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Adv. Mater.:电化学锂离子插层剥离和共价键功能化的MoS2膜用于离子筛分

注:文末有研究团队简介及本文作者科研思路分析


由于淡水资源有限和环境污染增加,淡水稀缺问题在世界范围内受到越来越多的关注。海水淡化和水回收再利用是缓解这一问题的有效策略,这两种方法都需要从水中分离污染物分子或盐离子。最近,通过将2D 纳米片(GO、MXenes和TMDs)有序堆叠形成的纳米层状膜在海水淡化和纳滤方面的研究已经展现出较好的应用前景。TMDs膜相较于GO和MXenes膜有较好的抗溶胀性能,但是原始的TMDs膜的有效层间距只有0.3 nm左右,调控TMDs膜的层间距对于海水淡化性能尤为关键, 需要找到一种简单高效的调控方法。


近日,香港城市大学曾志远教授联合美国卡内基梅隆大学Amir Barati Farimani教授和清华大学王海辉教授,报道了一种通过电化学剥离和共价修饰来制备MoS2纳米膜的方法,得到了一种高染料截留率、高脱盐性能、稳定的MoS2膜材料。具体来讲,通过优化电化学锂离子插层MoS2的截止电压来获得插层锂原子均匀分布的MoS2,接着在有机碘分子的水溶液里面进行超声10-15 min,剥离得到的单层MoS2纳米片迅速与溶液里面的有机碘分子嫁接,从而完成功能化。然后通过真空抽滤,从而制备出MoS2膜(MoS2-amide和MoS2-ethanol),这两种膜都表现出高效的脱盐性能。

图1. 用于海水淡化的共价功能化 MoS2 膜的制备方法示意图。图片来源: Adv. Mater.


采用这种方法制备的MoS2-amide和MoS2-ethanol膜在反渗透模式下表现出了> 90%的染料截留率(包括罗丹明B即RhB、结晶紫CV、酸性品红AF、甲基橙MO和伊文思蓝EB),五次连续测试性能没有衰减。同时,MoS2-amide膜对NaCl截留率> 80%,高于大多数的无机膜材料。这种出色的脱盐性能归功于膜层间的空间位阻,带电膜表面与离子的静电排斥作用以及修饰的官能团与离子的结合力。并且MoS2-amide和MoS2-ethanol膜在水里面展现出了比MXenes和GO膜更好的抗溶胀性能,并且在盐溶液里面浸泡七天后膜稳定性依然很好。分子动力学模拟也证明了官能团的嫁接可以有效的增强MoS2膜的筛分性能和水渗透的速率。

图2. MoS2-amide和MoS2-ethanol膜的盐溶液稳定性以及对染料和NaCl的截留性能。图片来源:Adv. Mater.


本文通过将电化学插层了锂离子的MoS2在有机碘化物的水溶液中直接剥离,同步嫁接官能团的策略,可以大大缩短制膜工艺的时间。共价修饰的MoS2可以精细调控膜的层间距,从而得到出色的染料截留率和脱盐性能。总体而言,这项工作提出了一种用于水净化的高性能二维层状膜的高效制备方法。


这一成果近期发表在Advanced Materials 上,文章的第一作者是香港城市大学的博士研究生梅亮和美国卡内基梅隆大学的博士生曹中林。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Simultaneous electrochemical exfoliation and covalent functionalization of MoS2 membrane for ion sieving

Liang Mei, Zhonglin Cao, Ting Ying, Ruijie Yang, Huarong Peng, Gang Wang, Long Zheng, Ye Chen, Chuyang Y. Tang, Damien Voiry, Haihui Wang, Amir Barati Farimani, Zhiyuan Zeng

