Keywords:
aggregation-induced emission (AIE)
molecular core–shell structure
organic light-emitting diodes(OLEDs)
triplet–triplet annihilation (TTA)
文章简介
核壳结构在自然界中普遍存在,核与壳的功能化修饰可以赋予材料多种物理化学功能。近几年人类通过仿生设计了各类核壳材料,如骨仿生复合材料、功能化纳米粒子等,在生物医学、光电器件等领域展现出巨大的应用潜能。然而基于分子水平的核壳材料却很少被独立设计并研究。
图1. 分子核壳结构及聚集诱导发光机理
近日,东南大学蒋伟教授团队与香港中文大学(深圳)唐本忠院士、赵征教授团队合作在核-壳结构AIE分子取得突破性进展,设计合成了新型核-壳结构的AIE大分子。在该研究中,作者将小分子进行不同程度的修饰,最终合成核-壳结构大分子,然后进行了理论计算和光物理化学等分析。研究中,作者发现不同程度壳层单元的包裹对分子聚集态性质有显著影响,通过活性氧生成检测实验证实了5CzBN系列分子在溶液中具有强的单线态氧生成能力,然后随着聚集态的产生,氧气隔离效应增强,这类核壳材料的单线态氧生成速率明显减弱并逐渐抑制。研究表明,外围壳层材料的引入,可以通过聚集抑制氧气淬灭、抑制三线态三线态湮灭(TTA)过程,使得核壳结构的大分子最终实现明显的聚集诱导发光(AIE)性质。这类AIE核壳分子的大分子量与柔性链的引入为高效的全湿法OLED的制备奠定了基础。通过器件结构优化,全湿法非掺杂OLED器件效率达到21.8%,功能壳层PhCz还可与电子传输材料PO-T2T形成激基复合物来降低启亮电压(Von = 3.2 V)。并且在1000 cd m-2的高发光强度下,其发光效率仍然保持在41.2 cd A-1、25.8 lm W-1和19.0%,充分证明了这类核壳结构的AIE材料在湿法光电器件领域的优越性。
该研究论文以“Molecular Core-Shell Structure Design: Facilitating Delayed Fluorescence in Aggregates Towards Highly Efficient Solution-Processed OLEDs”为题发表于 Aggregate 期刊,论文第一作者为东南大学毕业的刘丹博士,目前为香港中文大学(深圳)在站博士后,通讯作者为东南大学蒋伟教授,香港中文大学(深圳)赵征教授和唐本忠院士。
通讯作者
蒋伟,东南大学化学化工学院教授,化学系主任。蒋伟教授于东南大学化学化工学院取得博士学位,后在清华大学化学系进行博士后研究,2019年赴香港科技大学进行访学交流。多年来一直从事有机光电材料的设计合成与性能研究。在有机合成,光电功能分子设计,溶液法加工光电器件等方面积累了丰富的研究经验,并取得了一系列研究成果。在Chemical Sciences、Organic Letters、Chemical Communications等国内外核心期刊上发表研究论文70余篇,他引2000余次。
赵征,香港中文大学(深圳)理工学院助理教授,博导,校长青年学者。赵征教授于中国科学院上海有机化学研究所取得博士学位,后赴香港科技大学化学系进行博士后研究,2021年加入香港中文大学(深圳)理工学院担任助理教授开展研究工作。近年来围绕激发态的分子运动调控,对 AIE 分子的发光机理、构-效关系以及功能性以及应用探索等进行了系统深入的研究,在提高 AIE 分子的电荷传输和发光效率、发展固态分子运动调控的策略、揭示激发态分子运动的本质等方面取得了一系列创新性的研究成果。已在Nat. Commun、Angew. Chem. Int. Ed.、Matter、ACS Nano.、Adv. Mater、Adv. Funct. Mater.、Nat. Sci. Rev、Mater. Today、Chem. Sci.等国际顶级期刊发表论文70余篇,论文总计被引用3900余次,H-index为37。目前兼任科学出版社聚集诱导发光系列丛书编委,National Science Review杂志编委,Aggregate杂志顾问编委,Chinese Chemical Letters青年编委,National Science Review杂志客座编辑,Biomaterials杂志客座编辑。
唐本忠,香港中文大学(深圳)理工学院院长,校长讲座教授。中国科学院院士、发展中国家科学院院士、亚太材料科学院院士、国际生物材料科学与工程学会联合会“生物材料科学与工程Fellow”、英国皇家化学会会士、国家自然科学基金基础科学中心项目负责人,曾任广东省引进创新科研团队带头人、973计划项目首席科学家、国家自然科学基金重大项目负责人。现任中国化学会常务理事、华南理工大学和德国威利出版社(Wiley)联合期刊Aggregate主编、《中国科学:化学》副主编、《化学进展》副主编、Adv. Polym. Sci. (Springer)编辑等。在国内外顶尖杂志上发表论文1600余篇,他引十一万余次,h指数为151。曾先后获得多项荣誉及奖励,如国家自然科学一等奖(2017),何梁何利科学与技术进步奖(2017)、第27届夸瑞兹密国际科学奖(2014)、美国化学会高分子学术报告奖(2012)、国家自然科学二等奖(2007)、裘槎高级研究成就奖(2007)、中国化学会高分子基础研究王葆仁奖(2007)和爱思唯尔出版社冯新德聚合物奖(2007)等。
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《聚集体(英文)》(Aggregate)创刊于2020年,是由华南理工大学、广东省大湾区华南理工大学聚集诱导发光高等研究院、Wiley 出版社三方合作创办的开放获取式英文学术期刊(双月刊)。本刊致力于报道出版“聚集”过程中的基础和应用研究的前沿科学,包括但不限于材料、化学、物理、生物以及应用工程等领域。聚集体科学研究范围广泛,单分子层次之上均可视为聚集体。特别是功能材料、化学、物理、生物技术、生命科学以及应用工程等领域的重要进展,为学术界搭建一个交流思想和意见的新平台,去分享聚集体研究的新发现和新突破,讨论聚集体研究的挑战和机遇。期刊于2023年获得首个影响因子18.8,JCI指数1.47,先后收录于DOAJ、ESCI、CAS等数据库。
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