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华中师范大学刘盛华教授 & 南方医科大学南方医院张静教授团队Aggregate：Au(I)配合物实现溶液态下聚集诱导TADF到磷光的转换
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论文信息
通讯作者：刘盛华（华中师范大学），张静（南方医科大学南方医院）
作者：王晓燕，龚隽一，邹航，刘盛华，张静
Keywords: aggregation-induced conversion; carbazole gold(I) complexes; long-lived luminescence; millisecond lifetime
原文链接：https://doi.org/10.1002/agt2.252
文章简介
长寿命发光材料被广泛应用在显示、生物成像、生物治疗、信息存储、防伪等方面。目前，研究者往往通过在分子中引入重原子或多重相互作用、结晶、形成H-聚集体或自组装等方式来构建长寿命发光材料。然而，通过修饰分子的内部结构或精准操控分子的外部作用来构建长寿命的发光材料仍然较为困难。因此，开发一种高效、简单的方法来构建长寿命材料仍然是一个巨大的挑战。
室温磷光（RTP）材料是常见的长寿命发光材料之一，它主要是通过构建分子晶体来获得，但是其较差的重现性和稳定性限制了该类材料的应用。与固态的长寿命晶体材料相比，在溶液状态下能保持长寿命特性的发光材料无疑将有更广泛的应用，例如在生物领域，长寿命磷光可以消除背景的荧光干扰。但因为分子在溶液状态下可以更自由地运动，导致对其运动状态和分子间相互作用的调控更加困难，因此在溶液中实现长寿命非常困难。聚集诱导发光（AIE）的提出为这一问题的解决带来了曙光。通过调节聚集程度，分子的发光强度、发射颜色甚至寿命都可以发生改变。聚集作为一种有效的调节方法，有望应用在溶液中来构建长寿命材料。然而，溶液态具有长寿命的AIE材料非常罕见。因此，迫切需要寻求新的设计策略来开发能够在溶液中实现长寿命发光的新型AIE体系。
图1. 目标Au(I)配合物在单分散溶液状态和聚集态下的发光机理示意图
本文中，作者通过引入咔唑和膦基团构建了一类新的Au(I)配合物。这些配合物在溶液状态发出蓝色的热活化延迟荧光（TADF），寿命在微秒级。令人瞩目的是，这些分子在聚集后会发出明亮的橙红色磷光，寿命长达几毫秒。通过对晶体结构分析得知，分子间多重C-H‧‧‧π相互作用限制了分子的运动，也为晶体提供了刚性环境，促进了分子在聚集态下发出长寿命磷光。理论计算实验表明，分子内运动受限（RIR）是这类分子在聚集态发光寿命长的主要原因。该工作创新性地报道了溶液态下聚集诱导的从TADF到磷光的发光转换。此外，基于这些配合物优异的发光性能，作者将其应用在细胞成像中，并且发现它们对癌细胞表现出有效的抑制作用。综上，这一新的AIE体系为构建长寿命的发光聚集体开辟了一条新途径。
图2. 配合物1在单分散溶液状态（a）和聚集态（b）下的瞬态发光光谱
以上论文以“Aggregation-induced conversion from TADF to phosphorescence of gold(I) complexes with millisecond lifetime”为题发表于 Aggregate 期刊，论文第一作者为华中师范大学的王晓燕博士和香港中文大学（深圳）的龚隽一博士，通讯作者为华中师范大学的刘盛华教授和南方医科大学南方医院的张静教授。
期刊简介
《聚集体（英文）》（Aggregate）创刊于2020年，是由华南理工大学、广东省大湾区华南理工大学聚集诱导发光高等研究院、Wiley 出版社三方合作创办的开放获取式英文学术期刊（双月刊）。本刊致力于报道出版“聚集”过程中的基础和应用研究的前沿科学，包括但不限于材料、化学、物理、生物以及应用工程等领域。聚集体科学研究范围广泛，单分子层次之上均可视为聚集体。特别是功能材料、化学、物理、生物技术、生命科学以及应用工程等领域的重要进展，为学术界搭建一个交流思想和意见的新平台，去分享聚集体研究的新发现和新突破，讨论聚集体研究的挑战和机遇。期刊于2023年获得首个影响因子18.8，JCI指数1.47，先后收录于DOAJ、ESCI、CAS等数据库。
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