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有机无机杂化钙钛矿用于快中子/伽马射线混合辐射场探测

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在脉冲中子源、核反应堆、可控核聚变等核相关环境中普遍存在中子/伽马射线混合辐射场。对核反应过程中释放的脉冲快中子、伽马射线进行有效的甄别探测,进而获取互补信息以实现对核反应过程及其性质的联合诊断,在国土安全、高能物理、医学治疗和成像上有着重要的价值。然而,目前快中子探测用含氢有机闪烁体等效原子序数低,对伽马射线灵敏度低;伽马射线探测用无机闪烁体由于不含氢,对快中子的作用截面小,都无法同时实现快中子和伽马射线的联合探测,简单的物理混合又会导致系统体积庞大、配置复杂和有用信息易丢失的问题。近日,针对目前脉冲快中子/伽马射线混合场探测对于单一闪烁体的强烈需求,以及国内外在钙钛矿材料用于混合场探测尚无研究的背景下,华中科技大学唐江教授团队,西北核技术研究所欧阳晓平院士/刘林月副研究员团队提出有机无机杂化钙钛矿闪烁体用于混合场探测,利用其富氢、高等效原子序数、高效发光和快时间响应等优势,结合飞行时间技术实现脉冲快中子和伽马信号的有效分离,从而精确获取核反应过程的时间信息和能量信息;高光产额和短闪烁发光寿命有利于实现探测系统的高灵敏度、高信噪比和高统计性,从而为核反应过程联合诊断提供全新的科学途径和探测手段。

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图1 (A)常见有机闪烁体、无机闪烁体和几种有机无机杂化钙钛矿闪烁体中氢原子和重原子(Pb、La、W和Cs)的含量;

(B)快中子和伽马光子与有机无机杂化钙钛矿的作用过程示意图


如图1所示,有机无机杂化钙钛矿的氢原子含量与常见有机单晶闪烁体(蒽、二苯乙烯)和塑料闪烁体的基质(聚氯乙烯、聚苯乙烯)相当;又由于含重金属Pb(Z=82)元素,其等效原子序数也与常见无机闪烁体 (LaBr3: Ce、PbWO4、CsI: Tl、CsPbBr3等)相当。有机无机杂化钙钛矿(通用化学式为A2PbX4,其中A为富含氢元素的有机层胺,X为卤素)用于脉冲快中子/伽马射线混合场探测,其优势在于:(1)氢原子占比达1022 cm-3,与有机闪烁体在一个量级,能实现与快中子的有效作用;(2)含重元素Pb从而具有高的等效原子序数,可实现强伽马射线吸收;(3)氢原子与[PbX6]八面体发光中心的距离在1-8 Å范围内,能实现反冲带电粒子(质子)与[PbX6]八面体之间的有效能量传递。相比之下,在塑料闪烁体中,由于基质和发光中心(物理混合)之间的距离达μm级,传递过程中大部分能量都损失到塑料基质中;(4)窄带隙的[PbX6]八面体被宽带隙的有机基团包裹而形成原子级别的二维量子阱结构,具有较大的跃迁偶极矩,可以实现较高的光产额和较快的响应速度,从而对快中子/伽马射线有效区分;(5)抗辐照性能好,金属卤化物钙钛矿在2×1012 p+/cm2质子通量辐照下稳定性优异。

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图2 代表性闪烁体(两种有机和两种无机)和有机无机杂化钙钛矿对不同能量的中子(A)和伽马光子(B)的作用截面


    根据化合物宏观中子截面

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(σi,micro代表某一组成元素的微观中子截面,xi代表化合物中某一组成元素的下标,ρ代表材料密度,NA代表阿伏伽德罗常数,M代表化合物的摩尔质量)和NIST标准光子作用截面数据库,计算得到几种常见闪烁体和有机无机杂化钙钛矿对不同能量中子和伽马光子的作用截面如图2所示,有机无机杂化钙钛矿的中子作用截面与有机闪烁体相当,光子吸收截面与无机闪烁体相当。
    快中子与有机无机杂化钙钛矿作用产生反冲质子,带电粒子继续与其他原子碰撞的相互作用遵循贝特公式:

