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安徽工业大学柯清平副教授ACS Catal.:氧气作为氧化剂在钙钛矿催化剂上实现苯乙烯的光热高效环氧化

构筑以氧气作为氧化剂的高效多相催化剂是实现精细化学品绿色合成的关键科学技术难题。安徽工业大学绿色催化研究小组柯清平副教授和汤骏博士在构筑高活性多相催化剂方面取得了系列进展,并实现了HMF制DFF(Green Chem., 201921, 4313-4318)、芳香醇制芳香醛(ACS Sustainable Chem. Eng., 20208, 5734–5741, Catal. Sci. Technol.20199, 418-424, Green Syn. Catal.20212, 38-44)、苯胺偶联制偶氮苯(Nano Res., 202114, 2637-2643)和含N杂环化合物(Ind. Eng. Chem. Res., 202059, 9408–9413)等精细化学品的高效合成。

Figure 1. Catalytic performance of LSCF-1.6 as a function of temperature (a), time (b-c) with light, stirring speed (d) and time (e-f) under dark environment. (ACS Catal.)


经催化氧化制得的环氧化合物是重要的制药工业和香料工业中间体。采用传统溴醇法生产环氧苯乙烷的工艺存在反应条件苛刻和造成环境污染等缺点。安徽工业大学柯清平副教授、汤骏博士联合华东理工大学詹望成教授构筑了系列钙钛矿(LSCF-X)催化剂,在光热条件下实现了以氧气作为氧化剂和无任何添加剂的苯乙烯高效环氧化(产率高达87.8%,TOF~7.7 h-1)。

Figure 2. EPR spectra of TEMP-1O2 (a), DMPO-O2•- (b) and DMPO-•OH (c), catalytic performance of LSCF-1.6 with quenchers (d), and illustration epoxidation process (e). (ACS Catal.)


EPR实验发现:在光热条件下,分子氧在催化剂上可转化为超氧自由基和羟基自由基,其中超氧自由基在溶剂效应的作用下迅速形成单线态氧物种(Figure 2 a-c)。经自由基捕获实验和系列设计性实验表明(Figure 2d):采用LSCF催化剂催化苯乙烯环氧化的反应是自由基反应,氧气在LSCF催化剂转化形成的单线态氧物种是苯乙烯环氧化的关键活性物种(Figure 2)。此外研究还发现LSCF-1.6具有LSPR效应(Figure 3),这为将来LSCF钙钛矿在可见光催化的应用提供了重要的理论基础。

Figure 3. UV/Vis-NIR spectra (a), band gap (b), Mott-Schottky curves (c) and schematic illustration of LSPR and band structure (d) of the LSCF-1.6 material. LSCF-1.6 after oxidation at 100 ºC refers to the UV/Vis-NIR spectrum of LSCF-1.6 was recorded after oxidation in air at 100ºC for 1h. (ACS Catal.)


这一成果近期发表在ACS Catalysis 期刊上,该研究工作的第一作者为研究生李峰峰和青年教师汤骏博士,通讯作者为柯清平副教授和詹望成教授。其中LSPR效应的验证得到东南大学娄永兵教授的大力支持,同时LSCF催化剂的构筑得到越南河内科技大学(VNU University of Science)阮文内教授和何明玉博士的精心指导。


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Investigation into Enhanced Catalytic Performance for Epoxidation of Styrene over LaSrCoxFe2-xO6 Double-Perovskites: The Role of Singlet Oxygen Species Promoted by Photothermal Effect 

Fengfeng Li#, Jun Tang#, Qingping Ke*, Yun Guo, Minh Ngoc Ha, Chao Wan, Zhiping Lei, Jing Gu, Qiang Ling, Van Noi Nguyen, and Wangcheng Zhan*

ACS Catal., 202111, 11855-11866, DOI: 10.1021/acscatal.1c03164


汤骏博士简介

汤骏,安徽工业大学,化学与化工学院化工系,资格副教授,2019年9月起就职于安徽工业大学。研究兴趣为绿色催化转化和乳液界面催化等,在J. Catal.,ACS Catal.,Nano Res.,Chem. Commun.,Ind. Eng. Chem. Res.,ACS Appl. Mater. Interfaces,Ind. Eng. Chem. Res等期刊发表研究论文10余篇。


柯清平副教授简介

柯清平,安徽工业大学化学与化工学院化工系,博士,副教授,硕士生导师,主持和参与完成国家重点研发计划1项,国家自然科学基金3项、浙江省自然科学基金等省部级项目4项。研究兴趣为非均相绿色催化化学,在ACS Catal.,Green Chem.,Nano Res.,Chem. Commun.,ACS Sustainable Chem. Eng.,Catal. Sci. Technol.,ChemCatChem,Ind. Eng. Chem. Res等期刊发表研究论文40余篇,授权发明专利4项。


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