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Nano Res.[能源]│麦立强教授课题组：高稳定性锌负极Ni-Zn合金固体电解质界面动态重构

作者：Nano Research 2023-01-18

本篇文章版权为麦立强教授课题组所有，未经授权禁止转载。

背景介绍

水系锌离子电池（AZIBs）是大规模电池存储的理想选择，具有较高的理论比容量，生态友好，成本极低。然而，不稳定的锌/电解质界面带来了一些主要问题：1）锌的不均匀沉积导致充放电过程中枝晶生长;2）电解液中产生的氢气增加了电池内部的过压，降低了电池的稳定性和安全性;3）锌负极在循环过程中的腐蚀反应导致锌离子的消耗和不溶性副产物的形成，从而增加了电池的动力电阻。这些缺点导致锌阳极在循环过程中的结构不稳定，从而限制了电池的循环寿命和库仑效率。因此，需要大量改进锌负极的研究工作，以抑制锌电极的不稳定性。

成果简介

镍锌（Ni-Zn）合金是一种优良的耐腐蚀涂层，在低氢脆性、高耐腐蚀性、高稳定性和良好的加工性能方面优于裸锌（B-Zn）。由于Ni和Zn的高结合能（-2.09 eV），Ni-Zn合金箔能够调节锌的均匀成核，从而有效地实现锌的稳定沉积。本文中，Ni-Zn alloy是通过电沉积和退火的方法人工构建的具有固体电解质界面（SEI）性质的锌电极。其中镍层和镍锌合金层共同作为人工固体电解质界面（SEI）层。在电极剥镀过程中，镍锌合金层充当电极/电解质界面处的动态屏障，锌原子在锌剥离过程中会从锌电极主体中迁移出来，在电镀过程中又迁移回到锌电极主体中。这样，锌原子在Ni-Zn合金SEI上的动态迁移机制使得Ni-Zn合金不仅能够有效地控制锌离子的均匀沉积，而且还能减缓锌电极的腐蚀。因此，Ni-Zn alloy能够引导锌在水平方向上沉积，从而抑制树枝晶的形成。受益于这些，Ni-Zn alloy对称电池的循环寿命大大提高，在0.5 mA·cm−2的电流密度下能够稳定工作1900 h。因此，基于镍锌合金负极的AZIBs为锌电极的制备提供了一种新的方案，对延长储能设备的寿命有很大的应用潜力。

图文导读

图1 (a) Ni-Zn合金制造工艺和机理模拟示意图。(b) B-Zn的SEM图像。(c) Ni@Zn的SEM图像。（d）Ni-Zn alloy的SEM图像。（e） Ni-Zn alloy的截面SEM图像。（f） B-Zn、Ni@Zn和Ni-Zn alloy的XRD图像。（g）镍锌合金的XPS图像。（h） Ni-Zn alloy的镍的XPS图像。

图2（a）Ni-Zn alloy的原位光学观察图，电流密度为10 mA cm^-2，持续20分钟。（b） B-Zn，的原位光学观察图，电流密度为10 mA cm^-2，持续20分钟。（c） B-Zn和Ni-Zn alloy的接触角。（d）B-Zn和Ni-Zn alloy初始状态的光学图。（e）B-Zn和Ni-Zn alloy浸入2M ZnSO₄电解质10天后的光学图。（f）B-Zn和（g）Ni-Zn alloy浸入2 M ZnSO₄电解质中10天后的SEM图。（h） B-Zn和Ni-Zn alloy的线性腐蚀曲线。

图3 （a, b）Ni-Zn alloy和B-Zn在不同电流密度和容量的对称电池中的循环稳定性，插图是详细的电压曲线。（c） Ni-Zn alloy和B-Zn在1 mAh cm^-2对称电池中的倍率性能。（d） Cu||Zn 和 Cu||Ni-Zn alloy电池在 2 mA cm^-2 ，1 mAh cm^-2下的首圈曲线。（e） Ni-Zn alloy和B-Zn在0.5 mA cm^-2，0.5 mAh cm^-2下循环100小时后的XRD。（f）B-Zn和（g）Ni-Zn alloy在充放电过程中的示意图。（h）Ni-Zn alloy和（i）B-Zn在0.5mA cm^-2下循环100小时后的SEM图。

图4 优化前后结构的比较以及锌在界面（a）Ni -- Ni₂Zn₁₁，（b）Zn--Ni₂Zn₁₁，（c）Zn--Ni和（d）锌原子在Ni中的迁移的迁移行为。

图5 （a） Ni-Zn alloy//MnO₂和B-Zn//MnO₂的CV曲线。（b） Ni-Zn alloy//MnO₂和B-Zn//MnO₂的EIS图。（c） Ni-Zn alloy//MnO₂和B-Zn//MnO₂在第10次循环时的充放电曲线。（d） Ni-Zn alloy//MnO₂和B-Zn//MnO₂的倍率性能。（e） Ni-Zn alloy//MnO₂和B-Zn//MnO₂在3.25 C下的循环稳定性。

作者简介

通讯作者简介：

麦立强教授，武汉理工大学材料学科首席教授，博士生导师，武汉理工大学材料科学与工程学院院长，英国皇家化学学会会士，国家重点研发计划“纳米科技”重点专项总体专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家。2004年在武汉理工大学获工学博士学位，随后在美国佐治亚理工学院（2006-2007）、哈佛大学（2008-2011）、加州大学伯克利分校（2017）从事博士后、高级研究学者研究。2014年获国家杰出青年科学基金资助，2016年入选教育部长江学者特聘教授和国家“万人计划”领军人才。

