渗碳In2O3纳米棒实现安培级电流下CO2电还原制甲酸

CO₂过量排放增加导致温室效应加剧，引起严重的环境和气候问题。针对这一全球性问题，我国明确提出了碳达峰、碳中和的战略目标。发展高效CO₂转化技术有助于该战略目标的早日实现。甲酸是一种被广泛使用的化工原料，同时也是良好的液体储氢分子。在大电流下高效催化CO₂电还原制甲酸，不仅可实现对间歇式电能的有效存储，同时能够解决电解水制氢过程中氢气难以储运的问题，具有重要的工业应用前景。

有鉴于此，中国石油大学（华东）吴明铂教授（点击查看介绍）团队与日本富山国立大学Noritatsu Tsubaki教授（点击查看介绍）团队设计开发了一种渗碳的In₂O₃纳米棒催化剂（In₂O₃-C），以解决在电催化CO₂合成甲酸过程中电流密度低，选择性差的问题。该催化剂在H型电解池中，500 mV宽电位范围内对甲酸盐具有超过90%的选择性，其中在-1.0 V vs RHE的低电压下选择性达到97.2%，优于普通的In₂O₃催化剂。另外，在流动池中，-1 A cm^-2的高电流密度下仍能保持甲酸盐的法拉第效率为80.5%。在此基础上，作者利用原位红外、原位拉曼和DFT计算相结合，阐明了从CO₂到甲酸盐的反应机理，发现嵌入In₂O₃晶格中的碳原子能够调节In的电子结构并促使In₂O₃表面电荷离域化，同时提供电子的快速传输通道，从而同时提高CO₂电还原制甲酸的选择性和活性。该工作为开发在大电流密度下具有高选择性的高性能CO₂电催化剂提供了新思路。相关工作发表在ACS Catalysis 上，第一作者是王文行博士。

图1. In₂O₃-C的制备及形貌表征

图2. In₂O₃-C的电催化还原CO₂性能

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Carburized In₂O₃ nanorods endow CO₂ electroreduction to formate at 1 A cm^-2

Wenhang Wang, Xiaoshan Wang, Zhengguang Ma, Yang Wang, Zhongxue Yang, Jiexin Zhu, Lei Lv, Hui Ning*, Noritatsu Tsubaki* and Mingbo Wu*

ACS Catal., 2023, 13, 796-802, DOI: 10.1021/acscatal.2c05006

通讯作者介绍

吴明铂

http://ne.upc.edu.cn/2019/0220/c15060a214286/page.htm 

https://www.x-mol.com/university/faculty/15065 

Noritatsu Tsubaki

http://www3.u-toyama.ac.jp/tsubaki/japanese/jtop.html 

https://www.x-mol.com/university/faculty/46723 

宁汇

http://cce.upc.edu.cn/2022/0323/c19254a365306/page.htm 

https://www.x-mol.com/groups/huining