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半夹心拓扑的光热转化性能研究

随着几位超分子化学家荣获2016年诺贝尔化学奖,超分子化学引起了科学界更多的关注。近些年来,化学家们通过离子模板法或化学自组装法合成出来一系列具有精妙绝伦结构的化合物。其中,无模板化学自组装法由于其合成条件温和等优势,越来越多的科学家投身于此。复旦大学化学系金国新教授(点击查看介绍)团队十几年来深耕基于半夹心Cp*•Rh/Ir结构基元的化学自组装的研究,一系列复杂的拓扑结构被成功合成出来。然而,对于这些结构的性能和应用方面的研究甚少。

图1. 本文中构筑的一些复杂拓扑结构。1:大环。2:3-索烃。3:2-索烃。4:波罗蜜环。5:分子镊。6:分子镊。7:2-索烃。8:夹心大环。


金国新团队的本项研究有效地弥补了这方面的不足。首先合成了双吡啶基取代的酚嗪刚性配体,通过控制四齿构筑单元的长度和宽度,一系列复杂的拓扑结构被成功合成,包括2-索烃、3-索烃、波罗蜜(Borromean)环、分子镊和夹心型大环。众多的π-π堆积作用是形成和稳定这些化合物的重要原因,与此同时,这种堆积作用的存在也会使这类化合物拥有一些独特的性质,光热转化就是其中典型的一种。

图2. 四种化合物在溶液中的光热转化性能的研究(730 nm, 0.4 W/cm2


随后,四种具有不同堆积层数的拓扑结构被选择以探究光热转化性能与π-π堆积层数的关系,分别是化合物1(单重堆积)、8(双重堆积)、3(三重堆积)和2(双-三重堆积)。将这四种化合物溶在甲醇和DMF的混合溶剂里,在730 nm 红外灯照射下检测它们的温度变化,结果如图2所示。从结果来看,与空白样品相比,化合物1未能表现出明显的光热转化性能(图2c)。而其它的三个化合物都展现出了明显的温度升高,说明它们具有十分出色的光热转化效率。通过计算得知,化合物832的光热转化效率分别为35.5%,51.7%和62.4%。于是,作者总结出了一个规律,即这类半夹心拓扑的光热转化效率随着π-π堆积层数的增加而提高。这项研究提供了一种可以通过控制堆积层数从而控制不同光热转化性能的途径。

图3. 化合物3在固相中的光热转化性能研究。


不仅如此,这类半夹心化合物不仅仅在溶液中有着卓越的光热转化性能,在固相中同样也有着良好的光热转化性能。化合物3被选择作为研究目标。在0.2 W/cm2的红外光下,仅需100 s 温度即可上升至60 ℃。此外,该化合物在非晶粉末状态时,也能够表现出与在晶态时非常接近的光热转化性能(如图3b)。这为该类化合物在未来作为优秀的光热能源材料应用打下了基础。


这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上,文章的第一作者是复旦大学博士研究生高翔,通讯作者为复旦大学化学系金国新教授。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Synthesis and Near-Infrared Photothermal Conversion of Discrete Supramolecular Topologies Featuring Half-Sandwich [Cp*Rh] Units

Xiang Gao, Zheng Cui, Yue-Rong Shen, Dong Liu, Yue-Jian Lin, and Guo-Xin Jin*

J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI:10.1021/jacs.1c09333


导师介绍

金国新

https://www.x-mol.com/university/faculty/9632 


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