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Nano Res.│南京师范大学徐翔星课题组:全无机钙钛矿CsPbClaBrbI₃-a-b纳米晶的三元相图

本篇文章版权为徐翔星课题组所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


全无机钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)纳米晶/量子点,因其优异的光电特性,在显示、传感、光伏、量子器件等领域极具应用潜力。其性质可以通过尺寸、形貌和卤素离子实现精细化调节。采用后合成卤素阴离子交换策略,能够获得任意Cl-Br或Br-I比例的二元卤化物钙钛矿CsPbClxBr3-x或CsPbBrxI3-x(0≤x≤3)纳米晶。然而,由于Cl离子和I离子半径的较大差异,Cl-I只能以有限的程度相互替换以形成CsPbClyI3-y(0<y<δ或3-δ'<y<3)。迄今为止,人们对三元卤化物钙钛矿CsPbClaBrbI3-a-b(0<a+b<3)纳米晶的研究还相对较少。因此,三元卤化物钙钛矿纳米晶相图对于其合成和应用具有重要的指导意义。然而,通过直接合成三元卤化物钙钛矿来获取相图数据会遇到一系列问题:合成宏观三元卤化物钙钛矿晶体材料,其与对应的纳米晶在相稳定性上可能存在差异;合成三元卤化物钙钛矿纳米晶,Cl-Br-I的比例在反应物与产物中往往是不一样的,定量控制产物的结构和组分将会是非常大的挑战。


成果简介


南京师范大学徐翔星教授课题组针对以上挑战,提出了一个新的方案,即通过钙钛矿纳米晶之间的卤素阴离子交换反应确定相分离点,绘制出了三元卤化物钙钛矿CsPbClaBrbI3-a-b纳米晶的相图。其表现为一种具有双结点溶解度特征的曲线将相图分为单相区和双相区。利用该相图,可以计算任意Cl-Br-I总卤素比条件下,钙钛矿纳米晶混合体系到达平衡状态时的相组成和相对含量。特别地,当总成分落在双相区时,可以获得具有稳定双荧光峰的双相钙钛矿纳米晶,显示出在发光器件中的应用潜力。这种双相复合体系通常难以由钙钛矿纳米晶和可溶性卤化物之间的阴离子交换反应来制备。


图文导读


首先通过微流控法合成了具有立方晶体结构的尺寸、组分可控的一元和二元卤化物钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)纳米晶。

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以CsPbCl3和CsPbBr1.5I1.5纳米晶溶液按不同比例混合为例,卤素离子交换达平衡后,通过吸收光谱,荧光光谱和XRD谱图对照确定从纳米晶单相区进入双相区,再从双相区进入单相区的两个相分离点。采用相同的方法测得一系列钙钛矿纳米晶混合的相分离点,将这些点在以CsPbCl3-CsPbBr3-CsPbI3为顶点的三元相图中连接起来,构建了完整的三元相图。

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通过相图,预测了"CsPbCl0.6Br2.4-CsPbBr2.4I0.6"、"CsPbCl1.2Br1.8-CsPbBr1.8I1.2"和"CsPbCl1.8Br1.2-CsPbBr1.2I1.8"三种纳米晶1:1混合体系的平衡态。荧光光谱证实了前两者落在单相区,呈单相荧光峰特征,后者处于双相区,具有双荧光峰特征,可稳定存在数天,而在CsPbBr1.5I1.5-PbCl2混合系统中,无法获得类似的共轭双相。


作者简介


徐翔星,南京师范大学化学与材料科学学院教授,博士生导师。于西北工业大学获得材料学学士和硕士学位,2007年于复旦大学获得凝聚态物理博士学位,2007-2011年先后在清华大学化学系和德国美因茨大学物化所开展博士后研究工作。2011-2015年在南京大学工作,2016年加入南京师范大学。作为项目负责人,承担或完成国家自然科学基金项目4项,江苏省自然科学基金项目与人才项目各1项。任Nano Research青年编委。发表SCI论文50余篇,授权发明专利4项。课题组的研究方向聚焦于纳米晶和量子点的可控合成、组装、光电性质与器件。欢迎具有科学探索精神的研究生,特别是具有物理、数学背景的同学加入我们课题组。


文章信息


X. Lv, G. Chen, X. Zhu, et al. Ternary phase diagram of all-inorganic perovskite CsPbClaBrbI3-a-b nanocrystals. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4396-1.

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