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其中

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ν和z是带电粒子的初始速度和电荷量,N和Z分别是主要作用原子的密度和原子序数,m0和e分别是电子静止质量和电荷,I是主要作用原子的平均激发和电离势。依据贝特公式,介质对带电粒子的线性衰减能力(-dE/dx)正比于NZ乘积,而Pb(Z=82)和Br(Z=35)比H(Z=1)和C(Z=6)的原子序数高得多,因此大部分能量将沉积在[PbX6]八面体中,并主要以光子形式耗散,从而引起闪烁发光。

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图3 有机无机杂化钙钛矿的闪烁性能。(A)吸收和发光光谱。插图为有机无机杂化钙钛矿单晶发光图片;(B) 137Cs伽马射线作用下有机无机杂化钙钛矿和塑料闪烁体的脉冲高度谱;(C) α-粒子作用下的发光衰减;(D) 241Am α粒子作用下有机无机杂化钙钛矿和塑料闪烁体的脉冲高度谱;(E)道数与α粒子能量的关系。插图为三种不同能量α粒子源作用下的脉冲高度谱;(F)代表性快中子闪烁体光产额和脉冲宽度总结



    如图3所示,有机无机杂化钙钛矿在伽马射线和带电粒子下的光产额为塑料闪烁体的2-4倍;对带电粒子具有ns级超快响应特性,同时对中子能量具有良好的线性响应度。与传统中子闪烁体相比,在光产额和脉宽上有着独特的优势。


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图4 (A)对不同能量中子的响应归一化。R为闪烁响应,E为中子能量;(B)对不同伽马射线能量的响应归一化;(C)高能质子作用下有机无机杂化钙钛矿电离和弛豫过程的rt-TDDFT计算


    为了研究有机无机杂化钙钛矿的闪烁发光机理,利用rt-TDDFT初步计算了有机无机杂化钙钛矿在质子辐照下的电离和弛豫过程。具体rt-TDDFT模拟方法为:在模拟开始时,选定闪烁体中3个不同的H原子给予不同的动能,利用不同的初始动能进行rt-TDDFT模拟,比较载流子激发情况。模拟结果如图4所示,在起始时间(0 fs),价带被占用(占据态=2),导带为空(占据态=0)。质子的碰撞激发电子由价带进入导带(占据态>0)。根据原子的部分态密度,受激电子可以占据Pb 6p轨道,Br 4s和4p轨道(第5和6条线),以及C 2s和2p轨道(第10条线),这表明Pb-Br八面体和有机层胺都是被激发的。在接下来的过程中,有机层胺的占据态在100 fs的时间尺度内迅速弛豫,最终态在导带底(Pb 6p轨道和Br 4p轨道)上,表明能量由有机层胺向[PbX6]八面体发光中心的快速转移。

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图5 快中子/伽马射线混合场辐射探测。(A)有机无机杂化钙钛矿对D-D和D-T聚变反应快中子的脉冲高度谱;(B)中子响应的测试装置;(C)有机无机杂化钙钛矿对单中子激发的时间响应,单中子由241Am-Be源提供;(D)高密度等离子体聚焦(DPF)装置反应示意图;(E) nf/γ分辨和中子能量分辨的TOF方法;(F)有机无机杂化钙钛矿和商用塑料闪烁体对混合场辐射的甄别响应;(G)有机无机杂化钙钛矿积分电荷与中子产额的线性关系


如图5所示,有机无机杂化钙钛矿对聚变反应的脉冲快中子具有良好的幅度响应和时间响应,实现了基于飞行时间技术的氘氘聚变反应堆的脉冲快中子/伽马射线甄别,而塑料闪烁体则无法区分同一混合场中的快中子和伽马信号;同时也实现了富氢钙钛矿对未知辐射源的中子产率计数,由此有望发展一种高信噪比、高灵敏度和快时间响应的脉冲混合场快中子/伽马射线联合诊断技术。


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    《信息材料(英文)》(InfoMat创刊于2019年,是由教育部主管,电子科技大学和Wiley出版集团共同主办的开放获取式英文学术期刊(月刊)。本刊聚焦信息技术与材料、物理、能源以及人工智能等新兴交叉领域前沿研究,旨在打造电子信息领域的世界顶尖期刊,推动电子信息技术与多学科交叉的共同发展。期刊2022年度影响因子为22.7,JCI指数2.37,5年影响因子22.7,2022年度CiteScore为35.6,SNIP指标为3.344。在材料科学各领域位列前茅,其中科院分区为材料科学1区Top、材料科学综合1区。期刊先后收录于DOAJ、SCIE、Scopus、CSCD、CAS、INSPEC等数据库。

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