氢能作为最清洁的非化石燃料，因其来源广泛、无污染、高效，是人类未来实现可持续发展的最佳选择之一。在节能减排、双碳目标下，电解水制氢是实现氢经济循环的重要途径，因此，高效制氢催化剂的开发受到了广泛关注。 二硫化钨作为一类重要的二维材料，被广泛应用于润滑剂、光电、石油化工等领域。先前的研究表明，二硫化钨在析氢反应上常常被认为是基面惰性的材料，在酸性、中性和碱性条件析氢性能不佳。因此，针对开发高效二硫化钨基析氢催化剂的研究还面临巨大机遇与挑战。

本论文采用DFT计算的方式开展了针对二硫化钨基催化剂活性位点构筑与设计研究，深入揭示了钴和氮掺杂各自所起到的作用，为定向合成高活性的二硫化钨基催化剂提供重要的理论支撑。在理论的指导下，发展了一种“蒸发-热解”策略实现了具有高效、多功能的钴、氮共掺杂的二硫化钨（Co,N-WS₂）催化剂的可控合成与制备。

安徽师范大学魏先文教授、安徽工业大学吴孔林副教授联合电子科技大学黄爱鉴博士，通过DFT计算说明采用共掺杂的方式在二硫化钨中引入钴和氮，可以获得性能优异的二硫化钨基析氢催化剂。这里，钴掺杂可以解决二硫化钨的质子吸脱附问题，而氮掺杂可以提供更多的H和OH的锚定位点，提高二硫化钨对水的解离性能。基于上述DFT计算结果，发展了一种“蒸发-热解”策略用于大规模制备具有高效、多功能的钴、氮共掺杂的二硫化钨（Co,N-WS₂）催化剂。系统研究了其在不同pH值电解液里的析氢性能，其均表现出优于纯的二硫化钨以及氮掺杂的二硫化钨。得益于Co,N-WS₂对氢具有较好的吸附作用，我们将其拓展应用于四氢喹啉及衍生物的氧化脱氢反应中，结果表明其一样具有高于99%的催化活性和选择性。因此，该工作从DFT计算出发，再到理性设计与合成，为将来具有目标功能催化剂的开发提供了可能。

图1 DFT计算用于不同类型催化剂的析氢性能预测

图2 Co,N-WS₂催化剂的XRD、Raman、XPS和XANES表征

图3 Co,N-WS₂催化剂在不同pH电解液中的析氢性能

图4 Co,N-WS₂催化剂用于四氢喹啉及衍生物的氧化脱氢反应

魏先文，安徽师范大学和安徽工业大学教授，博士生导师。1999年毕业于南京大学，曾在英国Sussex大学做博士后研究，并作为洪堡学者在德国马克斯普朗克固体研究所访学，皖江学者特聘教授、首批安徽省学术与技术带头人，中国高校校办产业协会常务理事，安徽省高校科研管理研究会副理事长，安徽省化学会常务理事，安徽省模范教师。迄今为止，主持国家级及省部级课题10余项，在Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Mater.、Nano Res.、Sci. China Mater.等国内外有影响的学术刊物上发表SCI收录论文130多篇，论文被他人引用超过800多次，获授权中国发明专利8项，参编教材3部，获得教育部提名国家科学技术奖一等奖1项、安徽省自然科学三等奖1项、安徽省高等教育教学成果省级一等奖2项、"安徽省优秀青年科技创新奖"等荣誉称号。

吴孔林，安徽工业大学副教授，硕士生导师。2019年博士毕业于清华大学。主要围绕单原子、团簇和纳米材料的可控制备开展研究工作，通过系统研究材料在电催化、有机催化、环境治理等方面的应用，揭示催化剂结构与性能之间的构效关系。在Nano Energy、Nat. Commun.、Bioact. Mater.、Nano Res.、ACS Appl. Mater. Interfaces、Sci. China Mater.、Chem. Commun.等学术期刊上发表70余篇SCI收录论文，获授权发明专利6项，主持国家自然基金1项、省教育厅重大项目子课题1项。

黄爱鉴，电子科技大学/清华大学联合培养博士研究生。主要聚焦于纳米材料的电子、热学、力学的性质研究以及结构中缺陷、掺杂、应力对催化性能的DFT理论计算模拟，从原子尺度上揭示催化剂材料电子结构与性能的构效关系。迄今为止在Energy Environ. Sci.、Chem、Nat. Commun.、ACS Nano、Chem. Eng. J.、Nano Res.、Sci. China Mater.等学术期刊上发表20余篇SCI论文。

Xin Wang, Lingxiao Li, Danping Wang, Shiyi Zuo, Tian Liu, Fudan Dong, Xuanbo Zhang, Zhonggui He, Bingjun Sun^* & Jin Sun^*. Minor change in the length of carbon chain has a great influence on the antitumor effect of paclitaxel-fatty alcohol prodrug nanoassemblies: Small roles, big impacts.

Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-021-3895-9.

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