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基于催化发光策略评价半导体材料禁带宽度

目前,半导体材料被广泛应用于发光二极管、太阳能电池、光探测器、光催化等领域。而禁带宽度是半导体材料最关键的参数之一,与材料的光吸收边、发射波长、电导率等自身物理性质密切相关。一般来说,窄带隙半导体可用于红外或热电应用,而宽带隙材料广泛应用于光电器件和电子领域。带隙工程往往通过掺杂、修饰等手段对半导体的禁带宽度进行调整和设计,使材料适合于特定的应用领域。因此,有效评估材料带隙对于确定材料应用领域尤为重要。虽然已经开发了紫外可见漫反射技术这一传统的方法来表征半导体材料的带隙,但其精密的仪器往往要求对测试条件和数据处理有较为严格的要求。


近日,四川大学吕弋教授(点击查看介绍)团队开发了简单、快速的催化发光(CTL)策略成功实现半导体材料禁带宽度的有效评估。基于Aurivillius型钙钛矿氧化物Bi4+nFenTi3O12+3n (n=1~4) 半导体,他们发现H2S诱导产生的催化发光响应信号与材料的禁带宽度呈现负相关关系,且与紫外漫反射光谱表征结果一致(图1)。

图1. 半导体材料Bi4+nFenTi3O12+3n (n=1~4)的(A)紫外-可见漫反射光谱图;(B)  (αhν)1/2与光子能量(Eg)的相关性图;(C)能带结构示意图;(D) 10.2 μg mL-1 H2S的催化发光信号图谱;(E) 禁带宽度与H2S的CTL强度的关系。图片来源:Anal. Chem.


众所周知,热、光和电可以作为激发源,使价带电子过渡到导带,束缚电子成为自由电子或空穴,从而使材料的导电性增加,电阻降低。在CTL反应过程中,热能被认为是提供能量激发电子的关键因素。机理研究表明,对于较窄的带隙材料,同等热能激发下,使价带中的电子更容易被激发到导带中,进而促进气体化合物与半导体材料之间的电子转移,加速催化氧化过程(图2),进而得到更强烈的发光信号。


另外,为了验证该方法的可行性,n型半导体材料Bi4+nConTi3O12+3n (n=1~4),和不同插层结构的半导体材料Bi5NiTi3O15、Bi5MnTi3O15被进一步合成。通过研究材料的禁带宽度与H2S诱导的CTL信号的相关性,再次证明CTL强度与材料的禁带宽度成反相关性。因此,该策略在一定程度上可作为评估半导体禁带宽度的替代方法。


所建立的催化发光探针具有响应速度快、操作简单、成本低等优点,有望成为传统带隙评估方法的创新选择。同时也为深入了解半导体材料禁带宽度和其催化特性之间的关系提供了新的思路。

图2. 半导体禁带宽度对H2S催化发光反应过程的影响示意图。图片来源:Anal. Chem.


这一成果发表在Analytical Chemistry 上,同时该工作也被选为封面论文(图3)。文章的第一作者是四川大学博士研究生胡加西,通讯作者是四川大学吕弋教授。该课题组近年来一直围绕催化发光传感及其应用开展了一系列研究工作。

图3. 相关工作的Analytical Chemistry封面。图片来源:Anal. Chem.


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Evaluating the Band Gaps of Semiconductors by Cataluminescence

Jiaxi Hu, Lichun Zhang, Hongjie Song, Yi Lv

Anal. Chem.2021, DOI: 10.1021/acs.analchem.1c02913


吕弋教授简介


吕弋,四川大学教授,博士生导师,四川大学分析测试中心主任,四川省学术与技术带头人。研究兴趣围绕分子在纳米界面作用和纳米标记的环境与生物分析新原理新方法研究,涉及发光光谱分析、化学与生物传感、质谱分析等。在Anal. Chem., Chem. Sci.等学术刊物发表论文200余篇,获中国发明专利10余项,研究成果获中国分析测试协会CAIA科学技术奖3项。Luminescence副主编、Journal of Analytical Atomic Spectrometry顾问编委、Applied Spectroscopy Reviews编委、《光谱学与光谱分析》常务编委,《中国测试》编委。中国分析测试协会高校分会副主任委员,中国分析测试协会青委会副主任委员,中国质谱学会常务理事,CSTM科学试验基础通用委员会副主任委员。


https://www.x-mol.com/university/faculty/12770 


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