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上海高研院陈为、魏伟&孙予罕Nat. Commun.:分层次微/纳结构银中空纤维高效电催化CO2转化

大规模化石能源消费导致了大气中CO2持续累积,引发了全球变暖、极端天气等一系列威胁人类可持续发展的气候与环境问题。发展可再生电能驱动CO2与水反应合成碳基燃料或高价值化学品的新技术、新过程,对于碳减排与可再生能源消纳具有重大意义。目前,电催化CO2还原制CO被认为是最具经济竞争力和发展前景的策略之一。这主要是由于CO是现代化工过程基础原料合成气 (CO和H2的混合物) 的重要成分,经费托合成、甲醇合成等工业过程可进一步生产许多高附加值化学品。发展高性能电极材料实现CO2向CO高效转化是大规模CO2资源化利用的重要研究方向。


近日,来自中国科学院上海高等研究院魏伟、陈为研究团队通过相转化与电化学原位活化相结合的方式,成功构建出高性能中空纤维银电极用于电催化CO2转化,在常温常压高空速(≥30000 mL∙gcat-1∙h-1)条件下实现了CO2单程转化率≥50%,CO法拉第效率≥90%,电流密度1200 mA∙cm-2以上的稳定运行(如下图),极具应用潜力。该文第一作者为李守杰博士,通讯作者为陈为研究员、魏伟研究员、孙予罕研究员。

图1. 微/纳结构中空纤维银电极高效电还原CO2示意图


作者由商品银粉通过相转化法制得银中空纤维,进一步通过电化学原位活化重构中空纤维外表面,获得具有组分单一的、分层次微/纳结构金属银中空纤维电极。

图2. 微/纳结构中空纤维银结构与组成表征


微/纳结构中空纤维银电极在常温常压高空速(≥30000 mL∙gcat-1∙h-1)条件下于-0.83 V (vs. RHE)CO2单程转化率≥54%,超过7天的稳定性测试中始终保持高电流密度(>1.2 A∙cm-2)与CO法拉第效率(>92%),显示出优异电还原CO2生成CO的能力。

图3. 微/纳结构中空纤维银电极电还原CO2性能


时间分辨现场拉曼光谱测试发现表面关键中间物种*COO-易形成、快消散,极大优化了CO2还原动力学,是该微/纳结构中空纤维银电极具有高催化性能的主要原因。


综上所述,本文通过采用具有微/纳结构中空纤维构型的银电极,实现了电还原CO2工业级电流密度与高产物CO选择性,该电极组分单一、结构坚固、易放大,极具应用潜力。


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Hierarchical micro/nanostructured silver hollow fiber boosts electroreduction of carbon dioxide

Shoujie Li, Wei Chen, Xiao Dong, Chang Zhu, Aohui Chen, Yanfang Song, Guihua Li, Wei Wei & Yuhan Sun

Nat. Commun., 202213, 3080, DOI: 10.1038/s41467-022-30733-6


通讯作者简介


陈为研究员简介:2008年博士毕业于中国科学院大连化学物理研究所,2008-2010年在美国佛罗里达国际大学从事电化学储能方面的博士后研究;2010-2015年在沙特阿卜杜拉国王科技大学以研究科学家身份从事先进多孔膜材料方面研究;2015年8月入职中国科学院上海高等研究院,入选中科院“百人”计划。主要研究领域包括:二氧化碳资源化利用、光电催化、碳基小分子温和转化等。以第一或通讯作者身份在Nat. Nanotechnol., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Appl. Catal. B: Environ. 等学术刊物上发表多篇高水平论文研究论文。曾获得全国百篇优秀博士学位论文,辽宁省自然科学一等奖等。


魏伟研究员简介:研究员,博士生导师,现任中国科学院上海高等研究院副院长。主要从事C1化学与工程、温室气体战略以及CO2捕集封存和利用、纳米材料合成与应用等研究。承担并完成国家科技支撑计划2项、国家973项目1项、中国科学院战略性先导科技专项3项、中国科学院知识创新工程重要方向2项以及企业委托项目等十余项。目前在重要学术杂志,如Nature,Nat. Chem.,Nature Geosci.,Joule,Energ. Environ. Sci.,Angew. Chem. Int. Ed. 等发表高水平论文400余篇,已授权或申请国际发明专利3项、国家发明专利80余项,获中国石油天然气集团创新技术二等奖。曾荣获第13界国际催化大会优秀青年科学家奖等,享受国务院政府特殊津贴。兼任国际碳捕集领导小组成员;同时担任《化工进展》、《气候变化研究导报》、《天然气化工》、《光谱学与光谱分析》等学术期刊的编委。


孙予罕研究员简介:研究员,博士生导师,于1994年首批入选中国科学院“百人计划”,1996年获国家杰出青年科学基金。1996年至2002年任煤转化国家重点实验室主任,2000年至2008年任中科院山西煤炭化学研究所所长,2009年至2014年任中科院-BP清洁能源技术中心董事长,2012年至2017年任中国科学院上海高等研究院副院长,2014年至2020任中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室主任,2018年开始担任上海科创低碳技术创新功能型平台负责人。孙予罕主要从事含碳资源与CO2转化利用中催化和工程研究,以及相关纳米材料及其在绿色化学和光学中的应用研究,包括近期的清洁能源战略与解决方案研究。至今,已在Nature, Science, Nature Chem, Nature Comm, Science Advance, Energy & Environmental Science, Advanced Materials, Angewandte Chemie, Green Chemistry, Chemical Communication, ACS Catalysis, Journal of Catalysis, Journal of Materials Chemistry, Catalysis Today等期刊发表学术论文500余篇,获得国家发明专利100余项,并先后多次获中科院杰出成就奖、山西省自然科学/技术进步二等奖等。


第一作者介绍


李守杰,2013年9月-2017年7月,河南理工大学,材料科学与工程学院,本科;2017年9月-2022年6月,上海科技大学与中国科学院上海高等研究院(联合培养),硕博连读研究生;2022年6月获得工学博士学位。


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