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双单原子协同催化

在双金属催化中,双金属之间的协同作用使其有远优于单金属催化剂的催化性能。尤其是含有一种贵金属和一种非贵金属的双金属,贵金属作为一个活性位点,非贵金属通过电子或者几何效应来影响贵金属,或者通过与反应物成键来影响反应的中间态,或者生成界面活性位点,或者抑制贵金属的积碳等,这些都可以提高双金属催化剂的整体性能。单原子催化剂是非均相催化领域的一个热点。双单原子催化剂具有两套单原子结构,不同的单原子在催化反应中可以发挥不同的功能,二者的协同作用不仅可以最大程度上提高原子利用率,重要的是可以提高催化的选择性(图1)。到目前为止,在原子层面上理解双金属协同催化作用仍是一个挑战。

图1. 双单原子协同催化。


近日,中科院大连化学物理研究所黄家辉研究员、傅强研究员和上海应用物理研究所司锐研究员报道了双单原子催化剂中的协同催化作用极大地提高了在硝基苯乙烯催化加氢反应的选择性和活性,相对于单原子催化剂。相关成果近期发表在ACS Catalysis 上,第一作者是付俊红博士和董金虎博士。

图2. 球差电镜图Mo1/TiO2Ir1Mo1/TiO2(a,b);Ir1Mo1/TiO2元素分析线扫图(c);Ir1Mo1/TiO2中元素Mapping图(d)。


图3. 同步辐射表征XANES和EXAFS。


作者通过在氩气氛围下处理二氧化钛负载的双金属羰基簇合物Ir2Mo2(CO)105-C5H5)2,获得了双单原子催化剂Ir1Mo1/TiO2。使用单金属羰基化合物Ir4(CO)12Mo(CO)36-C7H8)合成了单原子催化剂Ir1/TiO2和Mo1/TiO2。并使用球差电镜(图2)、同步辐射(图3)、DRIFTs等手表征段确定了其双单原子和单原子结构。在4-硝基苯乙烯选择性加氢反应中,双单原子催化剂Ir1Mo1/TiO2显示了优异的选择性,相对于单原子催化剂Ir1/TiO2和Mo1/TiO2。理论计算表明Ir单原子位点促进氢气的活化,Mo单原子位点吸附硝基苯乙烯,二者的协同作用提高了催化加氢的活性和选择性。


本项工作为双单原子的合成提供了新的路径,也展示了在原子层面上理解双金属协同催化的优势。


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Synergistic Effects for Enhanced Catalysis in a Dual Single-Atom Catalyst

Junhong Fu, Jinhu Dong, Rui Si, Keju Sun, Junying Zhang, Mingrun Li, Nana Yu, Bingsen Zhang, Mark G. Humphrey, Qiang Fu, Jiahui Huang

ACS Catal., 2021, 11, 1952–1961, DOI: 10.1021/acscatal.0c05599


课题组介绍


黄家辉研究员

E-mail: jiahuihuang@dicp.ac.cn

Tel.: 0411-82463012


个人简历:

黄家辉,博士,研究员,博士生导师。2006年毕业于吉林大学,获得物理化学专业博士学位。毕业后到日本留学,先后担任日本科技厅博士后和特任助理教授。2012年回国加入中国科学院大连化学物理研究所,先后被聘为副研究员、研究员。2013年9月协助Masatake Haruta教授建立金催化研究中心,2014年11月被聘为金催化研究中心B类组群组长。2020年1月成立金催化剂设计与选择氧化研究组(DNL0809组),并担任组长。


研究方向:

1)黄金等贵金属催化剂设计、制备;2)新型钛硅分子筛设计、制备;3)醇、醛等选择氧化或氧化酯化;4)烯烃环氧化,包括丙烯、氯丙稀、1-丁烯等;5)乙炔氢氯化制氯乙烯;6)木糖、葡萄糖、果糖等糖类化合物催化转化制高值化学品。


研究成果:

已在Nature Communications, Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catalysis, Appl. Catal. B, Small Methods等学术期刊上发表论文50余篇;为Chinese Journal of Catalysis编辑金催化特刊一期;参与撰写专著2部;申请国内外专利120多项(含PCT专利6项),授权专利近30项。即将产业化应用项目:1)2,6-二甲基苯酚氧化聚合制备低分子量特种聚苯醚(PPO);2)甲基丙烯醛、甲醇一步法氧化酯化制甲基丙烯酸甲酯(MMA);3)苯酚双氧水羟基化制苯二酚。即将或正在进行中试项目:1)丙烯双氧水环氧化制备环氧丙烷;2)氯丙稀双氧水环氧化制环氧氯丙烷;3)醇醚氧化制醇醚羧酸等。


正式编制职工招聘:

分子筛催化剂合成与放大研究。主要从事分子筛催化剂合成与放大、催化反应评价、分子筛催化新项目研究开发。要求:化学相关专业博士毕业;熟悉分子筛特别是新型钛硅分子筛的合成与放大;能独立开展科研工作;具有良好的沟通能力和团队合作精神。具有新型钛硅分子筛合成经验者优先。


博士后招聘:

1)催化氧化研究。从事烷烃、烯烃、醇、醛等选择性氧化研究。要求:催化相关专业博士毕业;具有催化氧化研究经验;能独立开展科研工作;具有良好的沟通能力和团队合作精神。2)生物质转化与利用。从事木糖、葡萄糖、果糖等糖类化合物催化转化制糠醛、5-羟甲基糠醛,及其衍生物呋喃二甲酸、呋喃二甲酸二甲酯等化学品。要求:催化相关专业博士毕业;具有生物质转化研究经验;能独立开展科研工作;具有良好的沟通能力和团队合作精神。3)高分子聚合物降解研究。从事高分子聚合物降解研究,包括聚烯烃、聚酯或尼龙等。聚合物。要求:化学相关专业博士毕业;具有聚合物合成或降解研究经验,或者具有催化研究经验;能独立开展科研工作;具有良好的沟通能力和团队合作精神。


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