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Nano Res.[催化]│齐鲁理工学院孔震/安娟团队联合北京化工大学宋继彬教授:高负载单原子氧还原催化剂的合成技术、机理与展望

本篇文章版权为孔震所有,未经授权禁止转载。

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背景介绍


随着社会的发展,人类活动对能源的需求稳步增加,迫切需要实现能源转型以缓解化石燃料的消耗。因此,发展清洁、高效、低碳的新能源成为科研人员工作的重点。燃料电池和金属空气电池是应对能源和环境挑战的两种有效工具。

氧还原反应(ORR)是一种常见的电化学转换机制,是燃料电池和锌空气电池系统中的关键半反应之一,有效的催化剂可以显著提高ORR的催化效率。与其他催化剂类型相比,单原子催化剂具有高原子效率和有效的催化性能,因此越来越受到人们的关注。而催化位点在单原子催化剂中的最优负载对其催化效率有显著影响。然而,制造稳定的高负载单原子催化剂仍然是一项艰巨的任务。因此,我们展示并描述了生产高负载单原子催化剂技术的最新发展。此外,还总结了贵金属、非贵金属和双原子催化剂在ORR过程中的性能。有望为设计合成高效的高负载单原子催化剂提供一些未来预期的设计指导方向,进一步提升ORR的催化效率。


成果简介


本文首先总结了八种高负载单原子催化剂的普遍合成方法,还介绍了贵金属、非贵金属、双金属单原子催化剂在ORR中的性能表现,通过性能分析对高负载单原子的结构设计进行分析。设计和发展高效的高负载单原子催化剂需要注意以下方面:

(1)金属前驱体的优化与创新

新型前驱体开发:探索并合成具有更高热稳定性和更易控制分解行为的金属前驱体,以减少杂质引入,优化金属原子的分散性。

前驱体预处理:对金属前驱体进行化学或物理预处理,如配体交换、热处理等,以改善其在载体上的附着和分散性能。

(2)防止金属原子聚集的策略深化

纳米空间限制:利用多孔材料(如沸石、金属有机框架MOFs)的纳米孔道作为反应容器,通过空间限域效应限制金属原子的自由移动和聚集。

强配位位点设计:设计具有强配位能力的载体表面基团,如羧基、羟基等,通过强化学键牢固锚定金属原子。

(3)载体材料的创新与优化

多级结构载体:开发具有多级孔结构和高比表面积的载体材料,提高金属原子的分散度和催化效率。

复合材料载体:将不同材料(如碳、金属氧化物、金属碳化物)复合,形成兼具高导电性、高稳定性和耐腐蚀性的载体,以适应不同催化环境的需求。

(4)耐久性的提升

表面修饰:对载体或SACs表面进行惰性修饰,如涂覆耐腐蚀性涂层,以减少与电解质的直接接触,提高耐久性。

环境适应性研究:在模拟实际催化环境的条件下,研究SACs的长期稳定性和耐久性,优化催化剂设计。

(5)协同作用机制探索

理论模型构建:利用理论计算和模拟技术,构建相邻金属原子间的协同作用模型,深入理解其机制,为设计高效SACs提供理论依据。

实验验证:通过调控SACs中金属原子的种类、间距和配位环境,实验验证协同作用对催化性能的影响。

(6)机器学习与智能化合成

数据驱动设计:收集和分析大量SACs合成与性能数据,利用机器学习算法挖掘数据背后的规律,指导新型SACs的设计与开发。

自动化合成平台:开发智能化合成平台,实现SACs合成过程的自动化和精确控制,提高制备效率和重现性。

(7)原位表征与机理研究

高级表征技术:应用更加先进的原位表征技术(如环境透射电镜、原位X射线吸收精细结构分析)揭示SACs在催化过程中的动态变化和行为机制。

跨学科合作:加强化学、材料科学、计算机科学和物理学等领域的跨学科合作,共同推动SACs研究的深入发展。


图文导读


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本文综述了三种常见的高负载单原子催化剂和八种合成方法,并介绍了合成高效率的高负载单原子催化剂时面临的挑战和未来展望


作者简介


孔震,齐鲁理工学院生物与化学工程学院副教授,博士毕业于山东大学。主要研究方向为高性能电极材料的设计、制备及其在能源存储与转化领域上的应用。近年来,在Adv. Energy Mater.,Chem. Eng. J.,Nano Res., Small,Inorg.Chem. Front.,ACS Appl. Mater.Interfaces.,J. Mater. Chem. A等期刊发表研究论文41篇。


安娟,齐鲁理工学院生物与化学工程学院副教授,博士毕业于山东大学。主要研究方向:基于高能量密度的电极材料设计用于锂/钠离子电池研究等领域的应用。累计在Angew. Chem. Int. Ed.,J. Am. Chem. Soc.,CCS Chemistry,Nano Energy,Chem. Eng. J.,Nano Res.,J. Mater. Chem. A,Chem.Commun.等期刊发表研究论文10余篇,授权发明专利2项。



宋继彬,北京化工大学化学学院教授,博士生导师,国家级高层次青年人才。博士毕业于新加坡南洋理工大学。主要研究方向为新型功能材料,生物医学等。迄今已以第一/通讯作者发表论文150余篇,主要包括了Nat. Mater.,Nat. Protoc., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.,.等。


文章信息


Pang M, Yang M, Zhang H, et al. Synthesis techniques, mechanism, and prospects of high-loading single-atom catalysts for oxygen reduction reactions. Nano Research, 2024https://doi.org/10.1007/s12274-024-6923-8



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