主要研究方向为纳米储能材料与器件。构筑了国际上第一个单根纳米线固态储能器件，创建了原位表征材料电化学过程的普适新模型，率先实现了高性能纳米线电池及关键材料的规模化制备和应用。在Nature（1篇）、Nature、Science及Cell子刊（18篇）等期刊发表SCI论文400余篇；获授权国家发明专利100余项。在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做大会报告、主旨报告、特邀报告70余次。作为大会主席组织Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要国际会议10余次。主持/承担了国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”重点专项、国家杰出青年基金、国家基金委重大科研仪器专项、国家自然科学基金重点项目、国家国际科技合作计划等国家级科研项目30余项。获国家自然科学奖二等奖（第一完成人）、何梁何利基金科学与技术创新奖（青年奖）、科睿唯安全球高被引科学家、教育部自然科学一等奖（第一完成人）、英国皇家化学会中国高被引作者、中国青年科技奖、光华工程科技奖（青年奖）、湖北省自然科学一等奖（第一完成人）、侯德榜化工科学技术奖（青年奖）、国际电化学能源科学与技术大会卓越研究奖，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴。现任国际期刊Journal of Energy Storage副主编，Advanced Materials、Chemical Reviews客座编辑，National Science Review学科编辑，Interdisciplinary Materials学术编辑，Accounts of Chemical Research、Joule、ACS Energy Letters、Advanced Electronic Materials、Small国际编委，Nano Research、Science China Materials、eScience和《功能材料》编委。

张磊，硕士生导师，工学博士，于 2020 年 8 月入职武汉理工学理学院物理系工作，申请人在纳米电极材料的构筑与多价离子电池的设计等方面，发表 ACS Energy Letters、 Energy Storage Materials、ACS Nano、Advanced Functional Materials 等国际知名期刊 SCI 论文 30 余篇，其中第一作者/通讯作者 11篇，总他引>2000 次，1 篇入选 ESI 前 0.1%高热点论文，H 因子 22，获授权国家专利发明5项。目前主持国家自然基金青年基金 1 项，国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题重点专项”课题子课题 1 项，海南省科技计划三亚崖州湾科技城自然科学基金联合项目1项。

课题组简介：

武汉理工大学纳米重点实验室主要从事纳米能源材料与器件领域的研究，包括新能源材料、新型催化材料、微纳器件等前沿方向。团队目前有教师11名，包括长江学者、杰青、国家领军人才、国家级高层次青年人才5人（次），在读博士、硕士研究生80余人。中科院院士赵东元教授作为课题组学术顾问，为课题组发展提供重要的指导和帮助。

团队长期致力于储能技术领域研究，设计组装了国际上第一个单根纳米线器件，实现单纳米基元从0到1的突破，发现电子/离子双连续效应和分级协同效应。团队近年来主持/承担了国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”重点专项、国家杰出青年基金、国家基金委重大科研仪器专项、国家自然科学基金重点项目、国家国际科技合作计划等国家级科研项目30余项。课题组目前发表SCI论文400余篇，以第一或通讯作者发表Nature 1篇，Nature子刊9篇，合作发表Science1篇、Nature、Science、Cell子刊7篇，以第一或通讯作者在影响因子10.0以上的期刊发表论文100余篇，ESI高被引论文55篇，ESI 0.1%热点论文13篇。获得国家发明授权专利140余项。获国家自然科学二等奖（2019）、教育部自然科学一等奖（2018年）和湖北省自然科学一等奖（2014年和2021年）。团队负责人麦立强教授获何梁何利基金科学与技术青年创新奖（2020）和国际电化学能源大会卓越研究奖（2018，每年仅2人）等，获国家杰青资助（2014年），入选教育部“长江学者”奖励计划（2016年），英国皇家化学会会士（2018）和科睿唯安全球高被引科学家（2019、2020、2021）；任国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”首席科学家、国家重点研发计划纳米科技专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴；在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做特邀报告70余次；作为会议主席举办Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要学术会议。

团队培养的50余名学生被推荐到哈佛大学、麻省理工大学、牛津大学、加州大学洛杉矶分校、西北太平洋国家实验室、阿贡国家实验室、清华大学、北京大学、中国科学院等著名高校或科研机构进行深造。10余名学生已在国内外知名高校和科研单位如英国国家物理实验室、萨里大学、滑铁卢大学、厦门大学等任职，担任教授或助理教授。该团队已发展成为国内外纳米科学技术和新能源材料技术领域具有重要影响的科学研究、国际合作及人才培养中心。

欢迎有志于从事新能源纳米材料与器件的有志之士加盟本课题组！特别欢迎对科研感兴趣、成绩好、英语基础扎实、积极主动性高、有志于继续国内或到国外深造的学生报考或申请本课题组的博士后、博士生、硕士生，也欢迎国内外专家学者或学生的访问、交流与合作！

课题组网址：http://mai.group.whut.edu.cn/

文章信息

Zhang Q, Dai Y, Zhao K, et al. Dynamic reconstruction of Ni-Zn alloy solid-electrolyte interface for highly stable Zn anode. Nano Research, 2022, https://doi.org/10.1007/s12274-022-5157-x.