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Nano Res.[催化]│上海师范大学张蝶青教授:高结晶氮化碳光催化剂的现状与展望

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背景介绍


光催化剂的结晶度和晶体结构对其催化活性具有重要影响。传统的热诱导缩聚反应制备的石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其骨架中存在丰富的氢键、胺基、未反应的氨基以及氰化物官能团,导致结晶度低,从而表现出较低的光催化活性。近期的研究表明,结晶氮化碳(CCN)作为一种新兴的光催化剂,展现出极大的潜力。CCN具有有序的晶体结构和极少的体相缺陷,这种结构特点有效地减少了载流子的复合,并显著提高了电荷的迁移率,进而大幅提升了光催化活性。


成果简介


本研究综述了近年来关于CCN基光催化剂的最新进展。首先,本文介绍了CCN材料的独特结构及其特殊物理化学性质。接着,详细阐述了CCN基光催化剂的制备方法及其改性策略。然后,综合评述了CCN材料在环境净化和能源利用领域中的实际应用。最后,本文总结了CCN光催化剂目前面临的主要挑战,并对其未来的发展方向进行了展望。


图文导读


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图1文章概述图


3.1 CCN 的结构和性质
与传统的g-C3N4相比,CCN表现出更加有序的结构、更高的聚合度以及更广泛的共轭体系。CCN的骨架结构主要分为三类:三嗪基结构(即聚三嗪亚胺,PTI 型)、三均三嗪基结构(即聚庚嗪亚胺,PHI 型),以及它们的同质结,这些结构均由碳原子和氮原子组成。

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图2 (a,d)PTI、(b,e)PHI、(c,f)PTI与PHI异质结结构

3.2CCN的合成方法
制备 CCN的制备方法多种多样,包括熔盐法、固盐法、模板法、溶剂热法、离子热法、质子化法、两步煅烧法、纯氧辅助法、高压法以及超分子自组装法等。在本研究中,我们将重点介绍几种常见且应用广泛的制备方法,即熔盐法、溶剂热法和模板法。

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图3 通过熔盐辅助法制备 CCN

3.3 CCN的改性方法
为了显著提升光催化反应的效率,对CCN光催化剂进行合理设计至关重要。本节概述了几种能够显著增强CCN光催化活性的改性策略。这些策略包括形貌调控、晶面工程、单原子修饰、缺陷工程、原子掺杂、异质结的构建以及助催化剂修饰等。这些改性方法对于提升CCN的光活性起到了积极的作用。

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图4 晶面调控改性CCN

3.4 CCN的应用
与此同时,本文综述了CCN 基材料在光催化领域(如光解水制H2、CO2还原、污染物降解、产H2O2、合成氨)方面的应用。

3.5 结论和展望
总之,CCN在光催化领域仍处于发展的早期阶段,具有广阔的研究和应用前景。未来的研究应着重于探索CCN材料的改性技术,深入解析CCN材料的微观结构与其催化性能之间的内在关系,创新设计和优化高性能的光催化剂。这些研究方向对于推动CCN材料在实际应用中的早日实现具有重要意义。

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图5 CCN的发展历程


作者简介


李宇涵,重庆工商大学废油资源化技术与装备工程研究中心研究员,硕士生导师,中国博士后创新人才支持计划入选者,重庆市青年巴渝学者,中国博士后西部人才支持计划入选者,国家自然科学基金项目通讯评议专家,全国博士硕士学位论文评审专家,重庆市大气污染防治专家,重庆市环境科技专家,Advanced Powder Materials青年编委,Rare Metals青年编委,Exploration青年编委。主持国家级和省部级项目共计16项。在Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. Technol.、Mater. Today上发表SCI论文70余篇,12篇入选ESI高被引论文,2篇入选热点论文。在《科学出版社》上出版学术专著2部;获2020年省部级自然科学三等奖,获2021年和2023年川渝科技学术大会二等奖。目前主要涉及环境功能材料设计合成与光催化降解污染物,包括光催化NO和VOCs氧化去除和CO2还原等。


张蝶青教授,博士生导师,上海师范大学教育部资源化学国际合作联合实验室执行主任。获国家优秀青年科学基金项目(已结题,优秀)、上海市青年拔尖人才、浦江人才计划、青年科技启明星;获批中国产学研合作促进会“产学研合作创新成果”一等奖、上海市自然科学奖一等奖、上海市自然科学奖二等奖奖等;担任Chin. Chem. Lett.环境化学领域编委。发表SCI论文100余篇,包括Nat. Commun.,J. Am. Chem. Soc. Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Mater.,Adv. Energy. Mater.,Adv. Funct. Mater.,Environ. Sci. Technol.等。主要研究领域为大气污染物控制化学,围绕低浓度氮氧化物污染物的去除,研究温和的光/电催化污染物去除技术,新型环境功能材料的设计策略、活性氧物种的可控生成及构效关系研究。


文章信息


Pu W, Zhou Y, Yang L, et al. High-efficiency crystalline carbon nitride photocatalysts: Status and perspectives. Nano Research, 2024https://doi.org/10.1007/s12274-024-6818-8.



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