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RSC 2021“道尔顿新锐研究员奖”得主李江南博士相关工作概览

英国皇家化学会(RSC)是历史最为悠久的化学学会。为了推动化学科学的进步,激励在推动化学学科发展中做出杰出贡献的个人、团队或组织,英国皇家化学会设立了一系列奖项,其奖项获得者中至今共产生了近50位诺贝尔奖得主。“道尔顿新锐研究员奖(Dalton Emerging Researcher Award)”每年表彰一名在无机化学领域做出杰出贡献的青年科学家,在英国无机化学领域的享誉极高。


2021年6月8日,曼彻斯特大学化学院的李江南博士被授予道尔顿新锐研究员奖,表彰其在多孔材料的开发、空气净化以及污染物转化方向的做出的贡献。这是自该奖项设立以来的第一个中国籍获奖者。


李江南博士2016年进入曼彻斯特大学化学院攻读博士学位,在杨四海和Martin Schröder教授的指导下研究多孔材料用于大气污染处理以及污染物转化。她在2020年获得博士学位,同年获得了曼彻斯特大学化学院“Outstanding Achievement Award”和国际多孔材料委员会颁发的“Early Career Scientist Award”。至今在Nat. Chem.、Nat. Mater.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.Chem. Sci. 等高水平期刊发表论文近20篇。


对于获得英国皇家化学会的肯定,李江南博士表示,很荣幸自己的研究工作被更多的人看到,也非常期待自己能够研产学结合,将更多更好的材料应用到实际生活中去。她还表示科学研究工作并没有想象的那么苦、那么难,只要认真做好手边的每一件事,收获就在不远的未来。


科研工作简介


全球空气污染是当今社会面临的主要问题之一。世界卫生组织(WHO)表示,空气污染是造成非传染性疾病的重要危险因素之一,全球死于心脏病的成年人中,有近四分之一是由于空气污染患病。世卫组织统计表明,大气污染直接造成大约全世界人口死亡的八分之一,每年有大约700万人死于室外环境和室内空气污染。


世界卫生组织列出了六种“典型”空气污染物:一氧化碳(CO)、铅(Pb)、二氧化氮(NO2)、悬浮颗粒物(SPM)、二氧化硫(SO2)和对流层臭氧。其中二氧化硫和二氧化氮主要来源于石油、煤、柴油、生物质等燃料的使用。作为典型的空气污染物,二氧化氮具有一些相关联的作用:二氧化氮的短期浓度超过200 µg/m3时,会导致严重的呼吸道炎症;它还是硝酸气溶胶的主要来源,并构成PM2.5及紫外线下臭氧的重要部分。流行病学研究显示,哮喘患儿的支气管炎症状增多与长期接触二氧化氮、二氧化硫有关。并且一部分哮喘病人暴露于二氧化硫中,仅需十分钟肺功能和呼吸道症状即发生变化。空气净化对于改善环境、提高人类免疫必不可少。


尽管目前较为成熟的烟气脱硫和选择性催化还原技术可以在一定程度上降低SO2和NO2的排放,但同时也带来了大量能源的损耗以及新的固体废物。近年来,发展探索能高效捕捉二氧化硫、二氧化氮的材料成为高新科技和材料领域的研究热点之一,同时也给科学家们带来了重大挑战,因为二氧化硫、二氧化氮的腐蚀性、化学活性很高,短时间接触它们就可以造成很多材料,比如分子筛、活性炭、金属氧化物的分解、失效和系统腐蚀,所以这些材料通常不具有可逆吸附的能力。更为重要的是二氧化硫、二氧化氮在空气中浓度较低(ppm级别),这些材料往往不能有效、快速从空气中捕捉低浓度的二氧化硫、二氧化氮。


李江南博士致力于新型多孔材料的研发,从二氧化硫的捕捉入手,设计开发了金属有机框架材料MFM-520。该材料以其独特的微孔形状和孔道化学环境,实现了对超低浓度二氧化硫的快速有效捕捉(1.7 mmol g-1, 1000 ppm SO2)。考虑到SO2在尾气中较低的浓度,这种选择性吸附为材料的实际应用带来了光明的前景,并且多次的吸附-脱附实验证明该材料的重复利用度极高,使得其成为潜在的可开发备用材料。

图1. MFM-520对尾气的吸附以及分离


同时,李江南博士等研究者首次提出将捕捉到SO2气体转化为更具价值的工业原料、中间产物,实现污染物至再生产品的“变废为宝”过程。她们成功地将MFM-520捕捉到的二氧化硫分子高效地转换成了磺胺类化合物,而磺胺是多种药物的药效基团。这一转化不仅从根本上解决了二氧化硫污染问题,还将污染物转化为潜在的药物分子,实现了利益最大化。

