钟文武教授Angew. Chem.：反向活性位点提高了类石墨烯硒化钴的HER活性

随着人类工业的快速发展，传统的化石燃料正面临资源短缺和环境污染的问题。通过电催化技术分解水来获取氢能是解决上述问题的有效途径之一。对于电催化析氢反应，优化活性位点的吸氢吉布斯自由能（ΔG_H）是提高电催化析氢反应（HER）过电位的关键。一般而言，活性位点的ΔG_H越接近零，HER性能越好。过渡金属基电催化剂的活性位点可以是阳离子位点，也可以是阴离子位点。通过元素掺杂可以进一步优化活性位点的ΔG_H。但是这种优化大多是基于原始的活性位点，而很少有关于活性位点反转的报道。

近日，台州学院钟文武教授在Angewandte Chemie International Edition （影响因子：12.959）上发表研究工作，将硫掺杂到石墨烯状的Co_0.85Se中，发现活性位点被反转（从阳离子钴位点到阴离子硫位点），这有助于增强电催化HER性能。最佳的Co_0.85Se的超电势为108 mV (10 mA/cm²)，塔菲尔斜率为59 mv/cm²，超过了其他报道的Co_0.85Se基电催化剂。掺杂的硫位比钴位具有更高的活性，氢吸附吉布斯自由能（ΔG_H）接近于零（0.067 eV），这降低了制氢的反应势垒。这项工作为优化其他相关过渡金属硫属元素化物的内在HER活性提供了灵感。

密度泛函计算（DFT）结果显示，原始Co_0.85Se的活性中心是阳离子Co位点（ΔG_H=0.431 eV），而阴离子S在掺杂后成为高活性位点（ΔG_H=0.067 eV），这极大地促进了反应势垒的降低。由类石墨烯状纳米结构形成的纳米颗粒暴露出更多的活性位点，这有利于其电催化性能的提高。优化后的硫掺杂Co_0.85Se具有较低的过电位和Tafel斜率，优于其他Co_0.85Se基电催化剂。这种优化电催化性能的策略，可以扩展到其他相关过渡金属硫属化合物。

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Reversed active sites boost the intrinsic activity of graphene-like cobalt selenide for hydrogen evolution

Shijie Shen, Zhiping Lin, Kai Song, Zongpeng Wang, Liangai Huang, Linghui Yan, Fanqi Meng, Qinghua Zhang, Lin Gu, Wenwu Zhong

Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202102961

研究团队简介

钟文武教授，研究方向为催化材料、磁性材料。在Angewandte，Advanced Materials，Advanced Energy Materials，ACS Energy Letters等高水平期刊上发表60多篇论文。主持国家级科研项目3项，获授权发明专利14项。

课题组主要研究方向：电催化、超级电容器。课题组目前有6位在职老师，课题组近3年主持国家基金5项，在Angewandte，Advanced Materials，Advanced Energy Materials，ACS Energy Letters等高水平期刊上发表多篇论文。

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