背景介绍

发展人工光合成系统、以丰富太阳能获得基础生存必需品是绿色可持续发展社会的一项终极目标。利用光电催化剂裂解水得到氧气和氢气是一种获取清洁生存必需气体与氢气燃料的有效方法。二氧化钛纳米纤维因其独特的一维结构、低毒、高光稳定性等成为光电产氧的重要光阳极材料。但是，其性能受限于本征窄光吸收范围、低可见光吸收能力。在水裂解过程中，电极材料在液体中反应并在固体表面产生气体，气体产物常常在电极表面滞留、富集，引起电极活性位点掩盖并减缓传质，从而显著降低反应活性与长期稳定性。因此，急需提出简便的策略，以期同时解决以上存在于太阳能利用与光电多相反应的两个重要挑战。

成果简介

本工作在多物理场有限元仿真、DFT计算辅助下，通过在传统二氧化钛纳米纤维上可控生长有序的含空位氧化铁纳米片阵列，显著提高纳米纤维的光捕获能力，并赋予纳米纤维特殊的亲水/疏气性质，从而有效提高二氧化钛纳米纤维的光电响应与产氧能力。此外，本工作设计了便捷的原位观测方法，捕捉气-液-固多相反应中产氧气体在电极表面的脱附性能。为提升纳米材料光捕获及解决多相反应中气相产物脱附不及时带来的牺牲纳米材料表面积、影响传质、占据位点等问题提供了参考。

图文导读

图1.（a）氧化铁/二氧化钛异质结构的能级示意图。（b-d）DFT计算结果指导材料空位构筑。（c）材料微结构设计示意图。（f，g）多物理场仿真模拟结果指导材料提升光吸收、亲水疏气的微纳结构设计。（h）纳米纤维仿生设计示意图。（i-k）材料结构表征。

图2.（a）亲水特性。（b）动态记录气体脱附性质的装置。（c）氧气在浸渍于电解液的纳米纤维电极表面快速脱附行为。

作者简介

通讯作者：代云茜，东南大学化学化工学院教授、博导、院长助理。江苏省“青蓝”中青年学术带头人、江苏省六大人才高峰高层次人才、江苏省青年托举人才、华英学者、东南大学优秀青年基金（A类）入选者（限10人/年）。荣获中国静电纺丝与纳米纤维技术丝鹭-优秀青年奖、江苏省优秀博士学位论文奖、《Advanced Fiber Materials》高被引作者奖，全国“挑战杯”金奖、全国节能减排竞赛一等奖指导教师。担任《Advanced Powder Materials》首届特聘编委、《Chinese Chemical Letters》青年编委。主持国家自然科学基金、科技部重点研发项目子课题、江苏省自然科学基金、江苏省教改项目、国家重点实验室开放课题、省重点实验室开放课题等。担任江苏省化学化工学会理事青年工作委员会委员、生物电子学国家重点实验室研究员、硅材料国家重点实验室客座学者。

近年来，利用制备人工纳米纤维的最有效技术静电纺为特色手段，通过创新无机化学合成策略及纳米复合技术，获得新功能、多功能的纳米纤维基复合材料，在抗烧结纳米催化剂、光电/光热转化、水处理、电磁材料等方面获得了系列创新成果。以（共同）第一/通讯作者身份在Angew.Chem. Int. Ed.、Chem.Rev.、Chem. Soc. Rev.、Nano Lett.、J. Mater. Chem. A、Chem.Eng. J.等化学、化工、材料类著名学术刊物发表论文66篇，累积影响因子>300，部分工作入选Asian Women in Materials Chemistry and Nanoscience专刊、2022 Nanoscale Emerging Investigators专刊等。被Nat.Mater.、Nat.Nanotech.、Nat.Chem.等论文引用2700余次，6篇论文单篇引用过百，部分工作入选ESI热点论文、高被引论文，部分创新性成果连续十年入选ESI高被引论文。此外，获授权中国发明专利18项、美国专利1项，部分专利入选中国创新创业成果交易会、江苏省首届专利拍卖会。核心成员身份组建新型研发机构南京中微纳米功能研究院（扬子江生态文明中心加盟单位），推进科研成果转化落地。应邀在MIT、美国西北太平洋国家实验室、中科院过程所等高校科研单位讲学多次。在美国ACS、MRS等国际重要学术会议做邀请报告20余次。编写出版3部国际学术论著部分章节，主编科学出版社十四五首批本科生规划教材（在编）、东南大学优秀研究生教材（在编）。

Email：daiy@seu.edu.cn

课题组网站：https://www.x-mol.com/groups/Dai_yunqian

X. Meng, Q. Zhan, Y. Wu, et al. Aligning Fe₂O₃ photo-sheets on TiO₂ nanofibers with hydrophilic and aerophobic surface for boosting photoelectrochemical performance. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4893-2.

识别二维码访问全文

背景介绍

氙气和氪气等稀有气体在光源照明、医疗诊断、航天军工、半导体、电子芯片、卫星科学等领域具有广泛的应用。氙气和氪气的获取主要依赖于从核反应堆的废气和空分设备的副产品等混合气体中提取。因此，高效的分离Xe/Kr气体在工业生产中具有非常重要的意义。目前，工业生产中主要的Xe/Kr分离方法是基于它们微小沸点差异的蒸馏法，其过程高耗能、成本较高。而分离成本低且高效的吸附分离被认为是最有希望的替代方法。但是，传统的多孔材料如沸石、硅胶、活性炭等对Xe/Kr的吸附能力较弱且吸附选择性低，从而很难成为理想的吸附剂。因此，探索结构可控且具有高捕获能力和高氙氪分离选择性的新型多孔材料成为吸附分离领域的研究热点与难点。

成果简介

金属-有机多面体（MOPs）代表了一类独特的分子材料平台，其具有尺寸可调的孔隙。然而，构建具有分级多孔结构的MOP仍然是一个巨大的挑战。此外，开发 MOPs 材料的新应用，特别是在分离科学领域，也是迫切需要解决的问题。近期，东华理工大学罗峰教授和安徽工业大学单威龙博士合作以对叔丁基磺酰杯[4]芳烃为前驱体，通过与三种不同长度的刚性二羧酸类有机连接配体配位组装，成功制备了一系列具有正八面体结构的金属-有机多面体化合物。X-射线晶体学表明，这些MOPs化合物是具有三种不同孔径的新型永久分级多孔材料，其孔径包括磺酰杯芳烃固有空腔、多面体结构的内部空腔和三维堆积孔径。进一步研究发现，此类MOPs材料对Xe具有较强的吸附能力和高效的Xe/Kr气体分离性能，这是杯芳烃基金属-有机多面体首次应用于Xe/Kr气体的吸附分离。此外，GCMC 和 DFT-D 理论计算表明磺酰杯[4]芳烃官能团在吸附和分离过程中起到至关重要的作用。本研究不仅展示了一种实现高效捕获和分离氙氪气体的新策略，同时也为新型分级多孔MOPs 材料的设计合成与应用研究提供了指导。

图文导读

作者简介

W.-L. Shan, M.-L. Xu, H.-H. Hou, et al. Sulfonylcalix[4]arene-based metal-organic polyhedra with hierarchical porous structures for efficient Xe/Kr separation. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4909-y.

识别二维码访问全文