超声场辅助光催化反应体系增强光催化水分解产氢

注：文末有本文科研思路分析

光催化水分解产氢是光催化产氢是被认为是制备清洁能源氢的一种有效手段，其关键基础和核心挑战是高效稳定光催化体系的研发。近日，太原理工大学张献明团队与特拉华大学魏秉庆团队合作，通过引入超声场，构建了新型光催化水分解产氢体系。

该研究通过超声场的引入，改善光催化水分解产氢反应中涉及到的物质流和能量流过程，最终实现了产氢效率的提升。考虑到超声场带来的形变过程，针对性的设计了Au@MoS₂催化剂材料。MoS₂是典型的压电材料，引入的超声场可以造成MoS₂纳米片的形变，调控其极化电荷分布，最终优化MoS₂与Au界面处光生电荷转移过程。同时MoS₂形变会改变其自身的介电系数，造成Au所处环境的动态变化，进而调节Au的等离激元特性。此外，超声场自带的空化效应，也有助于催化剂材料表面氧化还原反应，促进化学键断裂与重组。该催化反应体系表现出良好的光催化产氢性能与稳定性。

图1. 超声场辅助光催化反应体系及其催化剂材料

图2. 超声场增强物质流和能量流过程

图3. 超声场空化效应

这一成果近期发表在ACS Catalysis 上，文章的第一作者是太原理工大学郭绍晖。

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Boosting Photocatalytic Hydrogen Evolution Reaction by the Improved Mass Flow and Energy Flow Process Based on Ultrasound Waves

Shaohui Guo, Jie Su, Hui Luo, Xiaochuan Duan, Qianqian Shen, Jinbo Xue, Bingqing Wei, Xian-Ming Zhang 

ACS. Catal., 2023, 13, 296-307, DOI: 10.1021/acscatal.2c05365

科研思路分析

Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？

A：如上所述，我们的研究兴趣是研究开发光催化水分解产氢反应体系。光催化水分解产氢反应包含了几个物化过程：光学吸收，载流子激发，光生电荷传输，表面氧化还原反应，反应物和产物传质过程。我们考虑将超声场引入，超声带来的形变可以诱导激发催化剂材料压电效应，改善催化剂材料内建电场，促进光生电荷分离和传输；同时超声自带的空化效应，有助于催化剂表面催化反应的进行，促进化学键断裂与重组。超声场还可以形成局域空间压缩，提升传质过程。这就为构建超声场辅助光催化反应体系提供了支持。

Q：研究过程中遇到哪些挑战？

A：本项研究中最大的挑战是揭示超声场增强光催化水分解产氢的机制。因为超声场属于新引入的物理场，这就涉及到超声场与光物理场的耦合，以及超声场对光催化反应过程作用机制。在此过程中，我们通过有限元模拟、第一性原理计算、对照实验设计等，厘清了光催化水分解产氢性能增强的机理。