氮氧化物（NOx）是一种非常有害的有毒气体，对人体呼吸和视器官造成严重伤害以及导致酸雨，光化学重度烟雾和全球变暖等环境问题。人为的氮氧化物排放，特别是发电厂、制造工厂和汽车等排放源，导致并加速了自然氮循环的不平衡，因此需要创新方法来减少氮氧化物排放。另外，相对于能耗高且伴有大量二氧化碳排放的传统Haber-Bosch合成氨法，环境条件下电化学NO还原合成NH₃无疑是一种可行的替代方案，其在NO的资源化利用和废气回收方面具有突出的优势。

我们合成了硼（B-）和氮（N-）共掺杂碳纳米管（CNT）基金（Au）催化剂（图1），其中B掺杂物通过在石墨烯上的sp²杂化提高碳纳米管的电导率，并在石墨烯层内形成B-N结构，这有利于提高Au的嵌入量，同时Au具有高分散性和小粒径的特点。密度泛函理论计算（图2）阐明从B传输到Au活性位点的电子云诱导了路易斯酸性部位，N-O还原是自发反应。N缺陷和B-O边缘导致缺电子B掺杂区域的增加，这保留了Au^δ+作为Au的主要价态，并通过排斥H*抑制析氢反应（HER）。实验结果表明，该方法的最高法拉第效率（FE）为94.7%，NH₃产率为1877.4 μg·h^-1·mgcat^-1，是在环境温度下水溶液NO还原的最佳产率。

图1. 催化剂的制备和表征

图2.密度泛函理论计算

该项研究成果以“应用杂原子共掺杂碳纳米管在金纳米粒子电化学还原水中氮氧化物中的高性能”（Applying heteroatom co-doped carbon nanotube for manifesting high performance in the electrochemical reduction of aqueous nitrogen oxide by gold nanoparticles）为题在线发表在Nano Research上。论文第一作者为清华大学环境学院Jane Chung博士，论文共同第一作者为清华大学环境学院尹海波博士，论文通讯作者为清华大学环境学院李俊华教授。该研究获国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助。

Chung J, Yin H, Wang R, et al. Applying heteroatom co-doped carbon nanotube for manifesting high performance in the electrochemical reduction of aqueous nitrogen oxide by gold nanoparticles. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-5943-0.