太阳能驱动光电催化CO2还原可以有效模拟自然光合作用:在半导体光阳极发生氧气析出反应,同时将产生的质子及电子转移至阴极进行CO2还原合成低碳化合物,是实现CO2资源化转化为可再生燃料的理想技术途径。然而,目前太阳能光电催化CO2转化效率仍然普遍较低,主要存在两个关键科学问题:1)在光阳极如何实现高效光生电荷分离及催化析氧反应,其析氧活性直接决定阴极催化剂CO2还原活性。2)CO2为惰性分子,并且具有多重还原电势,如何实现阴极催化剂表界面的CO2吸附、活化、定向转化。因此,设计构建高效光电催化CO2还原体系成为目前太阳能转化领域极具挑战的研究课题。
近日,中国科学院兰州化学物理研究所毕迎普研究员(点击查看介绍)课题组通过在Fe2O3光阳极表面修饰单原子Co助催化剂大幅度提升析氧活性,通过耦合Ag/Pd合金阴极催化剂,实现了高效太阳能驱动光电催化CO2还原制合成气。
相关研究结果表明:在该光电催化CO2还原体系中,单原子Co助催化剂能够有效促进Fe2O3光阳极光生电荷分离,将空穴快速迁移到单原子Co活性位发生氧气析出反应并为阴极催化剂提供质子及电子。而在Ag/Pd阴极催化剂表面,质子和CO2分子可以选择性吸附在Ag和Pd位,并与光阳极提供的电子发生CO2还原反应产生合成气。在模拟太阳光下,1.23 VRHE偏压时,光电催化CO2还原制备合成气 (CO/H2 = ~1: 1) 产生速率可以达到81.9 μmol•cm-2•h-1,并且合成气中H2和CO的比例可以通过改变光阳极的工作电压进行合理调控。
最后,通过串联太阳能电池吸收Fe2O3光阳极无法利用的太阳光谱 (λ > 600 nm),从而构筑光照下自发光电催化CO2还原体系,太阳能到合成气转换效率可以达到2.69 %,并且具有较高的稳定性,该工作为太阳能光电催化CO2还原制备低碳化合物研究提供了新思路。
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Bias-Free Solar-Driven Syngas Production: A Fe2O3 Photoanode Featuring Single-Atom Cobalt Integrated with a Silver-Palladium Cathode
Bin Zhao, Xiaojuan Huang, Yong Ding, Yingpu Bi
Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213067
导师介绍
毕迎普
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