JACS：高通量筛选Rattling诱导的极低晶格热导率半导体材料

热电材料可以实现热能和电能的直接转化，是一种环境友好的能源材料。高性能热电材料要求极低的热导率。对于半导体，热导率主要由晶格振动引发的晶格热导率主导。晶格热导率与材料的非谐性密切相关。Rattling模型意味着在周期性晶格中松散束缚的原子的大幅度振动，它被证明是一种有效的导致强非谐性的策略。

随着现代计算能力的快速发展，高通量计算技术因其可以加速新型功能材料发现而被广泛关注，并在锂离子电池、催化、太阳能电池和拓扑材料等领域获得了成功应用。但是，很多工作都是采用直接计算大量材料实现高通量筛选，这需要耗费大量的时间和计算资源。近年来，一些工作将机器学习算法和高通量计算结合起来。然而，获得机器学习所需的训练集和模型训练也仍然需要相当多的时间和计算资源。并且，由于缺乏有效描述符，训练模型的准确性强烈依赖训练集，这通常使得模型的适用范围局限在某一类材料。

中国科学技术大学杨金龙-胡伟团队提出了一种Rattling模型的结构描述符，其适用于任何晶体结构类型且只需要材料的结构信息，可以用于实现低晶格热导率材料的快速筛选。利用该描述符，532种极低晶格热导率材料被发现，其中Rb₂SnBr₆具有目前为止已知的Rattling模型材料中最低的常温晶格热导率。相关工作发表于J. Am. Chem. Soc.，第一作者为李杰岚，通讯作者为杨金龙院士和胡伟研究员。

文章具体要点如下：

1）Rattling模型的关键特征是晶格中特定原子和它周围原子的不同振动幅度。该工作的目标是寻找晶格中被松散束缚的原子。可以通过键长来简单地描述原子间相互作用强度。在可视化软件中，原子间的距离处于对应原子的共价半径之和的F1和F2倍之间时，可以认为两个原子成键。这个策略可以被用于高通量筛选上。

2）高通量筛选流程。材料数据主要来源于Materials Project数据库的131,613种材料。首先根据材料是否是半导体，稳定性以及是否包含贵金属和有毒元素做初步筛选。然后使用作者提出的Rattling模型描述符，如下图所示。筛选得到的材料也通过经验公式和机器学习结合的方法证实了它们的低热导率。

3）结合经验公式和第一性原理计算验证了单胞原子数较少的体系。如下图所示。

4）验证了CsCu₃O₂的Rattling模型特征。电荷密度分布、电子局域分布函数、势能计算和声子谱的计算结果都表明Cs原子是Rattling原子。其他材料比如Rb₂SnBr₆和CsCu₃S₂的Rattling模型也在补充材料里得到了证明。

5）下表为该工作筛选得到材料的晶格热导率和文献已有材料的对比。

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High-Throughput Screening of Rattling-Induced Ultralow Lattice Thermal Conductivity in Semiconductors

Jielan Li, Wei Hu*, and Jinlong Yang*

J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.1c11887

作者团队简介

李杰岚，第一作者，物理化学专业博士在读，主要研究方向是以DGDFT/PWDFT为基础的DFT算法加速和GPU高性能计算以及高通量材料计算。

胡伟，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心，特任研究员,博士生导师。

胡伟研究员致力于发展大规模密度泛函理论计算方法的开发与应用，与数学、物理、计算机理论学家和化学实验学家展开了广泛的合作，包括提出基于密度泛函理论的新理论算法（ISDF,ACE和PCDIIS），开发高性能并行计算软件（HONPAS，KSSOLV，PWDFT和DGDFT），并应用于多功能材料设计（太阳能电池、光解水制氢光催化剂、场效应管、肖特基二极管和PN结）和催化化学（光催化、表面催化和气体传感器）等领域。

胡伟研究员主页

http://en.hfnl.ustc.edu.cn/2019/0417/c14138a378604/page.htm 

https://www.x-mol.com/university/faculty/74080 

杨金龙，中国科学技术大学教授，博士生导师，中国科学院院士。

主要研究领域为理论和计算化学，一直致力于发展与应用第一性原理计算方法与模型，研究小分子，原子团簇，固体表面与界面和纳米体系的结构和性质，注重和相关实验研究的配合与合作。已发表学术研究论文五百余篇，论文被引用二万余次。获得国家杰出青年科学基金资助，受聘教育部“长江学者奖励计划”特聘教授， 担任基金委创新群体负责人和国家重点研发计划项目首席科学家。应邀担任The Journal of Physical Chemistry、WIREs Computational Molecular Science和物理化学学报的副主编，Theoretical Chemistry Accounts、中国科学和化学物理学报的编委。入选美国物理学会（APS）的Fellow。

杨金龙院士主页

http://staff.ustc.edu.cn/~jlyang/cv.htm 

https://www.x-mol.com/university/faculty/14848