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ACS Mater. Lett.┃Bi3+电解液调节策略实现高性能水系锰基电池

英文原题:Electrolyte Regulation of Bismuth Ions toward High-Performance Aqueous Manganese-based Batteries

通讯作者:陈维, 中国科学技术大学

作者:Mingming Wang(王明明), Yahan Meng(孟亚寒), Na Chen(陈娜), Mingyan Chuai(揣明艳), Chunyue Shen(沈淳悦), Xinhua Zheng(郑新华), Yuan Yuan(袁园), Jifei Sun(孙继飞), Yan Xu(胥燕), Wei Chen(陈维)


二次电池被普遍认为是大规模储能技术的有力竞争者,但目前占据商业主流的锂离子电池因其低安全性和相对高成本问题,在大规模储能领域具有较大的局限性。相反,水系电池因其具有低成本、高安全性、环境友好和长循环寿命等优点,被视为最具潜力的大规模储能技术之一。然而目前市面上商业化的水系电池,比如镍氢电池、铅酸电池,受制于能量密度较低和循环寿命较短等缺点,无法满足大规模储能技术的应用需求。因此,开发低成本、高安全性、高能量密度和长循环寿命的水系电池迫在眉睫。以MnO2为代表的Mn基化合物正极,被普遍认为是最有前景的水系电池材料之一。但在碱性和中性电解液情况下,MnO2正极存在循环寿命不理想、容量较低等问题,因此,MnO2正极的进一步开发具有十分重要的意义。


近日,中国科学技术大学陈维教授(点击查看介绍)团队结合其前期工作基础,开发了一种电解液调节策略,实现了高性能的水系锰基电池。如图1所示,正极反应为MnO2/Mn2+的沉积溶解反应,负极为Cr3+/Cr2+的液相反应,并通过在电解液中添加微量Bi3+,分别对正负极的电化学反应起到了调节作用,提升了全电池的电化学性能表现。 

图1. MnO2-Cr(Bi)工作机理示意图


如图2所示,在三电极测试中,可以看出,在添加Bi3+离子之后,对于MnO2/Mn2+正极和Cr3+/Cr2+负极,无论是阻抗,循环伏安法曲线以及恒流充放电曲线,都存在明显的改善。尤其是对于负极,Bi3+离子添加之后,恒流充放电过电位甚至降低了600 mV以上,这也进一步激发了研究人员的探究兴趣。图3是分别对于正负极进行的相关表征,对于MnO2/Mn2+正极,通过XPS,作者发现Bi以三价的形式存在于沉积在基底上的MnO2中,通过对于XPS的进一步分析,Bi-MnO2中的氧空位含量相比于原始MnO2明显提高,结合催化方面相关知识,作者推测,正是由于氧空位含量的上升,对于MnO2的电子转移有了一定的促进效果,进而提升了MnO2/Mn2+正极的电化学性能表现。对于Cr3+/Cr2+负极,金属Bi沉积在负极基底上,起到了催化作用,显著提高了负极液相反应的反应动力学,这一点和液流电池中许多工作类似,过渡金属对于此类液相反应效果明显。但该工作的原位电沉积策略,省去基底的加工步骤,更加简单有效。

图2. MnO2/Mn2+正极和Cr3+/Cr2+负极在不同电解液中的三电极测试性能


图3. MnO2/Mn2+正极和Cr3+/Cr2+负极在含Bi3+电解液中的相关表征


图4是全电池的性能表现,可以看出,MnO2-Cr(Bi)电池在反应动力学上优势明显,在10 mA cm-2时,放电平台高达1.5 V以上,全电池的过电位降低了超过200 mV,同时,展现出了高达400 C的超高倍率和12000次的循环寿命,为其有望应用于大规模储能打下坚实基础。

图4. 全电池性能研究


综上,该工作报道了通过Bi3+调节的高性能水系MnO2-Cr (Bi) 电池。一方面通过提高氧空位的含量,改善了MnO2正极的反应动力学,另一方面通过金属Bi的原位电沉积,对负极反应起到催化作用,降低了Cr负极的反应过电位。同时,MnO2-Cr (Bi) 电池在低电流密度下显示出 89 mV的低过电位、1.55 V 的高放电电压和 91.4% 的能量效率。而且该电池展现出了400 C (200 mA cm-2) 的超高倍率和12000次的稳定循环寿命。这些结果都表明,通过电解质调节的高性能水系MnO2-Cr(Bi)电池有望应用于大规模储能市场。


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Electrolyte Regulation of Bismuth Ions toward High-Performance Aqueous Manganese-based Batteries

Mingming Wang, Yahan Meng, Na Chen, Mingyan Chuai, Chunyue Shen, Xinhua Zheng, Yuan Yuan, Jifei Sun, Yan Xu, and Wei Chen*

ACS Materials Lett., 20213, 1558–1565, DOI: 10.1021/acsmaterialslett.1c00480

Publication Date: October 7, 2021

Copyright © 2021 American Chemical Society


导师介绍

陈维

https://www.x-mol.com/university/faculty/74206 


(本稿件来自ACS Publications


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