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华东理工大学JACS:肿瘤代谢标志物特异性检测的最新进展

近日,华东理工大学材料学院顾金楼教授(点击查看介绍)团队,报道了基于可调介孔的分级结构金属有机骨架,构建特异性酶促反应的传感模型,实现前列腺癌症病人尿液样本中肌氨酸代谢标志物的特异性检测。该工作发表在国际权威学术期刊《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上。


前列腺癌(PCa)是严重影响男性健康的最常见癌症之一。对于大多数患者来说,在早期阶段没有明显的临床症状,因此PCa的早期筛查对于改善患者的生活质量和降低其死亡率至关重要。肌氨酸被证实为早期PCa的临床标志物,通过对尿液中的肌氨酸水平进行检测可完成简单和无创的早期PCa诊断。然而,在PCa的病理过程中,人类尿液中的肌氨酸含量仅增加不到一个数量级。此外,探针通常容易受到临床样本中可能共存的大量生物分子的干扰。因此,很难准确区分肌氨酸的微小浓度变化,从而导致假阳性/阴性诊断的风险。这些问题使得临床样本中肌氨酸的特异检测具有挑战性。


针对上述问题,华东理工大学顾金楼教授团队在前期研究的基础上,提出了一种方便、可靠的策略,通过间接量化临床尿样中的肌氨酸来筛查PCa个体。与鉴别PCa的传统特异性抗原试验相比,无需复杂和耗时的取样过程,也无需昂贵的自动化设备。如图1,该策略以集成的肌氨酸氧化酶(SOX)作为特异性识别单元,氧敏感分子作为信号报告分子。新开发的分级介孔锆基金属有机骨架(HMUiO)具有连续可调的介孔尺寸,确保了SOX 和响应单元分别在其相邻的介孔和微孔域中空间分离的协同工作。高达 12.1 nm 的大介孔不仅大大提高了SOX的负载能力,而且为肌氨酸的自由扩散留出了足够的空间。基于此,该探针可准确检测PCa患者与健康人尿样中肌氨酸浓度的微小变化。

图1. 传感器量化肌氨酸用于早期前列腺癌筛选的示意图


具体来说,该级联反应模型以磷光金属卟啉(TCPP-Pt)作为氧敏感信号单元,将其通过共掺杂结合到HMUiO的微孔壁中。如图2,MOFs中的金属节点可以有效地隔离TCPP-Pt,从而避免聚集引起的猝灭效应。同时,HMUiO中丰富且开放的介孔孔道可以有效负载SOX,利用其与肌氨酸之间的特异性酶促反应可有效转化肌氨酸并消耗等摩尔溶解氧(DO)。随后,耦合的氧敏指示剂可立即将DO的变化转化为荧光信号从而达到间接量化肌氨酸的目的。

图2. 基于酶促反应的级联传感模型示意图


这种基于特异性酶促反应的传感模型可有效避免结构相似的生物分子的干扰。此外,通过改变封装酶的类型,可方便扩展这种酶辅助底物传感的概念,有望为合理设计多种探针以量化复杂生物样品中的特定生物标志物提供指导。


该论文主要由博士研究生赵丽玮顾金楼教授的指导下完成,研究得到了国家自然科学基金和上海市自然科学基金的支持。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Specific Screening of Prostate Cancer Individuals Using an Enzyme-Assisted Substrate Sensing Platform Based on Hierarchical MOFs with Tunable Mesopore Size

Liwei Zhao, Jian Yang, Ming Gong, Ke Li, and Jinlou Gu*

J. Am. Chem. Soc.2021, DOI: 10.1021/jacs.1c05674


导师介绍

顾金楼

https://www.x-mol.com/university/faculty/17684 


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