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树枝状介孔稀土化合物的通用合成方法

由于稀土元素具有独特的4f电子构型,使得稀土材料在发光、磁性、催化等方面具有优异的性质。在众多应用中,稀土材料的性能经常取决于稀土离子的表面暴露情况。由于介孔材料具有高比表面积、丰富的孔道结构、优异的负载功能等特点,在稀土基纳米材料的骨架中引入介孔通道为进一步提升、丰富其性能提供了一个很好的思路。然而,由于稀土前驱体水解速度快、与表面活性剂相互作用弱、不同稀土前驱体水解速率差异大等因素,通过普适的合成方法制备具有可控介孔孔道的稀土化合物纳米颗粒面临着很大的挑战。


近日,复旦大学李晓民教授(点击查看介绍)课题组提出了一种通用的黏度介导胶束自组装策略,制备了具有树枝状介孔结构的稀土氢氧化物纳米颗粒(DM-RE(OH)x)。颗粒尺寸80-500纳米、孔径3-20纳米、比表面积52-112 m2/g可调。通过高温焙烧、水热处理等,可以在保持树枝状介孔结构不变的情况下,实现无定形稀土氢氧化物向晶态稀土氧化物(DM-REOx)或氟化物(DM-NaxREFy)的转化。该黏度介导的合成策略不仅对介孔纳米材料的制备具有重要意义,而且为所有纳米材料的合成提供了重要的参考。另外,基于这种新颖、通用的方法可以构建一个庞大的介孔稀土纳米粒子库,为稀土基纳米材料的应用提供了一个非常广阔的平台。

图1. DM-Gd(OH)x纳米颗粒的微观结构表征及其粒径和孔径的可控调节。图片来源:Sci. Adv.


该方法可以通过简单地混合稀土前驱体,实现任意多种稀土元素在树枝状介孔纳米颗粒中的均匀分布,进而得到具有树枝状结构的高熵稀土氧化物或氟化物纳米颗粒。此外,也可以通过构建核壳结构,来实现不同种稀土元素在空间上的非均匀分布或为稀土基纳米颗粒赋予一个具有其他功能的内核。

图2. 高熵DM-REOx和DM-NaxREFy纳米粒子的结构表征。图片来源:Sci. Adv.


这一成果近期发表在Science Advances 上,文章的第一作者是复旦大学博士研究生于泓跃王文兴博士,通讯作者为李晓民教授。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Versatile synthesis of dendritic mesoporous rare earth–based nanoparticles

Hongyue Yu, Wenxing Wang, Minchao Liu, Tiancong Zhao, Runfeng Lin, Mengmeng Hou, Yufang Kou, Liang Chen, Ahmed A. Elzatahry, Fan Zhang, Dongyuan Zhao, Xiaomin Li*

Sci. Adv.20228, eabq2356, DOI: 10.1126/sciadv.abq2356


李晓民教授简介


李晓民,复旦大学化学系教授,博士生导师。于2014年获得复旦大学化学系博士学位(导师:赵东元院士),随后在复旦大学先进材料实验室和澳大利亚Griffith大学从事博士后研究。2016年起就职于复旦大学化学系。主要从事异形结构纳米复合材料设计合成及应用等。目前共发表SCI论文100余篇,包括以通讯作者发表的Sci. Adv., Nat. Commun., Nat. Rev. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem等。


学术任职:Frontiers in Chemistry 副主编、Springer出版社Emergent Materials 客座编辑。


获奖情况:教育部青年长江学者、上海市青年拔尖人才、上海市青年科技启明星等。


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