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300~700 K高热电品质因数多孔硅纳米线阵列

在高温下运行的热电技术可以经济高效地转换废热并与其他零碳技术竞争。在不同的高温热电材料中,硅纳米线具有成本效益和成熟的制造基础设施的综合属性。尽管用于废热转换的基于硅纳米线的热电材料取得了重大突破,但现有的热电材料品质因数 (ZT) 或工作温度仍然很低。在提出的不同高温热电材料中,硅纳米线 (SiNW) 具有解决这些挑战的属性。近日,斯坦福大学郑晓琳教授团队报告了大面积、晶圆级多孔硅纳米线阵列的合成,其超薄硅微晶尺寸为~4 nm。同时测量同一纳米线上的热导率 (κ)、电导率 (σ) 和塞贝克系数 (S),显示在 700 K 时的 ZT 为 0.71,比单质硅高约 18 倍以上。该 ZT 值比文献中报道的任何纳米结构硅基热电材料在 700 K 时高两倍以上。实验数据和理论模型表明,这项工作有可能在 1000 K 下实现~1的 ZT。


从历史上看,由于高 κ (145 W/m-K) 导致的 ZT = 𝑆2𝜎𝑇/𝜅(在 300 K 时约为 0.01)(其中𝑆 代表赛贝克系数, 𝜎 代表电导系数,𝜅 代表热导系数),硅 (Si) 并未被考虑用于热电应用。这种情况在 2008 年发生了变化,当时研究人员报告说,具有粗糙表面或超薄的 SiNW 阵列的 SiNW 可以实现 ~1 W/m-K 的低 κ,这在 300 K 时分别转化为 ~0.68 和 ~0.249 的 ZT 值。为了提高热电模块的能量转换效率 (η),重要的是同时提高热侧温度 (TH) 和 ZT,因为

TC 是冷侧温度)。


迄今为止,由于与高温相关的许多挑战,已对 TH ≤ 300 K 进行了高 ZT 的单根 SiNW 测量。其中一些挑战是:(1) 由于局部环境的辐射热损失增加以及加热膜和传感膜之间的耦合导致的高温测量误差;(2) 高温下不稳定的铂(Pt)加热器/温度计电阻;(3) 难以在同一样本上同时测量 κ、S 和 σ。在之前的 SiNW 测量中,S 和 σ 是在不同样品上测量的,可能具有相似的尺寸和样品质量。先前对 SiNW 的测量也是在给定的制备条件下对单个样品进行的,而没有对各种参数(如掺杂水平)的影响进行系统研究。


在本文中,作者还对合成和掺杂条件进行了系统优化,以实现高性能的 SiNW 热电材料。他们测量了单个多孔 SiNW(三种不同样品)的平均 ZT,在 300 K 下达到 0.31,在 700 K 下达到 0.71,同时测量同一根导线上的 κ、σ 和 S。尽管多孔 SiNW 由于其 κ 异常低而被提议作为一种有前途的热电材料,但由于样品合成和测量挑战,缺乏对温度相关的 κ、σ 和 S 的同时测量。作者通过设计先进的悬挂式微器件平台来克服这些测量挑战,以提高测量精度并扩展测量温度范围,这通过使用多个辐射屏蔽和高温微器件退火步骤实现。此外,他们通过将纳米压印光刻 (NIL) 与自上而下的金属辅助化学蚀刻 (MACE) 方法相结合,合成了具有超薄 Si 微晶尺寸 (3.8-4.7 nm) 的均匀多孔 SiNW。他们还准确地确定了测试的各种 SiNW 的掺杂浓度,与以前的工作掺杂水平未知的工作相比是一个突破。作者系统地改变掺杂浓度和孔隙率以优化 ZT。SiNW 在 700 K 下的 ZT 值为 0.71,高于文献中报道的相同温度 (0.14–0.32) 中的任何纳米结构硅基热电材料。ZT 的这种增强是通过显着降低 κ、适度降低 σ 并保持与体硅相似的 S 来实现的,这证明了使用纳米结构的 Si 转化高温废热的潜力。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

High thermoelectric figure of merit of porous Si nanowires from 300 to 700 K

Lin Yang, Daihong Huh, Rui Ning, Vi Rapp, Yuqiang Zeng, Yunzhi Liu, Sucheol Ju, Yi Tao, Yue Jiang, Jihyun Beak, Juyoung Leem, Sumanjeet Kaur, Heon Lee, Xiaolin Zheng & Ravi S. Prasher 

Nat. Commun.202112, 3926, DOI: 10.1038/s41467-021-24208-3


郑晓琳教授课题组简介


来自斯坦福大学机械工程系的郑晓琳教授课题组致力于火焰合成纳米材料及其在太阳能转化、纳米焓能材料、柔性电子设备的应用的研究。目标是在燃烧科学与高尺寸纳米材料的可扩展合成和应用之间架起桥梁,以提供创新的革命性解决方案,从而解决当今一些最具挑战性的问题,例如能源和环境。


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