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Nano Res.│北科大气污染控制与资源化团队:二维超薄Co₃O₄纳米片低温催化氧化正己醛机理研究

背景介绍


为践行绿色发展理念,营造绿色环境已成为社会各界关注的热点话题之一。挥发性有机物(VOCs)废气净化是控制臭氧污染、光化学烟雾、有机气溶胶和大气细颗粒物(PM2.5)以改善大气环境质量的重要措施。迄今为止,催化氧化法因其催化效率高(大于90%)、操作温度低、无二次污染等优点,被认为是去除VOCs最有效和最有前途的技术之一,低成本、高活性催化剂研发是该技术发展的关键。贵金属因其资源的稀缺性,块体催化剂因暴露的活性位点少、低温活性差,均无法满足实际工业生产的应用。


研究方法


在此背景下,我们采用清洁、环保的水热合成法制备得到二维(2D)超薄、平均厚度1.71nm厚Co3O4纳米片用于正己醛(VOCs)催化氧化研究。通过AFM,高分辨扫描透射电子显微镜(HRTEM),HAADF-STEM,X射线吸收精细结构光谱(XAFS)和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)等一系列的先进表征手段对纳米片物理、化学性质进行测试。 



成果简介


实验成功在原子级水平上研究了微观反应机制与宏观催化性能之间的构效关系。采用XPS、fs-TAS表征手段,得出二维纳米片表面存在大量氧空位缺陷结构, 进而研究了缺陷结构对微观反应内部载流子的产生、分离、复合过程的影响。结果如下:2D 超薄纳米片表面引入氧空位缺陷结构,打破了电子-空穴的动态平衡,构建出电子-空穴的非平衡状态,从而有利于电子聚集在空穴周围,形成“电子笼”效应,气相氧气进入氧空位缺陷内部通过捕获电子形成活性氧组份,进而与相对应块状Co3O4相比,改变了催化反应路径,降低了化学反应活化能,促进反应的进行。

同时,XAFS进一步证实纳米片表面存在大量配位不饱和原子,无序度的改变,进一步调节了表面电子结构性质,从而促进反应,纳米片具有优异的催化性能。


图文导读


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2D超薄Co3O4纳米片表面存在大量氧空位缺陷结构和大量吸附氧


引入氧缺陷结构打破了电子-空穴的动态平衡。


2D超薄Co3O4纳米片τ1电子时间寿命是块状Co3O4的7.3倍,有效地促进活性氧组份的产生。



文章信息


Leilei Miao, Xiaolong Tang, Shunzheng Zhao, Xizhou Xie, Chengcheng Du, Tian Tang & Honghong Yi*. Study on mechanism of low-temperature oxidation of n-hexanal catalysed by 2D ultrathin Co3O4 nanosheets. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-021-3746-8  .

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