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金属有机骨架材料作为新型信号探针用于构建电化学免疫传感器
进入21世纪以来，心血管疾病已经取代过去的传染病，成为人类健康的第一杀手。每年死于心脑血管疾病的人数占总死亡人数的三分之一，而冠心病又占据心脑血管疾病的50%以上。近十年的研究揭示了C-反应蛋白（C-Reactive Protein，简称CRP）直接参与炎症与动脉粥样硬化等心血管疾病，是心血管疾病最强有力的预示因子与危险因子。目前，CRP被广泛应用于临床心血管疾病的早期及鉴别诊断。因此，发展灵敏、准确，快速的CRP检测方法在临床上具有重要意义。
近年来，新型多孔材料金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)由于兼具有有机和无机材料的特性，且结构多样、性能优异、比表面大，吸引了国内外学者的广泛关注。MOFs是由芳香酸或碱的氮、氧多齿有机配体，通过配位键与无机金属中心杂化而自组装形成的无机一有机复合微孔材料立体网状结构晶体，因此又被称为多孔配位聚合物(Porous Coordination Polymer, PCP)。由于其骨架具有柔韧性，且结构与沸石的孔结构相似，因此也被称为“软沸石”。目前已合成的金属有机骨架材料，主要以含羧基基团的有机配体的为主。Williams等人于1999年在《科学》杂志上首次报道的HKUST-1是MOFs材料中的一类Cu-MOF（Cu3(BTC)2），该结构是由苯环为有机连接体和含有Cu2+的金属羧酸配合物团簇组成，具有四方形配位结构。近几年，MOFs也逐步用于电化学传感器的制备，但大多是将MOFs作为一种功能材料直接修饰在电极上研制电化学传感器来检测电活性物质。目前尚未发现将MOFs作为标记物来标记抗体构建夹心型免疫传感器，通过检测标记材料中金属离子的峰电流实现对抗原检测的相关报道。近日，云南师范大学的杨云慧、胡蓉团队以Cu-MOF(HKUST-1)为标记材料研制了电化学C-反应蛋白免疫传感器。
云南师范大学团队以价格低廉的醋酸铜(Cu(CH3COO)2.H2O)和均三苯甲酸(C9H6O6)在常温下合成了具有超纳米结构的金属有机骨架材料Cu(II)-HKUST-1，在此基础上负载Au纳米颗粒，合成了Au/Cu(II)-HKUST-1纳米复合材料，并以其为标记材料标记CRP抗体。他们同时合成了Pt纳米颗粒掺杂的共价有机框架材料(Pt-COF)为固定基底将C-反应蛋白(CRP)抗体固定在电极上，制备了夹心型的C-反应蛋白免疫传感器。标记材料Cu(II)-HKUST-1中含有大量的Cu2+，且其电化学还原电流比较稳定，因此可以通过示差脉冲伏安法(DPV)直接检测MOFs材料中Cu2+的信号来实现对CRP的定量检测。所测得的峰电流值与CRP的浓度在1 ng/mL-400 ng/mL的范围内呈良好的线性关系，检测下限0.33 ng/mL。这种新型的信号探针不同于常用的量子点或其它金属探针，它不需要预处理和酸处理，且容易负载贵金属从而实现对抗体的标记，大大简化了免疫传感器的制备和检测步骤，由此缩短了检测时间。该传感器还具有成本低、灵敏度高，抗干扰能力强的特点。
这一成果近期发表在Analytical Chemistry 上，文章的第一作者是云南师范大学的硕士研究生刘婷知。
该论文作者为：Ting-Zhi Liu, Rong Hu*, Xi Zhang, Kun-Lei Zhang, Yi Liu, Xiao-Bing Zhang, Ru-Yan Bai, Delei Li, and Yun-Hui Yang*
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：
Metal−Organic Framework Nanomaterials as Novel Signal Probes for Electron Transfer Mediated Ultrasensitive Electrochemical Immunoassay
Anal. Chem., 2016, 88, 12516−12523, DOI: 10.1021/acs.analchem.6b04191
杨云慧博士简介
杨云慧，云南师范大学化学化工学院教授。2005年于湖南大学取得博士学位，2011年至2012年在美国北达科他州立大学做访问学者，现就职于云南师范大学。
其研究领域是纳米材料的合成、免疫及适体传感器研制及其在疾病标记物、各种毒品及微囊藻毒素检测中的应用。在相关领域发表学术论文100篇，以第一作者和通讯作者身份在Anal. Chem.，Analyst，Anal. Chim. Acta.等SCI期刊上发表论文40篇，获授权发明专利3项。
http://www.x-mol.com/university/faculty/22532
胡蓉博士简介
胡蓉，云南师范大学化学化工学院讲师。2014年于湖南大学谭蔚泓和张晓兵课题组取得博士学位，2013年至2014年在美国佛罗里达大学做访问学者，现就职于云南师范大学。研究领域是生物传感与纳米诊断治疗。在相关领域发表学术论文30篇，以第一作者和通讯作者身份在Angew. Chem. Int. Ed.，JACS， Anal. Chem.和Chem. Comm.等SCI期刊上发表论文13篇，其中IF大于5的共计11篇。