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铜基Ruddlesden-Popper钙钛矿氧化物的A位阳离子缺陷与二氧化碳电还原的构效关系

减缓二氧化碳排放和缓解能源危机一直是当前的紧迫任务和重大科学挑战。利用可再生能源将二氧化碳电还原(CER)转化为增值化工原料和燃料,是解决这些问题最有希望的技术之一。在各种流行的催化剂中,铜基催化剂脱颖而出,因为它们在CER中能够产生可观的高阶产物(如CH4、C2H4C2H5OH等)。然而,铜基催化剂仍然面临着特定产物的法拉第效率低和稳定性较差等重要问题。因此,需要进一步开发先进的铜基催化剂,以有效获得目标产品的高收率。


Ruddlesden-Popper(RP)钙钛矿氧化物因其独特的优点(如组成灵活、结构多样和物理化学性质可控)已被证明是重要电化学反应的潜在催化剂。一般而言,RP钙钛矿氧化物的催化性能本质上与B位阳离子的性质有关。在此基础上,如果可以将铜元素替换为RP钙钛矿氧化物的B位阳离子,预计它们将提供有吸引力的CER性能。尽管如此,用于CER的铜基RP钙钛矿氧化物的研究尚处于起步阶段,其催化性能有很大的提升空间。


近日,江南大学环境与能源催化团队的朱佳伟教授/张颖副教授等人通过使用La2-xCuO4-δL2-xC,x = 0,0.1,0.2,0.3)系列作为概念验证催化剂,不仅系统地研究了铜基RP钙钛矿氧化物的A位阳离子缺陷与CER性能之间的结构-活性关系,而且证明了调控A位阳离子缺陷是优化CER性能的有效策略。


在引入La位缺陷后,一方面,RP晶体结构中产生了一定数量的氧空位,几乎不随La位缺陷量而改变;另一方面,在较高的x值(即x = 0.2和0.3)下,构建了CuO/RP杂化物,其中CuO含量随着La位缺陷的增加而增加。当用作CER催化剂时,L2-xC系列的CER活性和选择性(对C2+或CH4)随着La位缺陷的增加呈现火山型或倒火山型趋势。在这些样品中,仅含氧空位的L1.9C具有最高的CER活性和最佳的C2+选择性,而含有最多CuO的L1.7C具有最好的CH4生成活性和选择性。实验和理论计算都表明该强化的CER性能主要归因于阳离子缺陷引起的氧空位和/或CuO/RP杂化体带来的显著优势,包括促进关键反应物种的吸附和活化以及控制CO*中间体的二聚和/或氢化。


这项工作为合理设计用作CER高效催化剂的铜基RP钙钛矿氧化物提供了一条有吸引力的途径。这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上。


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Cation-Deficiency-Dependent CO2 Electroreduction over Copper-Based Ruddlesden-Popper Perovskite Oxides

Jiawei Zhu, Yanying Wang, Aomiao Zhi, Zitao Chen, Lei Shi, Zhenbao Zhang, Yu Zhang, Yinlong Zhu, Xiaoyu Qiu, Xuezeng Tian, Xuedong Bai, Ying Zhang, Yongfa Zhu

Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111670


朱佳伟教授简介


朱佳伟,江南大学化工学院教授。2019年于南京工业大学取得博士学位,师从金万勤教授和夏幼南教授,2020年3月起就职于江南大学。


研究方向是钙钛矿、贵金属纳米材料等的精准合成、电催化研究以及工业放大。近年来,在相关领域发表SCI论文30余篇,包括以第一作者或通讯作者发表的AIChE J.(3篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(3篇)、Adv. Mater.(2篇)、Adv. Energy Mater.(2篇)、ACS Nano、Mater. Today、Chem. Mater.、J. Mater. Chem. A、Chem. Eng. Sci.、J. Membr. Sci.等。


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