图2. 捕捉的二氧化硫分子的转化


二氧化硫也是重要的化工原料,被广泛的应用在硫酸、三氧化硫、亚硫酸盐的生产上。因此,开发对二氧化硫具有超高存储能力的多孔材料具有重要的工业应用价值。基于此目标,李江南博士等研究者设计开发了具有高活性位点的有机金属框架材料MFM-170。MFM-170不仅能够完全可逆的对二氧化硫进行吸脱附,也是第一例完全耐受二氧化硫的具有活性金属位点的MOF材料。MFM-170优越的性能使其成为已知的具有最高二氧化硫吸附量(17.5 mmol g-1, 298 K, 1 Bar)的多孔材料。该工作发表在Nat. Mater.上(Nat. Mater., 201918, 1358–1365)。

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图3. MFM-170•SO2的结构模型


开发性能优越的材料是材料科学领域的终极目标,对材料优越性能背后的机理研究也至关重要,不仅可以帮助我们理解材料的作用机制,更为发掘更多性能优越的材料提供研究思路。李江南博士等研究者通过原位同步辐射X-射线衍射、非弹性中子散射以及原位红外等手段来探讨客体-主体的相互作用,进而揭示SO2选择性吸附的原理。她和北京大学的同事们发现了世界首例由客体分子引发的材料主体非公度结构相变,将现如今已知的三大类MOF——刚性MOF、柔性MOF、亚稳定MOF——拓展为包括“亚刚性MOF”在内的四大类。该研究不仅从基础化学上探索了吸附原理,也为将来遇到类似问题的相关科学工作者提供可靠的研究思路。相关工作发表在J. Am. Chem. Soc.上(J. Am. Chem. Soc., 2020142, 19189)。


二氧化氮作为主要大气污染物之一,其化学活性以及生物毒性都远高于二氧化硫,并且二氧化氮对仪器设备有极大的破坏性,使得二氧化氮的富集以及相应的转化工作成为科学家们面临的一个巨大挑战。李江南博士首先对仪器设备进行了设计改进,获得二氧化氮耐受性更高的吸附、分离以及检测仪器,这不仅大大提高了其工作效率,也为将来从事相关研究的同事、学者提供了参考。


李江南博士开发的金属有机框架化合物MFM-520在室温下,即可以快速、高效、可逆吸附二氧化氮(4.2 mmol g-1, 0.01 bar; 1.3 mmol g-1, 0.001 bar),并且该MOF可将捕捉的二氧化氮高效地转化为热门工业原料——硝酸,转化率接近100%。其稳定性极高,在保证材料结晶性和孔道完整性的前提下可实现超过百次的二氧化氮捕捉与转化。混合气体分离实验证实,MFM-520可以高效的从气体混合物中捕捉低浓度的二氧化氮,并在水蒸气存在的条件下可以有效的吸附二氧化氮。这些工作为二氧化氮富集技术及转化提供了新思路。

图4. MFM-520对二氧化氮的吸附、分离及稳定性研究


李江南博士等研究者采用原位同步辐射X-射线衍射、非弹性中子散射、电子顺磁共振谱系统地研究了主客体之间的相互作用以及二氧化氮转化技术。结果表明,MFM-520疏水的孔袋促进了二氧化氮分子的快速二聚,而其独特的蝴蝶结状孔道赋予了二聚体最优的存储环境,两者相互协同实现了二氧化氮的快速、高效的选择性吸附。电子顺磁共振技术再次确认了二氧化氮以二聚体的形式存储在孔道中,结合非弹性中子散射研究表明优化的孔形状和孔道化学环境为二氧化氮的存储提供了24重超分子相互作用,从而实现了二氧化氮的高效吸附。

图5. 主客体相互作用的模型研究


该项研究突破了多孔材料对二氧化氮捕捉的研究瓶颈,提出新的研究方向,首次提出并实现了二氧化氮的转化,从根本上解决了二氧化氮的污染问题,还为工业原料的生产提供了新的支持。该项工作发表在了Nat. Chem.上(Nat. Chem.201911, 1085–1090),并被选为封面文章。该工作一经报道就得到了科学界以及社会各界得广泛认可及报道,Nature杂志也对该工作进行了“研究亮点(research highlights)”评述 [1]从经济效益出发,MFM-520的合成原料都相对廉价易得,材料小型放大生产以及进一步的材料应用方式正在试验中,期待该材料以更多的应用方式投入到到尾气治理以及室内环境净化中来。

图6. 当期Nat. Chem.封面图。图片来源:Nat. Chem.


此外,李江南博士还在将多孔材料应用于氨气的吸附存储(J. Am. Chem. Soc., 2021143, 3153-3161; J. Am. Chem. Soc., 2021143, 6586-6592)、烯烃的纯化(Angew. Chem. Int. Ed.2021, DOI: 10.1002/anie.202103936)和小分子催化(Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202102313; Nat. Commun., 201910, 4466; Nat. Commun., 202011, 5464; J. Am. Chem. Soc., 2020142, 15235-15239)等领域都做出了重要突破。


参考资料:

1. Tiny pores trap a pollutant — and put it to good use

https://www.nature.com/articles/d41586-019-03742-7 


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