg_Ir cm⁻²）PEM 电池在80 °C条件下输出3.0 A cm⁻²的电流密度进需要1.851 V的槽压，并在2 A cm⁻²下实现了超过2000小时的稳定输出。估计的能量消耗和制氢成本分别仅为 49.07 kWh kg⁻¹ H₂和每kg H₂ 0.98美元，进一步证明了有序金属间催化剂的巨大商业部署潜力。机理研究证实了由富强异原子键触发的自激活-保护过程。受限重构层中的强共价 Ir-O-Mn 单元不仅可以优化氧中间体的吸附能以促进OER动力学，并且抑制了晶格氧的损失以确保结构完整性。该工作强调了强异原子键诱导受限演化的新概念，有望指导工业PEM电解槽的强阳极氧化耐酸腐蚀材料的开发。

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Strong Heteroatomic Bond-Induced Confined Restructuring on Ir-Mn Intermetallics Enable Robust PEM Water Electrolyzers

Shuang Wang, Yan Shi, Tao Shen, Guangzhe Wang, Yue Sun, Gongwei Wang, Li Xiao, Changfeng Yan, Chundong Wang, Hongfang Liu, Ying Wang, Honggang Liao, Lin Zhuang, Deli Wang

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202420470

王得丽教授简介

王得丽，华中科技大学教授/博士生导师，2008年获得武汉大学博士学位；2008-2012年先后在新加坡南洋理工大学和美国康奈尔大学做博士后，2013年初任华中科技大学化学与化工学院教授。获得国家高层次人才计划、教育部“新世纪优秀人才支持计划”、湖北省化学化工青年创新奖、“中表镀-安美特”青年教师奖。主要研究领域为新型电化学能源与环境材料的设计以及性能优化。在Nat. Mater.、Nat. Commun.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊上发表SCI论文100余篇，获授权美国发明专利2项、中国发明专利11项。担任《J. Chem. Phys.》副主编，《电化学》、《中国化学快报》、《储能科学与技术》、《Nano Materials Science》、《Energy & Fuels》、《J. Phys. Energy》杂志编委。

http://deli.chem.hust.edu.cn/info/1012/1103.htm 

https://www.x-mol.com/university/faculty/10725