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基于超分子机器的主客体组装与拆卸构筑引擎可更换的纳米马达

微纳马达(Micro/Nanomotors, MNMs)是一种能够执行自推进运动和按需执行任务的微型化器件,它在纳米医学、环境修复、生物化学传感等领域具有广泛的应用前景。到目前为止,电化学沉积、物理气相沉积、光刻、微流控技术、层层自组装以及3D激光直写等材料合成和加工技术已被广泛用来制备各种形状和功能的微纳米马达。通常,自驱动微纳米马达的活化需要引入化学或物理活性成分,在这里称为“驱动引擎”,如化学驱动微纳米马达的催化材料(Pt、MnO2、enzyme)以及磁驱动微纳米马达的磁性材料(Fe3O4、Ni、Co),这些驱动引擎负责微纳米马达自推进的能量转换。然而,大多数微纳米马达的驱动部分通过化学键或物理沉积等方式永久“固定”在微纳米马达载体结构的表面,这往往是不可拆卸和替换的。这种情况不仅限制了微纳米马达对燃料或者环境变化的要求,同时任何对驱动引擎的破坏(如酶的变性和催化剂中毒)都会导致微纳米马达永久失效,使其不能再重复使用。此外,对于多功能化的微纳米马达通常采用预先设计的制造方法和合成路径,以引入特定的驱动引擎,这就需要更多的加工步骤。而宏观世界的机器是由不同的功能单元或部件机械装配而组成,当某个零部件出现故障时,比如汽车的引擎,只需要通过拆卸修理或者更换,就可以“修理”好故障。因此,能否制造出在分子水平上实现类宏观机器一样能够可更换引擎的自推进纳米马达,将极大地扩展微纳米马达的灵活性和适应性。


近期,哈尔滨工业大学(深圳)索维奇智能新材料诺奖实验室马星教授(点击查看介绍)研究团队,基于前期工作中介孔二氧化硅微纳米马达的研究,利用可控自组装超分子机器的策略,首次构建了一种驱动引擎可更换的智能纳米马达。该纳米马达是以偶氮苯(guest)修饰的空心介孔二氧化硅和环糊精(host)修饰的纳米引擎分别作为马达的载体模块和驱动模块,随后通过载体和驱动模块上的主客体分子自组装形成自驱动纳米马达。基于主客体分子之间的超分子相互作用,如图1所示,研究人员可以根据外部应用环境的变化,快速方便制备出不同驱动机制的纳米马达(enzymic motor, catalytic motorh或magnetic motor),且这三种纳米马达都能够在相应的燃料或者外场的环境中实现自身的主动驱动。

图1. 超分子相互作用诱导的不同驱动机制的纳米马达的组装。图片来源:J. Am. Chem. Soc.


其次,由于偶氮苯分子具有光响应的顺反异构体转变的特性,在紫外光的照射下能够实现由反式异构体转变为顺式异构体;而在可见光的照射下,又能够实现从顺式异构体转变为反式异构体。然而,只有偶氮苯的反式构型才能和环糊精分子实现组装,而顺式构型由于大的立体位阻和极性不能和环糊精分子实现稳定组装。基于这对超分子机器的组装特性,如图2所示,研究人员利用制备的脲酶纳米马达首先进行紫外光照射,使载体表面的偶氮苯分子由反式构型转变为顺式构型,进而从环糊精的空腔中脱离出来,实现拆卸并移除脲酶纳米引擎。随后,再加入Pt纳米引擎,通过可见光照射使偶氮苯分子由顺式再转变为反式,与Pt纳米引擎表面的环糊精分子再次组装形成Pt纳米马达,由此在分子尺度实现了对纳米马达驱动引擎类宏观机器一样的灵活拆卸与更换。此外,这整个拆卸与更换的过程还可以实现循环切换。该研究成果为快速方便制备不同驱动机制的微纳米机器提供了一种全新的策略和方法,并为未来构建多重功能化的智能微纳米机器用于执行多种任务分配提供了一种思路和借鉴。

图2. 基于超分子机器的主客体组装与拆卸调控驱动引擎的循环更换。图片来源:J. Am. Chem. Soc.


这一研究成果近期发表在《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society)上,文章的第一作者为哈尔滨工业大学博士生叶子涵马星教授为本文通讯作者。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Construction of Nanomotors with Replaceable Engines by Supramolecular Machine-Based Host–Guest Assembly and Disassembly

Zihan Ye, Yong Wang, Sanhu Liu, Dandan Xu, Wei Wang, and Xing Ma*

J. Am. Chem. Soc., 2021143, 15063–15072, DOI: 10.1021/jacs.1c04836


导师介绍


马星博士,哈尔滨工业大学(深圳)材料学院教授、博导,广东省青年五四奖章获得者,德国洪堡学者。马星博士毕业于新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院,德国马克斯普朗克智能系统研究所博士后,曾获马普智能所杰出青年科学家奖,2020年获黑龙江省自然科学一等奖。担任中科院一区期刊《材料科学与技术(英文版)》学术副主编,广东省材料研究学会青委会副主任,Smart Materials in Medicine、SmartMat、Chempluschem等多个国际期刊青年编委,中国微米纳米技术学会微纳执行器分会理事。马星博士主要从事多功能生物智能材料以及生物医用微纳米机器的研究工作,迄今发表论文100余篇,包括Adv. Mater.,JACS, Angew Chem., ACS Nano等国际顶级期刊,引用7000余次(Google Scholar)。


马星

https://www.x-mol.com/university/faculty/108877 

课题组网页:

http://www.maxinglab.com/ 


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