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Nano Res.│青岛科技大学罗细亮、焦明霞和中科院化学所荆莉红:“水生”近红外量子点实现肿瘤标志物高通量检测

本篇文章版权为焦明霞 罗细亮 等所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


近年来,I-III-VI族无镉量子点由于其低毒性的优势,在生命医学、能源环境等领域崭露头角。与传统II-VI, IV-VI族二元量子点相比,三元量子点不仅具有尺寸依赖的光学性质,还表现出化学组成依赖的光电性能,这为我们开发适用于高通量检测的多色量子点提供了更多的途径。由于纳米颗粒具有尺寸依赖的药代动力学行为,因此发展尺寸相近、荧光发射波长可调变的无镉量子点是实现准确高通量检测的重要前提。生物检测应用首先要求量子点具有水分散性,然而目前文献报道方法多为有机相合成,得到的疏水性量子点不利于其后续的生物应用。而水相合成方法则是获得针对生物应用量子点的最直接途径,但是“水生”I-III-VI族无镉量子点面临的巨大挑战是极低的近红外区发光效率(通常在20%以下)和光学性质偏离预期。因此,发展尺寸相近、近红外发光可调且荧光效率高的无镉量子点水相合成方法,有利于推动其在生命医学领域的转化应用。


成果简介


青岛科技大学罗细亮教授、焦明霞副教授与中科院化学所荆莉红等研究人员开展合作,发展了一种简便、绿色的水相合成方法,实现了高荧光效率Zn-Cu-In-Se/ZnS核壳型量子点的组成控制合成及近红外发光可调。通过改变Zn:Cu比例,在不改变量子点尺寸(2.6 nm)的前提下,实现了量子点荧光发射波长在630-800 nm范围内的连续可调变,这为研究量子点的化学组成作为单一变量对其光学性质的影响提供了保证。此外,超小的量子点尺寸更有利于体内成像。通过稳态、瞬态荧光光谱和变温光谱分析,结果表明在Cu-In-Se量子点中引入Zn元素,能有效抑制激子非辐射跃迁,从而提高了量子点的荧光效率并延长了荧光寿命。但是,当Zn:Cu比例超过1:1之后,由于Zn-In-Se半导体的形成重新引入了缺陷相关的非辐射跃迁途径,导致荧光效率的下降和荧光发射峰位蓝移。因此,Zn-Cu-In-Se的组成控制有利于抑制缺陷进而提升量子点发光性能。外延生长ZnS壳层后,进一步提升了水相量子点的发光效率和稳定性,其中最高发光效率达到25.8%。基于近红外发光可调、发光效率高且生物相容性优异的量子点,结合表面耦联核酸适配体分子构建了靶向两种肿瘤标志物的双色量子点探针,实现了对肿瘤细胞内不同靶标的选择性识别和高通量荧光标记。这项工作为构建适用于高通量检测的量子点探针提供了新的策略,也证实了多元无镉量子点在生命医学领域中的巨大应用潜力。


图文导读


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图1 具有不同Zn:Cu摩尔比的Zn-Cu-In-Se量子点的紫外-可见吸收光谱(a)、荧光发射光谱(b),以及Zn:Cu摩尔比为1.0的量子点在不同激发波长下的荧光光谱(c)。所制备的Zn-Cu-In-Se量子点发光波长可调变并且具有宽的激发光谱,这为激发光源的选择提供了很大的灵活性。


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图2 具有不同Zn:Cu摩尔比的Zn-Cu-In-Se量子点的时间分辨荧光衰减曲线(a)、平均荧光寿命和非辐射/辐射跃迁速率随Zn:Cu比例的变化曲线(b)、Zn:Cu摩尔比为1.0的量子点在不同发射波长下的时间分辨荧光衰减曲线(c),以及量子点的变温荧光光谱(d-f)。


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图3 将具有不同荧光发射波长的靶向性量子点探针(probe 1: GO/QD640-DNA1, probe 2: GO/QD710-DNA2)分别与肿瘤细胞MCF-7和正常细胞MCF-10a共同孵育后的明场、荧光(green channel: 540-690 nm, red channel: 690-800 nm)及叠加照片。其中氧化石墨烯(GO)的使用是为了在成像前淬灭量子点探针的荧光,降低成像的背景信号,成像激发波长为514 nm,标尺为50 μm。


作者简介


荆莉红,博士,中国科学院化学研究所研究生导师,中国科学院青年创新促进会会员;2011 年于中国科学院化学研究所获得物理化学理学博士学位,同年留所工作至今,期间先后前往香港城市大学及美国麻省理工学院开展研究工作。主要从事半导体纳米晶的设计合成、光学性质调控机制及其应用研究。迄今,其中以第一作者或通讯作者在Nano Research, Sci. Transl. Med., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., ACS Nano, Nano Today, The Innovation, Chem. Rev.等重要期刊发表论文30余篇,累计发表论文60余篇;获3项基金委项目、2项部委项目及2项化学所培育项目等项目资助;获化学所青年科学奖特别优秀奖和化学所优秀职工等荣誉。2018年入选中科院青年创新促进会,2019年入选中国医药生物技术协会造影技术分会第一届委员会青年委员,2020年入选英国皇家化学学会JMCB新锐研究者,2021年入选《Nano Research》青年编委。
https://people.ucas.edu.cn/~Jing_Lihong。

焦明霞,青岛科技大学化学与分子工程学院副教授,硕士生导师;2016年于中国科学院化学研究所获得物理化学理学博士学位,导师高明远教授。主要从事功能无机纳米晶体的制备及生物应用,重点集中在多功能量子点的可控合成和生物医学应用,近5年以第一或通讯作者在Nano Research, Advanced Optical Materials, Chemical Communications, Journal of Colloid and Interface Science等国际期刊上发表影响因子大于5.0的SCI论文12篇,主持国家自然科学基金青年基金、中国博士后科学基金面上资助等项目。
https://www.x-mol.com/groups/Luo_Xiliang/people/21039。

罗细亮,教授、博士生导师,青岛科技大学化学与分子工程学院院长,国家优秀青年基金和山东省杰出青年基金获得者、泰山学者特聘教授(连续资助);2005年于南京大学获得分析化学博士学位,2005-2011年先后在爱尔兰都柏林城市大学、美国亚利桑那州立大学和匹兹堡大学从事博士后研究。主要从事生命分析化学及电化学相关研究,提出并发展了抗污染生物传感器的概念,在国内外产生了积极影响。至今已在Chemical Reviews、Analytical Chemistry等国际期刊发表论文200余篇,被引用8000余次;授权国家发明专利7项。应邀担任SCI期刊《Diamond and Related Materials》副主编,《Microchimica Acta》国际编委,《Chinese Chemical Letters》青年编委,以及中文核心期刊《分析测试学报》青年编委。以第一完成人获得中国分析测试协会科学技术奖一等奖1项、山东省自然科学奖二等奖1项。先后获评青岛科技大学优秀共产党员、青岛市劳动模范、山东省优秀研究生指导教师。
https://www.x-mol.com/groups/Luo_Xiliang/people/20222。


文章信息


H. Liu, P. Cai, K.J. McHugh, et al. Aqueous synthesis of bright near-infrared-emitting Zn-Cu-In-Se quantum dots for multiplexed detection of tumor markers. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4426-z.

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