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稀有气体氙（Xe）和氪（Kr）是一类重要的化工产品，广泛应用于核能、航空航天、商业照明、医疗行业、科学研究等领域。目前。商业化的稀有气体产品（Xe 和 Kr）主要来源于空气低温蒸馏的副产物—Xe/Kr（20/80，v/v）气体混合物。为了进一步获得高纯度的稀有气体产品，还需进行高能耗的精馏分离工艺。近年来，基于多孔吸附剂的气体分离方法由于相对较低的能耗和较温和的操作条件被认为是分离和纯化气体混合物的一种有前途的替代方法。沸石、活性炭等传统吸附剂已被广泛用于研究 Xe/Kr 的捕获与分离，然而，它们在吸附量和选择性之间的权衡问题无法有效解决、并且结构调控相对较难，因此，阻碍其进一步的发展。

图1. 具有酸碱双重稳定性的微孔HOF-40用于Xe/Kr分离

相比之下，结晶性多孔框架材料（主要包括：金属有机框架−MOF, 共价有机框架−COF和氢键有机框架−HOF）因其具有超高的孔隙率、明确的孔隙结构、丰富的结构可调性等优点而受到广泛关注。鉴于 Xe 和 Kr 气体分子不存在偶极和四极矩，因此，基于多孔材料的气体吸附分离只能通过考虑其动力学直径和极化率之间的细微差异来实现。与过去研究较多的MOF和COF材料相比，新兴的HOF材料在气体吸附分离方面的研究相对较少，特别是对挑战性Xe/Kr混合物的分离。

近日，福建师范大学张章静研究员团队在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了微孔氢键有机框架用于高效分离 Xe/Kr的研究工作。在本工作中，研究团队选取简单的四氰基有机构筑单元，通过氢键相互作用组装成一例具有狭窄一维孔道（4.15 × 3.85 Å2）的氢键有机框架（HOF-40）。该材料可以通过简单的有机溶剂重结晶制备、易于回收，并且具有优异的化学稳定性（12 M HCl 到 20 M NaOH）。静态吸附等温线及动态穿透分离曲线同时可以证明HOF-40可以有效的分离Xe/Kr混合物。此外，理论计算表明，主客体之间多重弱相互作用的显着差异是Xe/Kr高效分离的关键因素。

图2. 氢键有机框架具有优异的化学稳定性

图3. 氢键有机框架的气体吸附及分离性能

如图三所示，常压下，混合气体Xe/Kr (20/80, v/v)氛围中，动态Xe吸收容量 (qXe) 及分离因子 (αXe/Kr) 分别高达0.94 mmol/g 和2.5。此外，在给定的循环条件下，HOF-40还可以生产44.4 L/kg 高纯Kr (≥99.5%)，具有一定的工业应用前景。

研究团队选取简单的氰基有机构筑单元，通过氢键相互作用构筑的超微孔氢键有机框架能够用于高效分离Xe/Kr混合物，同时还展示出优异的化学稳定性。这项工作不仅为制备稳定的多孔材料提供了新策略，而且促进了多孔HOFs在气体分离中的潜在应用。

相关论文发表在ACS Applied Materials & Interfaces上，并入选 ACS Editors' Choice，福建师范大学龚玲珊博士为文章的第一作者，叶应祥博士，张章静研究员，陈邦林教授为通讯作者。

张章静，女，1979年生，博士，研究员，博士生导师。入选福建省百千万人才工程、福建省杰青、福建省新世纪优秀人才、福建省高校杰出青年人才，荣获福建省运盛青年科技奖、福建省青年科技奖。从事晶态多孔材料的设计与合成，用于气体吸附分离、离子导体等方面研究。独立开展工作后，以通讯作者在Nat. Chem., Sci. Adv., Acc. Chem. Res., J. Am. Chem. Soc. (7篇), Angew. Chem. Int. Ed., Adv Mater.,等期刊发表论文60余篇。单篇最高引用500余次。ESI 1%高被引论文8篇，H-index 43。主持国家及省部级项目15项。

• 课题组主页：

http://chem.fjnu.edu.cn/2f/58/c7566a143192/page.htm 

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ACS Appl. Mater. Interfaces 2022，ASAP

Publication Date: April 23, 2022

https://doi.org/10.1021/acsami.2c04746 

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