Adv. Mater., 2022, DOI:10.1002/adma.202201416


研究团队简介


曾志远,香港城市大学助理教授,博士生导师。2006年,2008年和2013年分别在中南大学,浙江大学和新加坡南洋理工大学获得材料学的学士,硕士和博士学位。2013-2017在美国加州Lawrence Berkeley National Laboratory从事博士后科学研究。2017-2019在美国加州硅谷Applied Materials Inc.从事半导体芯片(DRAM, 3D NAND)的等离子体刻蚀(Plasma Etching)工艺研发,历任工程师、高级工程师。2019年加入香港城市大学材料科学与工程学院。现主要从事二维TMDs材料的电化学插层剥离技术、膜分离技术、原位液相透射电镜技术等研究。在Nat. Mater., Nat. Protoc., Nat. Commun., Matter, Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed.等杂志共发表SCI论文97篇(60篇IF>10),他引16100+次,单篇引用100次以上论文33 篇,17 篇入选ESI 高被引论文(Web of Science),H 因子49 (Google Scholar),第一作者单篇SCI 最高他引1600 +次。2018年曾获“国家高层次青年人才”,曾任美国电化学协会旧金山分会秘书长(2014-2015)。2020,2018两年度被科睿唯安(Clarivate Analytics)评为“高被引科学家”。2021, 2020两年度入选斯坦福大学发布的全球前2%顶尖科学家榜单(World's Top 2% Most-cited Scientists)。2022年获Advanced Materials(影响因子30.85)科技新星(Rising Star Series)称号,2021,2020年分别获Chemical Communications,Journal of Materials Chemistry A 新锐科学家(Emerging Investigators)称号,现任Energy & Environmental Materials (影响因子15.122),《电化学》(主编:孙世刚院士),Chinese Chemical Letters等杂志的青年编委。联系方式: zhiyzeng@cityu.edu.hk;课题组主页: https://www.zeng-lab.com/  。课题组接收优秀的博士,硕士,访问学生,访问学者,欢迎咨询。


王海辉,清华大学教授,教育部长江学者特聘教授,国家杰出青年基金获得者,国务院政府特殊津贴获得者。研究专长:无机膜材料与膜分离。2003年毕业于中国科学院大连化学物理研究所,获博士学位。先后在德国汉诺威大学做洪堡学者和博士后研究人员。2007年回国入职华南理工大学,2020年11月加盟清华大学。王海辉教授2003年获得洪堡学者, 2011年入选广东省珠江学者特聘教授,2012年获得国家杰出青年基金,2015年入选科技部中青年科技创新领军人才,2016年入选英国皇家化学会Fellow,2017年获得教育部长江学者特聘教授,2018年入选第三批国家“万人计划”科技创新领军人才,2018年获得国务院政府特殊津贴,2021年获得第三届科学探索奖,2021年入选睿安高被引学者。近年来主持国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金重点、面上、中德合作、科技部国家重点研发计划等项目以及广东省高层次人才项目、广东省自然科学基金团队项目等资助。获得国家自然科学二等奖(2015年),教育部自然科学一等奖(2019年),广东省自然科学一等奖(2014年)和侯德榜化工科技创新奖(2017年)。获授权国家发明专利38项。在Nature Energy, Nature Sustainability, Joule, Nature Communications, Science Advance, AIChE Journal,Angwante Chemie International Edition,JACS, Advanced Materials等学术期刊上,发表论文240余篇,论文被引用2万余次。


科研思路分析


Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?

A:如上所述我们主要是从事电化学锂离子插层剥离技术来制备超薄二维过渡金属硫化物纳米片,研究表明通过将剥离的二维纳米片有序堆叠成膜可以用来进行离子或者分子筛分。我们所制备的二维过渡金属硫化物TMDs纳米片量大,单层产率高(>90%),因此我们想将我们所制备的单层TMDs纳米片用于膜的制备及分离应用。这种高效、低成本的二维纳米片的制备方法为高质量膜的制备提供了一条非常有效的途径。


Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:由于海水里面的盐离子在亚纳米尺度,本项研究最大的挑战是如何找到一种简单高效的方法,可以精确调控过渡金属硫化物(TMDs)膜的层间距来实现离子的筛分,并且膜的结构和表面化学环境能使得其在液相中保持长期的稳定性。我们团队在高单层产率的过渡金属硫化物纳米片制备方面的经验起了至关重要的作用。


Q:该研究成果可能有哪些重要的应用?哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助?

A:这种低成本,优异分离性能,以及稳定的膜材料将会在液相分离如海水淡化,污染物分离等方面有广泛的应用前景。我们相信这项研究成果为相关的污水处理企业或者研究机构提供了一种简单高效的,性能优异的,且可以产业化的膜材料的制备方法,将对相关领域的发展产生推动作用。


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