随着化石能源的大量消耗,温室气体二氧化碳(CO2)的排放量急剧增加,引起全球气候变暖等日益严峻的环境问题。汽油作为重要的燃料,用途广泛,易存储运输且能量密度大。若能以CO2作为原料生产汽油,将是一种潜在的替代化石燃料的清洁能源策略,不仅可实现CO2减排,同时可减轻对化石能源的依赖。然而,CO2的活化与选择性转化是世界性的难题,制备高选择性、高稳定性的催化剂面临巨大挑战。最近,中国科学院大连化物所碳资源小分子与氢能利用研究组(DNL19T3)孙剑博士(点击查看介绍)和葛庆杰研究员(点击查看介绍)带领的研究团队在CO2催化转化领域取得重要进展,通过设计一种全新的Na-Fe3O4/HZSM-5多功能复合催化剂,首次实现了CO2直接加氢制取高辛烷值汽油,该工作被审稿人评价为“CO2催化转化领域的突破性进展”。
该研究团队长期致力于碳资源小分子中合成气及CO2 的催化转化研究,在多功能催化剂设计方面积累了丰富经验。本工作中,研究人员巧妙地设计了一种高效稳定的Na–Fe3O4/HZSM-5多功能复合催化剂,通过多活性位的协同催化作用,实现了CO2高效转化制取高辛烷值汽油。在接近工业生产的条件下,该催化剂实现了低CH4和CO选择性,烃类产物中汽油馏分烃(C5–C11)的选择性高达78%,远超文献报道结果(<50%)。生产的汽油馏分主要为高辛烷值的异构烷烃和芳烃,满足国V汽油对苯、芳烃和烯烃的组成要求。同时该催化剂具有优异的稳定性,可连续稳定运转1000 h以上。该技术解决了传统催化剂存在的稳定性差,汽油馏分烃选择性低的问题,显示出潜在的工业应用前景。
对CO2直接转化制取汽油的反应途径的研究表明,该催化剂包含三种协同催化的活性位(Fe3O4、Fe5C2和酸性位)。CO2首先在Fe3O4活性位上经逆水气变换(RWGS)反应还原为CO;生成的CO在Fe5C2活性位上进行费托合成(FTS)反应,转化为α-烯烃;随后,该烯烃中间物迁移到分子筛上的酸性位上,进行齐聚、异构化和芳构化等反应,选择性生成汽油馏分的异构烷烃和芳烃。对多活性位的结构及其亲密性效应(proximity effect)的精准调控是实现CO2加氢制汽油的关键。
该技术实现了可再生能源制取的氢气与工业CO2废气催化转化成易存储运输的液态烃燃料,不仅为CO2加氢制液体燃料的研究拓展了新思路,还可为间歇性可再生能源(风能、太阳能、水能等)的利用开辟新途径。
该重要研究成果近日在线发表在《Nature Communications》期刊上,通讯作者是孙剑博士和葛庆杰研究员,第一作者是博士生位健。上述工作得到了国家自然科学基金和中科院大连化物所百人计划等项目的资助。
该论文作者为: Jian Wei, Qingjie Ge, Ruwei Yao, Zhiyong Wen, Chuanyan Fang, Lisheng Guo, Hengyong Xu, Jian Sun
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Directly converting CO2 into a gasoline fuel
Nat. Commun., 2017, DOI: 10.1038/ncomms15174
导师介绍
孙剑
http://www.x-mol.com/university/faculty/38325
葛庆杰
http://www.x-mol.com/university/faculty/22667
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