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原位表征技术揭示析氢电催化剂活性中心

碱性条件下水电解制氢是较为常用且发展成熟的方法,如果可以结合可再生能源进行发电,则可以大幅度降低制氢成本。该技术发展的关键是如何设计合成高效、廉价的碱性析氢(HER)和析氧(OER)电催化剂,降低电解过程中的能耗,从而提高能源转换效率。近年来的研究发现,一些过渡金属硫化物具有优异的HER性能,甚至可与Pt基催化剂相媲美。但在工作电位下,过渡金属硫化物的表面组成和结构会发生显著改变,故其催化活性位点的指认仍存在很大争议。


近日,厦门大学郑南峰教授(点击查看介绍)、傅钢教授(点击查看介绍)与台湾大学陈浩明教授(点击查看介绍)团队利用电化学原位同步辐射表征技术,揭示了工作电位下镍硫化合物HER催化剂活性中心。研究成果发表在Cell Press旗下的Chem 杂志,该工作的共同第一作者为博士生胡程奕和硕士生马秋雨


作者以导电碳布上生长的氢氧化镍纳米片为基底、对苯二硫酚为配体,成功合成出具有平面NiS4配位结构的镍-硫醇配位聚合物纳米片。有趣的是,该材料在碱性析氢测试中存在明显的诱导期。在保持20 mA•cm-2电流密度的条件下,析氢所需的过电位逐渐降低,约10小时后该催化剂得到完全活化,仅需80 mV即可达到10 mA•cm-2的电流密度,高于文献中已报道的过渡金属硫化物的活性。重要的是,该研究发现在电化学活化后镍-硫醇聚合物催化剂的结构和组成都发生了明显的变化,在TEM和AFM显示纳米片厚度显著减小的同时,EDX和元素分析表明硫的含量也大幅度降低。电化学原位X射线吸收光谱研究表明,活化后的样品中大部分镍被还原为零价,但表面仍存在少量的硫离子可通过静电作用将水合离子吸引到金属表面,进而促进碱性条件下水的解离,有效降低了HER的过电位。该工作利用电化学原位X射线吸收技术揭示了镍-硫醇配位聚合物在工作条件下的活性中心,并可为研究非贵金属基电催化剂的原位表面结构提供借鉴。


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In Situ Electrochemical Production of Ultrathin Nickel Nanosheets for Hydrogen Evolution Electrocatalysis

Chem, 2017, 3, 122-133, DOI: 10.1016/j.chempr.2017.05.011


导师介绍

郑南峰

http://www.x-mol.com/university/faculty/14044

傅钢

http://www.x-mol.com/university/faculty/14141

陈浩明

http://www.x-mol.com/university/faculty/43031


(本稿件来自Chem


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